《Journal of Hazardous Materials》：Hydrodynamic Forcing Controls Denitrification-DNRA Competition and Groundwater-derived Nitrate Contaminant Attenuation
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动态的水文条件扩大了混合区和生物地球化学反应区
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水动力波动调节河床中的碳氮（C/N）比
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动态的水文条件扩大了混合区和生物地球化学反应区
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水动力波动调节河床中的碳氮（C/N）比率，并对反硝化作用（DNRA）产生显著影响
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适度的水头差和不同步的波动有利于DNRA，而较大的水头差则促进反硝化作用
引言
在人类活动密集的居民区和工业区，河流和地下水中的氮负荷急剧增加，这些活动包括化肥使用量的增加、农作物种植以及化石燃料的燃烧 [1]、[2]。硝酸盐是一种可被生物利用的氮形式，是地下水系统中的持久性污染物，与之相关的“硝酸盐定时炸弹”威胁凸显了探索通过微生物介导的过程来去除含水层和/或水生沉积物中硝酸盐的紧迫性 [3]、[4]。
地下水排放区构成了连接地下含水层和地表水体的重要水文界面，通过基础水流，来自地下水的还原反应物不断输送到河流、湖泊和湿地 [5]、[6]。一旦易分解的有机碳（DOC）耗尽，硝酸盐就会在地下水中积累并持续存在。例如，来自农业区的氮肥渗入地下水后，会沿地下水流路径向排放区迁移，最终流入相邻的地表水体 [7]、[8]。因此，地下水的排放和持续的外部硝酸盐负荷会引发水体富营养化，威胁到接收水的质量。
地表水渗透将易分解的DOC输送到含水层系统。渗透的DOC与来自地下水的硝酸盐混合，驱动微生物介导的硝酸盐还原过程。这一过程有效地促进了氮的转化，减轻了硝酸盐污染，并调节了地下水的质量 [9]、[10]。硝酸盐在地表和地下环境中的去除和储存受到反硝化作用和通过反硝化作用将硝酸盐转化为铵（DNRA）之间的竞争调节 [10]、[11]。硝酸盐通过微生物介导的反硝化作用被永久去除，转化为N2O和N2并释放到大气中 [12]、[13]。而DNRA将硝酸盐转化为可被生物利用的铵，从而阻碍了氮的永久性去除 [14]、[15]。反硝化作用和DNRA之间的竞争受到水动力和生物地球化学条件的影响，如平流速度、水力梯度、氧浓度、碳氮（C/N）比率、温度等 [16]、[17]、[18]。
地下水排放区的生物地球化学性质（如氧化还原电位、C/N比率）具有异质性，这是由地表水与地下水之间的动态相互作用和混合所驱动的，这使得反硝化作用和DNRA之间的竞争变得复杂。特别是在动态流动模式下，河流水位波动受多种水文因素的影响，包括融雪、水库调节和蒸散作用 [19]、[20]、[21]、[22]。现有研究已广泛探讨了典型中性河流中的地表水-地下水交换及其对应的水下生物地球化学响应 [23]、[24]、[25]、[26]。然而，关于河流水位波动如何影响地下水排放区内硝酸盐的运输和转化，目前仍了解不足，而这些排放区在低地河流补给段分布广泛（图1）。
日间的水位波动会引发周期性的地表水-地下水交换，而地下水水平的时序滞后和幅度衰减会导致地下水补给和排放之间的交替双向变化 [21]、[29]、[30]。Schmadel等人 [29] 分别为补给型、中性型和亏损型河流系统建立了二维地下水流动模型，并展示了每日水位波动所产生的潜流路径长度和停留时间跨越多个数量级。在低地补给河流段，地表水和地下水之间的水力梯度还决定了上升流和下降流交换的方向、溶质传输时间尺度以及DOC和硝酸盐（总体C/N比率）的供应，进而决定了硝酸盐的转化路径 [21]、[29]、[31]、[32]、[33]。Zhu等人 [18] 研究了周期性河流水位波动对中性河流系统中氮转化通过反硝化作用和DNRA的影响，但他们未能评估两个主要水文参数（时序滞后和幅度衰减）如何调控竞争性的硝酸盐转化路径。尽管如此，日光表面水和地下水波动对地表水-地下水混合、反硝化作用-DNRA竞争以及补给河流系统中硝酸盐衰减效率的影响仍缺乏足够的量化分析。
针对上述研究空白，本研究填补了潜水层氮循环研究中的两个知识空白。首先，它建立了日变化水动力参数与反硝化作用和DNRA之间竞争性分配之间的定量联系。其次，它阐明了在动态水文条件下水动力机制的主要调节作用。在本研究中，我们为低地补给河流的河床构建了一套二维反应传输模型，耦合了地表水-地下水混合和在具有明显地下水水位相位滞后和幅度衰减的动态水文条件下的生物地球化学反应。通过设计多情景水力模拟并在综合建模框架内进行全面的参数敏感性分析，本研究评估了控制硝酸盐转化速率、效率和分配的水文机制。研究结果为评估和预测受日变化水文条件影响的地下水系统中硝酸盐衰减潜力提供了基于过程的见解。
章节摘录
模型描述
低地河流段的特点是存在潜水层交换和来自区域地下水排放的垂直渗流（图1）。河床的起伏（如涟漪和沙丘）促进了富含DOC的地表水渗透到河床沉积物中，这些水与上升流中的缺氧、富含硝酸盐的地下水混合。这些耦合的水动力和生物地球化学特征在下游低地河流走廊中普遍存在，这反映了典型的局部和区域地下水状况
水动力对竞争结果的影响
不稳定的水位波动显著增强了河床的生物地球化学反应性， compared to steady-state hydrological conditions [34]。在稳态水流条件下，混合区和生物地球化学反应区的空间范围随时间保持相对稳定 [58]。与稳态水文条件相比，水位波动会扩大混合区，促进水分交换并提高生物地球化学反应速率 [60]。这种由水文因素介导的调节机制
结论
本研究系统地研究了控制低地补给河流中地下水携带的硝酸盐输送和转化的水文调节机制，重点关注反硝化作用和DNRA之间的竞争。与传统观点不同，我们的研究发现动态水文条件也是重要的控制因素。日变化的水位波动重塑了时空
CRediT作者贡献声明
张文：写作 – 审稿与编辑、监督、软件开发、资源管理、项目协调、资金获取。 杨显：写作 – 审稿与编辑、验证、项目协调、资金获取、概念规划。 朱永辉：写作 – 审稿与编辑、验证、方法论研究、正式分析。 薛萍：写作 – 初始草稿撰写、可视化处理、方法论研究、调查、资金获取、正式分析、概念规划。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金（编号U23A2042、42407075、42272290和42572305）的财政支持。此外，本研究还得到了中国博士后科学基金会资助项目（项目编号2025M773158）的支持。
薛萍 | 朱永辉 | 杨显 | 张文
