用于水基神经形态应用的全光控制光电化学突触

《Journal of Colloid and Interface Science》：All-optically controlled photoelectrochemical synapse for aqueous neuromorphic applications

　　

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  开发了一种全光控制的自供电光电化学（PEC）突触器件，用于水性神经形态系统。
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  实现了五种逻辑运算和手写数字识别，准确率高达93.67%。
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  界面电荷转移控制双向突触可塑性。
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  氧空位诱导持久光导电性和多种突触行为。

引言

通过将信息处理与光电探测能力相结合，受人类视网膜启发的神经形态视觉器件具有低功耗和高并行性等优势，从而克服了基于冯·诺依曼架构的传统机器视觉传感器的瓶颈[1], [2], [3], [4], [5]。神经形态工程的核心在于在单一单元中实现兴奋性和抑制性行为。迄今为止，多项研究通过结合光和电刺激实现了兴奋性和抑制性突触功能，从而实现了多种神经形态功能[6], [7], [8], [9]。然而，此类光电协同调控的突触器件表现出增加的处理时间和系统复杂性[10], [11]。相比之下，全光控制的光电突触器件仅通过光学输入（无需电信号调制）即可实现兴奋性和抑制性行为，能够以更低的结构复杂性和更低的能耗实现更快的信息处理[12], [13]。近期，通过合理设计异质结，已实施了几种构建全光调制突触器件的策略，如In?O?/PVK[12]、硅掺杂的β-Ga?O?/ZnO[14]和PbO_x-BP[15]。然而，主流的全光控制人工突触为非水环境的固态器件[16], [17], [18]，这限制了它们在水性神经形态器件中的应用能力[19], [20], [21]。

近期，光电化学（PEC）光电突触作为水性神经形态工程中的有前景的候选器件脱颖而出，因为它们可直接在水性电解质中工作，并通过光生载流子与离子介质之间的相互作用实现信号转换和传输[22]。水性环境对于未来的传感应用至关重要，因为许多生物和化学过程（如神经信号传导和细胞通讯）本质上发生在水性或生理介质中。直接在此类介质中工作使PEC突触能够避免额外的封装或复杂的信号转换[23], [24], [25]。因此，这种水性工作能力代表了PEC突触相对于传统固态器件的一个关键优势。Liu等人[23]报道了一种基于p-AlGaN/n-GaN纳米线异质结的PEC光电突触器件，展示了化学调控的多种神经形态功能。Gu等人[24]开发了一种基于CIGS/ZnSe量子点异质结的PEC光电突触，在液体电解质环境中展示了多种突触功能。我们小组利用基于ZnO纳米笼的二端PEC光电突触展示了多种生物突触行为[26]。尽管取得了一些进展，但PEC光电突触的研究仍处于起步阶段，全光控制的PEC光电突触器件尚未被探索；值得进一步研究。

受新兴PEC光电突触和PEC光电二极管双极性光电响应的启发[27], [28], [29]，本文开发了一种基于MOF衍生In?O?/CuO异质结的二端全光控制自供电PEC光电突触器件，具有类似于人类视网膜的多种突触特性（图1）。通过利用p-n结界面与半导体/电解质界面之间的波长依赖性电荷转移竞争以及氧空位（V_O），通过切换照射光的波长（365 nm和450 nm），精确调控了伴随兴奋性和抑制性突触功能的双向光电响应。通过调节光刺激参数（如功率密度、脉宽、脉冲数和频率），该器件展示了多种突触功能，包括双脉冲促进/抑制（PPF/PPD）、短期增强/抑制（STP/STD）、长期增强/抑制（LTP/LTD）以及学习-遗忘-再学习能力。此外，通过控制不同光源的开关，实现了基本的布尔逻辑功能。而且，构建并训练了一个三层人工神经网络（ANN），通过LTP/LTD调制模拟手写数字识别，实现了高达93.67%的准确率。本工作为开发集传感、存储和处理功能于一体的全光控制水性神经形态视觉系统提供了新的视角。

章节摘要

表征与工作机制

作为最重要的感觉功能，视觉构成了人类感知和与外部环境相互作用的主要途径，处理了人体接收到的超过80%的外部信息[30], [31], [32]。在生物视觉系统中，视网膜双极细胞作为连接光感受器和输出神经元的关键中间神经元（图1a）。其核心功能在于通过ON和OFF通路处理视觉信息，

结论

总之，通过波长依赖性的界面载流子转移竞争和氧空位，成功制备了基于MOF衍生In?O?/CuO异质结的二端全光控制自供电PEC光电突触器件。利用不同波长的光脉冲（365 nm和450 nm），该器件可以在两个相反方向上调控突触后电流——兴奋和抑制，从而模拟视网膜的信息处理功能

工作电极的制备

按特定比例将In(NO?)?·4H?O和H₂BDC加入30 mL DMF中，在100°C下进行水热处理24 h。干燥后的MIL-68(In)产物与Cu(NO?)?·6H?O和H₂BDC在10 mL DMF中混合，在120°C下搅拌1 h，得到MIL-68(In)@Cu-BDC。随后在空气中400°C煅烧2 h，获得In?O?/CuO异质结样品。

将1 mg的In?O?/CuO粉末超声溶解在1 mL DMF中。

作者贡献声明

赵莎：撰写——初稿，方法论，形式化分析，概念构思。刘佳明：方法论，调查研究。杨旭轩：撰写——审阅与编辑，数据整理。周俊鑫：软件，资源。李文辉：资源，数据整理。李星涵：可视化，方法论。孙博雅：验证。高心宇：项目管理。何雨欣：软件。冯伟：撰写——审阅与编辑，监督，概念构思。

资金支持

作者衷心感谢黑龙江省自然科学基金（中国）的支持（项目编号：PL2024E001）。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的竞争性财务利益或个人关系，这些关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

作者衷心感谢东北林业大学化学化工与资源利用学院大型仪器设备共享服务平台的支持。

赵莎 | 刘佳明 | 杨旭轩 | 周俊鑫 | 李文辉 | 李星涵 | 孙博雅 | 高心宇 | 何雨欣 | 冯伟