面向阿托焦耳神经形态视觉的两端（2T）光电突触：材料-器件-系统协同设计与安全可持续路径

《Chemical Society Reviews》：Two-terminal photoelectric synapses for attojoule neuromorphic visionOpen Access

　　

神经形态视觉正从概念验证性器件演示转向定量能量基准与可扩展硬件集成。然而，以化学为中心理解阿托焦耳（attojoule）尺度神经形态视觉对材料与界面的要求仍不充分。两端（two-terminal, 2T）光电突触通过将传感、记忆与计算集成于紧凑器件架构中，特别适合这一转变；其性能、稳定性、可扩展性与可持续性从根本上受材料选择和界面化学支配。因此，本综述从材料-器件-系统耦合视角考察2T光电突触。首先从生物突触与人视觉通路出发，将关键生物概念转化为可测量器件指标与学习规则，随后比较2T与三端（three-terminal, 3T）架构的结构与操作特征。然后系统讨论主导光电突触可塑性的主要物理机制。在此机制框架上，考察氧化物、有机半导体、卤化物钙钛矿与二维材料的材料按需设计策略，重点关注其在器件性能、稳定性与能效中的作用。进一步综述代表性神经形态视觉功能，从视网膜启发预处理到图像识别，并结合器件级与系统级能量考量。最后纳入安全可持续设计（safe-and-sustainable-by-design, SSbD）原则，将材料开发与长期技术和环境要求联系起来。总体而言，本综述强调协同的材料、器件与系统设计如何指导面向下一代神经形态视觉的节能、可扩展、稳定且可持续的2T光电突触发展。

1. Introduction: from biological vision to attojoule neuromorphic hardware
机器视觉受冯·诺依曼架构限制，数据在传感、存储与计算单元间搬运成为能耗瓶颈；人视觉系统则在视网膜和视觉皮层中实现感知、记忆与计算的紧密共定位。神经形态视觉试图用固体器件实现该范式。2T光电突触以两电极和活性区存储权重，3T光电突触则依赖栅极。2T更利于紧凑crossbar与焦平面aJ级原位计算，但其能量下限、突触保真度、稳定性与可持续性取决于材料化学和界面。本综述因此从生物突触/视觉通路出发，连接器件指标、2T/3T架构、物理机制、材料化学、视觉功能、能量基准与SSbD。

2. Biological foundations of photoelectric synapses
2.1 Synaptic weights and synaptic plasticity：生物突触通过兴奋性/抑制性突触后电流（EPSC/IPSC）传递信号，突触权重可塑性分为短时程可塑性（STP）与长时程可塑性（LTP），配对脉冲易化/抑制（PPF/PPD）是典型表现；器件中以电导表示权重，用ΔG、衰减和保持区分短/长时程。
2.2 STDP, SRDP and learning rules：脉冲时序依赖可塑性（STDP）依赖前后脉冲时序，Δt>0产生LTP，Δt<0产生长时程抑制（LTD）；脉冲频率依赖可塑性（SRDP）依赖频率/脉冲数。硬件通过脉冲方案实现，并评估学习窗口幅度、极性、对称性和时间宽度。
2.3 Human visual system：视网膜将光转为电信号，经光感受器、双极细胞、水平细胞、无长突细胞和视网膜神经节细胞预处理后传至视觉皮层。器件中，适应、对比处理和视觉记忆对应强度依赖响应、光电流/电导调制与保持/历史依赖。

3. Device concepts and architectures: 2T versus 3T photoelectric synapses
3.1 Basic 2T and 3T photoelectric synapse architectures：3T由源、漏、栅构成，沟道电导代表权重，光生载流子与栅控解耦，并可引入浮栅或陷阱层；2T仅两电极，活性层同时吸光、存储电荷/离子构型并调制电导。
3.2 Band-diagram comparison and operational consequences：3T能带中由栅压形成势阱/势垒，浮栅或陷阱可保持有效栅压；2T利用内建场、能带偏移或铁电极化分离载流子，以陷阱占据、离子分布等编码权重。
3.3 Comparison between 2T and 3T photoelectric synapses：3T线性、可控、保持强，但面积、工艺和路由复杂；2T紧凑、适合crossbar/焦平面，具aJ事件能量潜力，但非线性、变异性和稳定性更依赖材料化学与缺陷工程。
3.4 Why structurally simple 2T devices are essential for dense, focal-plane, attojoule neuromorphic vision：密集焦平面中，每增加端子或路由均增加面积、寄生电容和功耗。2T将感知-记忆-计算合并，可减少隐藏开销，但阵列级仍受寻址、读出、互连、光传递、泄漏和变异性限制。

4. Physical mechanisms for photoelectric synaptic plasticity
光吸收产生载流子或扰动离子/极化，亚稳态由陷阱、能带偏移、离子迁移、导电细丝、相变或铁电畴稳定，进而调制电导，决定短期/长期、挥发/非挥发及渐变/突变行为。
4.1 Storage of photoexcited carriers：浮栅（FG）存储是3T特征，可编程但工艺复杂；缺陷存储利用悬挂键、空位等捕获载流子，产生持续光电导（PPC），但一致性、稳定性和速度受限；势垒存储利用I/II型异质结能带偏移分离载流子，如ZnO_1?x/AlO_y、CNT/CsPbBr₃ QDs、BP/Ta₂NiS₅、SnSe/InSe/GaN，依赖界面质量和能带对齐。
4.2 Photoinduced ion migration：导电细丝（CFs）包括电化学金属化（ECM）和价变机制（VCM），可产生大开关比和非挥发存储，但随机、突变、线性差；体离子迁移通过界面势垒或组分调制实现，如TiN_xO_2?x/MoS₂、卤化物钙钛矿碘/溴离子迁移和有机电化学晶体管（OECT），仿生性强但较慢且易漂移。
4.3 Photoinduced defect ionization：氧空位V_O/V_O⁺/V_O²⁺的可逆电离/去电离可调制电导，典型体系包括IGZO和GaN/BiFeO₃；解释清晰，但依赖缺陷分布和环境稳定性。
4.4 Photoinduced phase transition：VO₂单斜-金红石相变、VO₂/石墨烯等可产生大电导对比和持久记忆，但热/结构过程复杂，模拟平滑性有限。
4.5 Photoinduced ferroelectric polarization：α-In₂Se₃、α-In₂Se₃/WSe₂、P(VDF-TrFE)等通过极化反转提供非挥发权重，保持好、速度快，但存在开关电压、疲劳和印记问题。

5. Materials chemistry for 2T photoelectric synapses: oxides, organics, halide perovskites and 2D materials
5.1 Metal oxide materials：Ga₂O₃、ZnO、IGZO等具有氧空位相关PPC，异质结可扩展光谱；优势为稳定、CMOS兼容，挑战为宽带隙限制可见/红外响应及线性不足。
5.2 Organic materials：分子设计、供体-受体异质结和低温溶液加工赋予柔性、宽带响应；CuPc、P3HT、DPPDTT、P1/PC₇₁BM、P(VDF-TrFE)等已有研究，但空气稳定性、迁移率和规模化仍是瓶颈。
5.3 Metal halide perovskite materials：ABX₃和二维Ruddlesden–Popper钙钛矿具强吸收、离子迁移和缺陷容忍，带隙可调；CsPbCl₃、MAPbI₃、FAPbI₃、(4-Cl-PEA)₂SnI₄、PEA₂SnI₄等被用于突触，但Pb毒性和Sn²⁺氧化导致稳定性问题。
5.4 2D materials：石墨烯、黑磷、过渡金属硫族化合物具原子厚度、可调带隙和强界面效应；In/MoS₂达68.9 aJ、Fe₇S₈@MoS₂、Pyr-GDY/Gr/PbS-QD、GO/苝等展示低能耗突触，但大规模均匀制备、环境退化和接触电阻仍需解决。

6. Neuromorphic vision functions and hardware demonstrations
6.1 Visual adaptation and contrast enhancement：InP QD/ITZO晶体管通过栅压模拟明/暗适应；自供电2T有机突触可自主增益调节并增强对比度。
6.2 Noise suppression and edge/motion detection：WSe₂等器件表现高通滤波，抑制低频噪声并增强边缘与细节。
6.3 Image and fingerprint recognition：ZnO 8×8阵列实现硬件级图像识别；深紫外光突触与忆阻器储层计算用于指纹识别，双特征策略约100周期收敛，15%噪声下准确率仍超90%。
6.4 Color perception and dynamic motion recognition：混合量子点阵列无滤光片识别RGB；AlGaN/GaN与二维钙钛矿实现颜色预处理；正负光电导和差分电导用于运动边缘/轨迹提取，Pd/TiOx/ZnO/TiN光电忆阻器阵列用于人体运动识别。
6.5 Worked-problem perspective on neuromorphic vision demonstrations：应统一描述目标视觉功能、关键突触传递特性、编程协议、阵列操作与读出方式，并区分真正原位计算与传统后端处理。

7. Energy benchmarks, scalability, system-level metrics and sustainability challenges
7.1 Defining energy metrics for low-energy photoelectric synapses：事件能量边界不同，可为入射/吸收光能、电写/读能或本征结开关能；应报告脉冲宽度、偏压、面积、状态和读出协议。2T已报道0.1665 fJ和7.40 aJ，但须区分器件、阵列和系统边界。动态范围、带宽、保持和面积归一化同样关键。
7.2 From device-level event energy to system-level power and architectural constraints：冯·诺依曼架构中数据移动可占深度学习推理能耗约90%；2T通过原位存储与计算缓解瓶颈。模拟存内计算可显著节能；分子2T忆阻器64×64阵列实现16 520个非挥发电导态，说明低能耗多值精度可行。阵列功率近似P_core≈E_event×N×a×f×m，受活动因子、外围电路、光学和读出限制。

8. Safe-and-sustainable-by-design and materials-by-design roadmaps
SSbD评估固有毒性/生物累积、资源关键性、制造能耗与废物、运行环境影响、回收/处置。Pb基钙钛矿存在毒性和稳定性风险；Sn、Bi、Cu基无铅体系、BiFeO₃、Cs₃Cu₂I₅等是方向。地球丰富氧化物、低温柔性溶液工艺、绿色溶剂、封装和可拆解设计应纳入材料路线图。

9. Roadmap to attojoule neuromorphic vision
9.1 金属氧化物：限制为窄光谱、慢响应、高电压和线性差；设计方向包括异质结/量子点扩展光谱、ALD/PLD控制缺陷、<5 V操作和界面型阻变；应用面向耐辐射/高温工业、汽车与航天。
9.2 有机：限制为空气稳定性、迁移率、光降解和批次差异；设计方向包括分子稳定、封装、本体异质结、n型互补和单晶；应用面向共形视网膜、可穿戴和机器人皮肤。
9.3 钙钛矿：限制为Pb毒性、湿/热不稳定、离子滞后；设计方向包括无铅Sn/Bi/Cu、双钙钛矿、二维调制离子迁移、封装和生命周期评估；应用面向免滤光多光谱/高光谱视觉。
9.4 2D材料：限制为规模化合成、转移污染、环境降解、接触电阻和弱吸收；设计方向包括晶圆级外延、MOCVD、vdW异质结、扭转角、缺陷工程和等离激元增强；应用面向超密集垂直集成焦平面。
9.5 异质集成平台：分层异质集成可让钙钛矿/2D负责焦平面、氧化物/有机负责像素内预处理、2D负责中间处理、CMOS/新兴存储负责高层分类。
9.6 三维集成：概念流程包括交替介电/间隔层、刻蚀通孔、填充光活性材料、源漏电极和局部修饰；需解决隔离、选择器、光学访问和寻址，理想化下可执行矩阵-向量乘法。
9.7 Pathway to deployment：近期聚焦千像素至约10⁴像素阵列和标准化基准，中期发展应用导向平台，远期走向异质大规模集成；能量自主仍需计入寻址、读出、转换和控制功耗。

10. Perspective: from attojoule devices to computing within the world
目标不只是降低单次电导更新能量，而是将计算边界前移。材料设计是“算法第一层”；焦平面集成需可控变异、可制造和可读出；物理原生计算可利用挥发/非挥发、波长选择、随机性和弛豫等动力学。重要应用包括常开稀有事件传感、自适应高动态范围成像、运动触发安全、微机器人、可穿戴与隐私保护感知。数字计算仍用于高精度训练和全局推理，形成分层感知-计算。最终须以总任务能量、可靠性、可扩展制造和生命周期责任为基准，实现安全可持续的阿托焦耳神经形态视觉。