大气氨沿城镇化梯度的驱动动态演变：中国快速转型的农业省份河南省案例研究

《Journal of Environmental Sciences》：Evolution of atmospheric ammonia driving dynamics along urbanization gradients: A case study in the rapidly transforming agricultural province of Henan, China

　　

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  河南省氨浓度在时间序列和城乡梯度上均呈现N形变化趋势。
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  温度始终是城乡环境中NH₃的主要驱动因子。
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  主要NH₃排放格局从温度驱动的农业排放转变为混合城市排放。
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  提出了一种"分区治理"策略，以实现因地制宜的NH₃减排。

引言

大气氨（NH₃）是一种关键的碱性前体物，容易与二氧化硫（SO₂）和氮氧化物（NO_x）反应生成二次无机气溶胶，后者是PM_2.5的主要组成部分（Behera et al., 2013）。这一过程会恶化区域空气质量并扰乱生态系统氮循环（Erisman et al., 2007; Liu et al., 2019）。尽管中国对SO₂和NO_x排放的严格管控已取得显著成效，但卫星观测却显示大气NH₃柱浓度呈反常上升趋势（Warner et al., 2017; Van Damme et al., 2018）。这一差异可能归因于酸性气体排放管控导致NH₃去除率下降，以及排放格局演变使得非农业部门对总NH₃预算的贡献占比不断上升（Lachatre et al., 2019；Xue et al., 2025）。因此，NH₃排放管控日益被视为进一步缓解PM_2.5污染的紧迫需求。

尽管NH₃具有重要作用，其时空动态仍存在关键不确定性。城市NH₃来源的识别仍是争论的焦点，越来越多的证据表明，传统排放清单中对城市非农业NH₃来源可能被严重低估（Gu et al., 2022; Pan et al., 2018b; Zhang et al., 2017; Pan et al., 2018a）。另一方面，影响NH₃柱浓度的因素是多方面的，涉及排放格局变化、气象条件与大气反应之间的复杂相互作用（Pan et al., 2016; Zhang et al., 2020; Schiferl et al., 2016）。例如，虽然较高温度促进挥发，但SO₂和NO_x的同步减排改变了气-粒分配（Riddick et al., 2016）。这些驱动因子在不同景观中的情境依赖性需要更深入的研究。

城市扩张与农业集约化的叠加使得多样化的NH₃来源更加接近，增加了二次气溶胶形成的概率（Gu et al., 2014）。以往研究中过度简化的"城乡二分法"无法捕捉NH₃底层驱动力发生根本转变的过渡阶段，因此，有必要沿连续城市化梯度开展调查以识别这些时空异质性（Dong et al., 2023）。由于这些关系本质上是非线性且相互耦合的，可解释的机器学习（ML）方法，如XGBoost结合SHAP（SHapley Additive exPlanations），为揭示这些复杂性并量化各因素的特定贡献提供了稳健的途径（Dong et al., 2023; Chen and Guestrin, 2016; Lundberg et al., 2018; Sun et al., 2025）。

河南省是理想的战略案例研究区域。该省位于京津冀地区以南，处于黄淮海平原的NH₃"热点"区域（图S1），集约化农业与快速城市化的并存使其成为中国NH₃挑战的"缩影"（Jiao et al., 2018; Xu et al., 2017）。这一具有代表性的区域为沿连续城乡梯度考察NH₃动态和驱动力提供了宝贵机会。

本研究从宏观卫星观测尺度，调查了2010至2022年河南省大气NH₃的演变与驱动特征。本研究旨在：(1)描绘NH₃的时空分布及趋势；(2)量化沿城乡梯度的分布模式；(3)利用XGBoost-SHAP框架，从数据驱动的角度揭示城市化如何重塑关键驱动因子对NH₃动态的影响。

章节摘要

氨柱浓度

本研究使用了MetOp-A、MetOp-B和MetOp-C卫星搭载的红外大气探测干涉仪（IASI）获取的NH₃柱浓度数据。数据来自ESPRI数据中心IASI门户（http://cds-espri.ipsl.upmc.fr/etherTypo/index.php?id=1700&L=1；最后访问日期：2024年12月12日）。IASI每天两次实现全球覆盖，星下点空间分辨率约为12公里。正如Van Damme等人（2017）所指出的，

NH₃柱浓度的时间变化

2010至2022年间，河南省大气NH₃柱浓度呈现"上升—下降—反弹"格局（图1b），总体平均值为4.92 × 10¹⁶ molec/cm²。变化轨迹可分为三个阶段。第一阶段（2010—2013年）浓度快速上升，年增长率达0.94 × 10¹⁶ molec/cm²，主要受农业施肥增加和畜牧业扩张驱动（Gu et al., 2014; Gu et al., 2015）。第二阶段

讨论

尽管由于边界层解耦，IASI NH₃柱浓度并非直接的地表测量值（Kutzner et al., 2021），但由于NH₃主要在地表附近排放且更多局限于对流层低层（Heald et al., 2012; Zhang et al., 2018），因此它可作为区域长期变化的可靠替代指标。本研究利用了IASI与地面数据之间已建立的吻合性（Van Damme et al., 2015），并利用垂直廓线和模型优化了地表

结论

2010至2022年，河南省大气NH₃在时间和空间维度上均表现出一致的"N形"演变特征，反映了沿城乡梯度驱动机制的根本性变化。尽管温度始终是最重要的驱动因子，但随着城市化进程加剧，其调控效力逐渐减弱。

从低城市化（LU）到高城市化（HU）区域，驱动机制从以温度为主导的挥发过程转变为多部门城市动态，其特征为

CRediT作者贡献声明

Wei Yan（严伟）：概念化；方法学；数据整理；形式化分析；可视化；撰写——初稿；撰写——审阅与编辑。Shule Liu（刘叔乐）：概念化；方法学；撰写——审阅与编辑；监督指导；资金获取；项目管理。Lingling Wang（王玲玲）：可视化；资源。Linglu Qu（屈凌路）：验证；资源。Boguang Wang（王博光）：概念化；监督指导；资金获取；撰写——审阅与编辑。

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Wei Yan（严伟）：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，可视化，方法学，数据整理，概念化。Shule Liu（刘叔乐）：撰写——审阅与编辑，监督指导，项目管理，方法学，资金获取，概念化。Lingling Wang（王玲玲）：可视化，资源。Linglu Qu（屈凌路）：可视化，资源。Boguang Wang（王博光）：撰写——审阅与编辑，监督指导，资金获取，概念化。

利益冲突声明

作者声明不存在任何已知的可能影响本论文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究由中国国家重点研发计划（编号：2024YFC3713400）资助。感谢所有同事在本研究过程中的建议与支持。

Wei Yan（严伟）| Shule Liu（刘叔乐）| Lingling Wang（王玲玲）| Linglu Qu（屈凌路）| Boguang Wang（王博光）