石墨纳米薄片/聚二甲基硅氧烷导电复合数字传感器，用于仿照肌梭原理的结构健康监测

《COMPOSITES SCIENCE AND TECHNOLOGY》：Graphite nanoflake/polydimethylsiloxane conductive composite digital sensors for muscle spindle-inspired structural health monitoring

　　•基于GnF/PDMS CPnC的数字式SHM传感器能够以数字方式监测结构的变形和断裂起始。
•GnF/PDMS CPnCs在调整其机电性能方面表现出高灵活性，从而增强了数字式SHM传感器的监测适应性。
•建立了一系列关于机电性能的预测模型，以促进基于GnF/PDMS CPnC的传感元件的设计。
•数字式SHM传感器采用了肌肉梭形纤维传入神经的机制，从而提高了监测过程的稳健性和可靠性。
•当传感元件中的电气断开是由于填料之间的间距增加引起的时，产生的离散二进制信号对温度变化的敏感性降低。

引言
在过去的两三十年中，先进金属或金属合金被广泛应用于各种结构中[1]。结构材料领域经历了动态发展，主要是由于对增强强度、提高延展性（或断裂时的伸长率）以及减轻重量等需求的推动[2]。大多数这些努力集中在改进现有的加工方法并加入昂贵的成分上，从而在新型合金（例如，超先进高强度钢（X-AHSS）、超超高强度钢（U-AHSS）等）的开发方面取得了显著进展，适用于广泛的应用领域[3]。对于所有工程结构而言，实时了解其健康状况和剩余使用寿命以确保其可靠和安全运行是至关重要的[4]、[5]、[6]。已经开发出多种结构健康监测（SHM）技术，利用传感器和分析算法来检测结构中的缺陷和潜在故障。现有的SHM方法主要是为传统材料结构开发的，缺乏对具有独特性能（尤其是广泛的断裂应变）的先进金属结构的适应性。关于先进金属结构的SHM仍存在相当大的不确定性。这突显了开发一类可以轻松适应先进金属结构的新SHM方法的必要性。

聚合物纳米复合材料（PnCs）通过将纳米填料嵌入聚合物基体中，已成为传感器[7]、[8]、执行器[10]、储能设备[12]、[13]等多种应用的有前途的材料。纳米填料与聚合物基体之间增强的界面效应带来了无与伦比的优异材料性能、结构稳定性和功能性，这主要归因于纳米填料的高表面积与体积比。通过使用纳米级石墨副产品（如石墨纳米片（GnF）[7]、[8]、[14]、石墨烯[15]、[16]、碳纳米管[17]、[18]、碳纳米颗粒[20]等）作为纳米填料，进一步凸显了PnCs的技术优势，并且获得了特定的导电性。在这些石墨副产品中，GnF表现出出色的特性（即数千或更高的长宽比[7]、[21]、优异的电气/热导率[22]、[23]、良好的功能化位点[24]等），优于其他石墨副产品，并且成本更低。在用于PnCs的各种聚合物中，聚二甲基硅氧烷（PDMS）因其低弹性模量[25]、良好的微纳加工性[26]、对石墨副产品的化学惰性[27]等特性而脱颖而出。因此，一系列基于石墨副产品/PDMS的PnCs被广泛研究，以证明它们在各种工程应用中的优越性。特别是，GnF/PDMS PnCs被认定为制造智能传感器的有前景的材料，这些传感器能够监测感兴趣的结构完整性[7]、[8]、[28]、[29]。GnF/PDMS PnCs是导电聚合物纳米复合材料（CPnCs），具有稳定的相对高导电性，并且在调整其机电性能（如断裂应变、导电性、电气断开时的伸长率等）方面表现出高度灵活性，这些性能主要由GnF含量控制。GnF/PDMS CPnCs的灵活性表明它们有可能克服现有SHM方法的局限性，特别是无法适应具有广泛强度和断裂应变范围的先进金属结构以监测其完整性。尽管CPnCs作为SHM传感器的有前景材料受到了广泛关注，但基于GnF/PDMS CPnC的SHM传感器的结构和检测机制仍面临重大挑战。为了实现对先进金属结构的稳健和可靠的监测，仍需要取得重大进展。

在这里，开发了一类新的基于GnF/PDMS CPnC的数字式SHM传感器，以提高传感器对大多数结构的适应性以及对外部环境变化的监测稳健性，从而最终实现高可靠性的SHM。我们的数字式SHM传感器由多个基于GnF/PDMS CPnC的传感元件组成，这些元件在调整电气断开时的伸长率方面具有高度灵活性，并以数字方式检测结构的完整性。使用基于GnF/PDMS CPnC的传感元件旨在使数字式SHM传感器能够轻松适应具有广泛断裂应变范围的其他结构。采用二进制信号来检测传感元件的电气断开，这一机制 inspiration 来自肌肉梭形纤维（特别是Ia类传入神经），旨在提高对外部环境变化（例如周围温度变化）的稳健性，从而最终提高监测可靠性。本研究探索了GnF/PDMS CPnCs的机电性能的可调性，阐明了肌肉梭形纤维的检测机制，并将两者结合起来，开发出具有增强适应性、稳健性和监测可靠性的数字式SHM传感器。据我们所知，这是首次采用机电性能可调的CPnCs来生物启发式地以数字方式监测结构变形和故障起始的综合方法，同时具备以下特点：首先，我们系统地研究了由于GnF含量和孔隙率变化引起的GnF/PDMS CPnCs的机电性能（如断裂时的伸长率、导电性和电气断开时的伸长率）的变化。随后，通过结合关于孔隙率与GnF含量的逻辑生长模型以及之前关于机电性能与GnF含量的模型（如断裂时的伸长率的Novak模型、导电率的统计热力学模型和电气断开时的渗透模型），开发了一套关于机电性能的预测模型，以调整多个基于GnF/PDMS CPnC的传感元件的电气断开时的伸长率。其次，分析了肌肉梭形纤维感知骨骼肌拉伸的检测机制，从而获得对基于GnF/PDMS CPnC的数字式SHM传感器的结构和检测机制的生物启发式见解。第三，通过对具有不同GnF含量的十二种GnF/PDMS CPnC进行实验表征，完全验证了调整机电性能的灵活性。通过将基于模型的预测结果与实验结果进行比较，全面评估了预测模型的准确性。最后，通过将两种类型的基于GnF/PDMS CPnC的数字式SHM传感器集成到PDMS板表面上（作为先进金属结构的替代品），证明了它们的适用性。当发生类型I的填料间距增加或类型II的机械断裂时产生的离散二进制信号相互比较，以验证其技术性能。这些特点使我们的方法在设计和分析用于监测先进金属结构完整性的基于CPnC的数字式SHM传感器方面具有独特性。

肌肉梭形纤维启发的检测机制
自然界中的所有生物都通过自然选择过程具备了独特的结构和功能，从而在恶劣环境中表现出高度的稳健性和可靠性[30]、[31]。肌肉梭形纤维与骨骼肌平行排列，是具有专门结构监测机制的生物的一个很好的例子（图1a）。肌肉梭形纤维提供了运动控制所需的基本感官信息。

材料
天然石墨购自Asbury Carbons（美国新泽西州）。用于PDMS的Sylgard 184硅胶弹性体试剂盒购自Dow Corning（美国密歇根州）。用于GnF制备的高锰酸钾（KMnO4）和硝酸（HNO3）购自Sigma-Aldrich（美国密苏里州）。苯购自Duksan Highchem（韩国）。用于电气连接的银膏（ELCOAT P-100）购自CANS（日本）。所有材料均按原样使用，无需进一步纯化。

GnF/PDMS CPnC样品的制备
GnF/PDMS CPnC溶液

形态和内部结构
制备了一套GnF体积分数从0.0000到0.1319不等的GnF/PDMS CPnCs，以表征其机电性能。在机械和电气表征之前，首先探讨了GnF/PDMS CPnCs的形态和内部结构，以评估GnF和PDMS之间的界面和GnF的物理化学状态。随着超声处理时间的增加，GnF的大小（或直径）和厚度逐渐减小，然后趋于饱和（图5a）。

结论与展望
开发了一类新的基于GnF/PDMS CPnC的数字式SHM传感器，以提高传感器对大多数结构的适应性以及对外部环境变化的监测稳健性，从而实现高可靠性的SHM。这些数字式SHM传感器由三种不同GnF含量的GnF/PDMS CPnC传感元件组成，利用离散二进制信号检测被监测结构的变形和故障起始。

作者贡献声明
Sang-Hee Yoon：撰写 - 审稿与编辑、监督、项目管理和资金获取、概念构思。
Woochul Lee：撰写 - 审稿与编辑、形式分析、概念构思。
Cody Kenji Hayashi：撰写 - 审稿与编辑、形式分析、数据管理。
Richard Christopher Ordonez：撰写 - 审稿与编辑、形式分析、数据管理。
Anh Tuan Nguyen：形式分析、数据管理。
Sehwan Song：撰写 - 原稿撰写、验证、方法论、研究。

利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢
本研究得到了韩国国家研究基金会（NRF）的资助（由韩国政府（MSIT）提供）（项目编号：2023R1A2C1005933和RS-2026-25597245）。

作者列表
Youlim Lee | Sehwan Song | Anh Tuan Nguyen | Richard Christopher Ordonez | Cody Kenji Hayashi | Woochul Lee | Sang-Hee Yoon