一种从自燃实验测量中推导点火延迟关联的多阶段逆积分方法

《Combustion and Flame》：A multi-stage inverse integral method for deriving ignition delay correlation from autoignition experimental measurements

　　

摘要

本工作引入了一种多阶段逆积分方法，直接从瞬态实验测量推导稳态着火延迟时间 (IDT) 关联式，从而避免了对详细化学动力学机理的依赖。通过反转传统的 Livengood–Wu 积分框架，所提出的方法将基于物理的多阶段 IDT 关联式模型的参数直接约束于实验测量的非反应压力/温度历程和着火时间。采用顺序优化策略，从关键实验特征（包括第一阶段压力上升和多阶段着火延迟时间）中高效提取关联式参数。该方法以异辛烷为例进行了演示，得出了一个能够很好地捕捉低温至高温自燃行为的全局关联式，包括负温度系数和两阶段着火特性，涵盖了广泛的压力、温度、当量比和稀释度范围。这种方法为开发针对自燃预测的高保真 IDT 关联式提供了一种稳健、机理无关的途径。

引言

着火延迟时间 (IDT) [1]，定义为热引发与着火起始之间的时间间隔，是燃料反应性的基本指标，对内燃机 [2,3] 和新兴系统如旋转爆震发动机 [4] 的效率和排放优化至关重要。

对于这些以自燃为主导的场景，直接求解耦合了流体动力学的化学动力学机理的多维燃烧模拟极其耗时，特别是对于大分子量燃料 [5]。相比之下，将 IDT 关联式嵌入输运积分框架 [6] 能够实现高效预测自燃，且计算开销极小 [7]。

早期用于发动机应用的 IDT 关联式经验性地锚定于燃料抗爆性，主要通过研究法辛烷值 (RON) 或马达法辛烷值 (MON)。Douaud 和 Eyzat 具有里程碑意义的 PRF 关联式 [8] 将 IDT (τ) 表示为辛烷值 (ON)、压力 (p) 和温度 (T) 的函数，并已被广泛用于汽油爆震建模 [9]。随后的公式纳入了废气再循环 (EGR)、当量比 ($?$) 或残余气体效应，但仍局限于特定的燃料类别或操作范围 [10,11]。Kalghatgi 等人 [12,13] 通过根据辛烷值是否超过 100 来划分关联式改进了燃料的通用性，引入了用于高辛烷值燃料的甲苯值概念。Nomura 等人 [14] 开发了一种灵活的、基于化学信息的关联式，其指数依赖于物种和辛烷值。通过对详细的动力学模型进行训练，该公式实现了更广泛的适用性，涵盖混合燃料和热力学条件。

更通用的关联式旨在表征宽 p-T-$?$ 范围内的本征化学动力学。一种常见的方法采用修正的阿伦尼乌斯形式，τ = A·${?}^{\beta }$·pⁿ·exp(E/T) [15]，但无法预测负温度系数 (NTC) 行为和两阶段着火现象 [16,17]。为解决此问题，开发了多阶段关联式。Weisser [18] 提出了一种"3 阿伦尼乌斯模型"，通过为低温、中间温区（时间尺度随 T 指数增加）和高温区分配独立的基于阿伦尼乌斯的时间尺度来捕捉 NTC 行为，并通过倒数和公式将它们结合。该方法随后被 Vandersickel 等人 [19] 和 Pan 等人 [20] 采用，他们进一步模拟了冷焰引起的温度上升。Goldsborough [21] 使用基于阿伦尼乌斯的公式开发了一种高保真异辛烷关联式，其中 p, $?$ 和氧浓度指数表示为三阶多项式，共 37 个参数。Yates 等人 [16,17] 将自燃分解为低温 (第一阶段) 和高温成分，并在 Livengood–Wu (LW) [22] 积分框架内通过冷焰引起的温度/压力上升将它们耦合。Ma 等人 [23] 和 Khaled 等人 [24] 进一步将其扩展到多组分混合物，通过集成纯组分 IDT 与捕捉非理想化学耦合的相互作用系数实现 [24]。

IDT 关联式通常通过对动力学模拟结果或实验数据进行回归分析推导而来，如图 1 所示。IDT 实验数据通常在激波管 (ST) 中于高温条件下测量 [25]，以及在快速压缩机器 (RCMs) 中于低至中温条件下测量 [26]。然而，由于非理想的瞬态热力学轨迹（例如 RCM 中的压缩和热损失），原始实验数据可能依赖于设施 [26]。因此，RCM 数据的 IDT 模拟通常采用有效体积方法 [27] 来考虑非理想热力学效应。基于模拟结果开发 IDT 关联式依赖于基础动力学机理的可用性和准确性。对于缺乏高保真机理的燃料，所得关联式将不可靠。相反，通过对原始 IDT 测量进行直接回归分析推导的关联式避开了对动力学机理的需求，但忽略了非理想瞬态热力学轨迹的影响，因此所得关联式通常普适性有限。目前还没有方法能在不依赖化学动力学机理的情况下考虑非理想瞬态热力学轨迹的影响。

为解决此问题，我们提出了一种多阶段逆积分方法，该方法在不依赖机理模拟的情况下，直接从瞬态实验测量推导理想稳态 IDT（理想绝热和恒容条件下的 IDT）关联式。本文首先介绍了这种基于物理、数据驱动方法的理论基础，随后通过将其应用于异辛烷（一种表现出两阶段着火和显著 NTC 行为的代表性燃料）来证明其可行性。

章节片段

多阶段逆积分方法

虽然传统积分方法利用显式 IDT 关联式来预测瞬态热力学轨迹沿线的自燃时间，但本方法反转了这一过程。它通过匹配实验确定的自燃时间与相应的非反应压力和温度历程 (p(t) 和 T(t)) 来优化稳态 IDT 关联式的参数。在 RCM 实验中，p(t) 通过高精度压力传感器直接测量，而 T(t) 则是推导出来的

全局 IDT 关联式的获取

在推导固定燃料混合物的局部稳态 IDT 关联式后，在约束良好的条件下生成了相关联的第一阶段和总 IDT。为了量化实验输入对特定热状态 (T, p) 施加的约束强度，在公式 (16) 中定义了约束有效性指标 (E_g)。温度 - 压力域被离散化为分辨率为 ΔT = 2.5 K 和 Δp = 0.5 bar 的箱格，其中下标 g 表示特定的 (T, p) 组。$$E_g(T,p)=|\underset{k}{\cup }[{\int }_0^{}$$

推导异辛烷的 IDT 关联式

利用异辛烷的实验自燃数据证明了所提方法的可行性，异辛烷是一种表现出典型两阶段着火和 NTC 行为的燃料。来自多个 RCM 的 IDT 数据 [[30], [31], [32], [33]] 首先通过多阶段逆积分方法处理以推导局部稳态关联式。这些关联式 IDT 与 ST 数据 [31,[34], [35], [36], [37], [38], [39]] 结合，随后用于拟合全局 IDT 关联式参数。

全局关联式验证

为了评估全局 IDT 关联式的预测性能，验证中采用了用于推导局部 IDT 关联式的实验数据集 [[30], [31], [32], [33]] 以及其他独立实验数据集 [41,42]。预测 IDT 是通过沿 RCM 数据相应的非反应热历程进行正向积分获得的。而对于 ST 数据，总 IDT 直接使用公式 (17) 计算。

结论

本研究开发了一种多阶段逆积分方法，直接从瞬态实验测量推导稳态 IDT 关联式。基于 LW 积分框架，该方法通过优化稳态关联式参数... 有效地将设施特定的瞬态热效应与本征反应性分离开来

新颖性与意义声明

传统的着火延迟时间 (IDT) 关联式本质上受到详细化学机理依赖性 or 嵌入在原始瞬态测量中的设施特定偏差的限制。本工作建立了一种新颖的逆积分框架，从数学上将非理想瞬态热力学轨迹与本征稳态反应性分离开来，使得能够纯粹从实验诊断中直接推导基于物理的关联式参数。该框架提供了

CRediT 作者贡献声明

Yingtao Wu: 写作 – 审稿与编辑，写作 – 初稿，方法学，概念化。Zhonghao Zhao: 可视化，验证，数据管理。Yuxin Fang: 可视化，调查。Pengzhi Wang: 写作 – 审稿与编辑，数据管理。Song Cheng: 概念化。Chenglong Tang: 资金支持。Zuohua Huang: 监督。Henry Curran: 写作 – 审稿与编辑，概念化。

Yingtao Wu|Zhonghao Zhao|Yuxin Fang|Pengzhi Wang|Song Cheng|Chenglong Tang|Zuohua Huang|Henry Curran