生物炭/PMS体系中磺胺类抗生素去除的机理转变：自由基、非自由基及其他

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Mechanistic Transition in Biochar/PMS Systems for Sulfonamide Antibiotics Removal: Radical, Non-Radical, and Beyond

　　磺胺类药物（SAs）是水体环境中广泛存在的准持久性有机污染物，通过诱导抗生素抗性基因（ARGs）的传播，对公共健康构成严重威胁。传统的高级氧化过程（AOPs）受到苛刻反应条件要求、二次污染风险以及对复杂背景基质敏感的制约。近期，改性生物炭活化过一硫酸盐（PMS）体系已成为抗生素废水处理的研究焦点，该体系符合循环经济原则，并展现出优异的催化活性。本综述总结了该领域的最新进展，并评估了相关机理证据的可靠性。首先，概述了废弃物衍生生物炭的定向改性策略——包括杂原子掺杂、缺陷工程和磁性复合化——以及其对磺胺类药物的吸附行为与机制。其次，深入分析了核心活化机制，重点关注密度泛函理论（DFT）计算结果，阐明了氮掺杂和缺陷工程如何将主导机理从自由基主导型转向非自由基主导型氧化过程，从而增强体系对环境干扰的鲁棒性。此外，评估了共存阴离子、天然有机物和源分离尿液等复杂基质体系的影响，特别关注了碳酸氢盐-生物炭协同作用下碳酸自由基的独特生成机制。综述还回顾了磺胺类药物的降解途径与毒性演变，表明在测试条件下，转化产物的预测毒性和实验观测毒性均有所降低。最后，讨论了工程应用前景，包括微生物-化学耦合、连续流反应器开发以及生命周期评估。本综述为设计高效碳基催化剂及推进其在复杂抗生素废水处理中的应用提供了理论基础和技术参考。**磺胺类抗生素的环境污染特征**磺胺类抗生素（SAs），以磺胺甲恶唑（SMX）为代表，凭借广谱抗菌特性、低廉的生产成本以及优异的化学稳定性，被广泛应用于人类医学、水产养殖和畜牧业，其年消费量在全球抗生素使用量中名列前茅。然而，人和动物摄取的磺胺类药物中，仅有一小部分经肝脏代谢转化，高达50%~90%的药物被直接排泄。**磺胺类抗生素主流处理技术概述与挑战**面对磺胺类抗生素（SAs）在水体环境中日益严重的污染及其引发的抗性基因（ARGs）传播问题，传统饮用水处理工艺和市政污水处理厂的处理能力已不足以满足需求。为实现SAs的高效拦截和完全矿化降解，研究人员相继开发了多种新型去除技术。本章回顾了各类技术的作用机制和核心局限性。**生物炭的制备、改性与吸附去除研究**在引入基于过硫酸盐的高级氧化技术之前，深入了解碳基催化剂的物理化学性质及其对目标污染物的吸附行为至关重要。高效的吸附富集不仅能够快速降低水中游离磺胺类抗生素（SAs）的浓度，还能大幅缩短短寿命活性物种（如•OH、SO?•?和1O?）向污染物迁移的传质距离，从而……**基于生物炭的高级氧化降解技术**如前所述，生物炭优异的吸附和富集性能为污染物的界面集中创造了有利条件，而引入过一硫酸盐（PMS，HSO??）构建高级氧化体系则是实现磺胺类抗生素（SAs）完全矿化和解毒的关键驱动力。近年来，随着材料改性策略的不断创新，碳基……的反应机理……**复杂环境基质效应与毒性脱毒评估**在阐明实验室纯水体系中的催化机制后，将研究视角延伸至真实复杂水环境，是评估改性生物炭/PMS体系工程实用性必不可少的一步。在实际水体中普遍存在的无机阴离子、天然有机物（NOM/腐殖酸HA）以及特殊废水基质（如源分离尿液），往往对高级氧化的催化效率产生深远影响。**跨学科前沿与工程应用前景**尽管基于改性生物炭活化PMS的高级氧化技术在降解磺胺类抗生素（SAs）方面已展现出优异的催化潜力——尤其是非自由基途径所赋予的强抗干扰特性——但从实验室小试向全尺度工程应用的跨越仍面临诸多亟待解决的技术和方法论挑战。未来研究不仅应持续深入化学机制，还应……**结论与展望**磺胺类抗生素（SAs）在水体环境中的持续残留及其引发的抗生素抗性基因（ARGs）传播，对生态环境和公共健康构成了严峻挑战。本综述总结了改性生物炭活化过一硫酸盐（PMS）降解磺胺类抗生素的研究进展。在材料制备方面，以市政污泥和农林废弃物为前驱体生产生物炭，结合改性……**作者贡献声明**Mebrahtu Teshome Efrem：撰写——审阅与编辑。Ning Ding：监督，资源提供。Tianang Zhuang：撰写——初稿，概念设计。Hong Liu：撰写——审阅与编辑，监督。**利益冲突声明**作者声明不存在任何可能影响本文所报道工作的已知竞争性经济利益或个人关系。Tianang Zhuang | Efrem Mebrahtu Teshome | Ning Ding | Hong Liu