径向注入条件下反应前锋演变的实验研究

《Journal of Contaminant Hydrology》：Experimental investigations into the evolution of reactive fronts under radial injection conditions

　　

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  径向流将反应锋从反应限制区推向混合限制区。
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  双峰产物突破曲线反映了驱替-稀释-反应过程。
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  反应混合区宽度呈非单调演化，先快速扩展后收缩。
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  快速对流缩短了局部接触时间并抑制了表观反应速率。

引言

反应锋产生于成分不同的流体在多孔介质中相遇、混合并发生反应的地方（Dentz等，2018；Rolle和Le Borgne，2019；Valocchi等，2019）。这些锋面是污染物衰减和工程化地下水修复等地下过程的核心。（Neupauer等，2020；Izumoto等，2025；Zhang等，2025）。在原地修复实践中，通常通过井将氧化剂、还原剂或其他处理剂注入受污染的含水层，在注入溶液和驻留污染物羽流之间形成径向扩展的界面（Wei等，2022；Wang等，2022b；Wang等，2025）。这种处理的有效性不仅取决于药剂输送（Bertran等，2023；Du等，2023a），还取决于流驱动驱替如何扩大或压缩混合区（Wang等，2022a；Dentz等，2023），混合在该区内如何发展，以及产生的接触如何快速转化为反应产物（Rolle和Le Borgne，2019；Valocchi等，2019）。因此，对这些耦合的流动、混合和反应过程的机制理解，对于改进原位修复系统的设计和解释至关重要。

为了分离这些耦合过程，以往研究采用理想化的双分子框架A + B → C，来检验运移和混合如何调节多孔介质中的反应（Willingham等，2008；de Anna等，2014；Jiménez-Martínez等，2015；Rolle和Le Borgne，2019；Dentz等，2023）。在无速度梯度的扩散主导条件下，累积产物质量m_C通常按m_C ～ t^1/2增长（de Anna等，2014；Perez等，2020），反应速率R按R ～ t^-2/3下降，混合区宽度W按W ～ t^1/6扩展（Bandopadhyay等，2017；Gálfi和Rácz，1988）。在径向流系统中，标度律存在显著差异：研究表明m_C初始按t²标度，在较长时间内接近t¹；而反应速率通常按R ～ t¹标度，混合区宽度遵循W ～ t^1/2（Brau和De Wit，2020；Karan等，2023b）。这些研究确立了在扩散主导条件下，产物积累和锋面加宽相对缓慢（Gálfi和Rácz，1988；Bandopadhyay等，2017；Perez等，2020）。然而，界面拉伸可以加速混合，并改变径向对流或剪切增强条件下反应速率和产物形成的时间演化（Bandopadhyay等，2017；Dentz等，2023）。

径向流尤其相关，因为含水层中的井注入会产生从注入点随距离衰减的非均匀速度和压力场（Souzy等，2020；Hyatt和Lepenko，2022）。与线性流理想化模型相比，这种几何构型更好地代表了现场修复期间点源药剂输送、羽流驱替和混合-反应发展的物理环境（Wang等，2022a；Xie等，2021）。随着注入流体向外扩展，与驻留污染物羽流的界面通过径向扩散（Neupauer等，2020；Du等，2024）、速度梯度（Ali等，2020；Brau和De Wit，2020）和局部弥散（Comolli等，2019；Karan等，2023b）不断被重构，导致瞬态且空间非均质的混合条件（Neupauer等，2020；Souzy等，2020）。这些特征会在近井区和远端区之间产生显著差异（Arshadi和Rajaram，2015；Ali等，2020），因此反应锋不太可能演化为均匀加宽的界面。

然而，目前对径向反应锋的大部分理解仍来自理想化理论或模拟（Bandopadhyay等，2017；Du等，2023b）。在实际多孔介质中，混合不仅受分子扩散控制，还受孔隙尺度速度变异（Souzy等，2020）、局部滞留区（Yin等，2024）和介质结构（Sanquer等，2024）引起的水力弥散控制。即使在名义上均匀的介质中，这些过程也可能改变反应物接触、停留时间和反应效率（Xie等，2021）。以往研究已清楚地证明弥散对径向流下反应性运移的重要性（Ali等，2020；Karan等，2023b）。然而，这种控制在注入期间演化的反应锋中如何表现，在实验上仍未得到充分解决。特别是，将界面演化与径向注入条件下可观测的化学响应联系起来的实验基础分析仍然稀缺。

基于此前关于径向注入下保守溶质运移的工作（Du等，2023b；Du等，2024），本研究探讨了高锰酸钾注入二维饱和砂箱中四氯乙烯（PCE）羽流过程中反应锋的演化。目标是：(i) 表征不同注入速率下入侵氧化剂、被驱替污染物和反应产物的时空演化；(ii) 量化混合区的演化和宽度；(iii) 检验径向对流和弥散如何共同影响产物形成和有效反应行为。通过结合光学成像、突破曲线测量和基于弥散的解析框架，本研究为径向井注入期间控制反应锋演化的耦合运移、混合和反应动力学提供了实验洞察。

章节摘录

实验系统与装置

整个实验系统包括二维（2D）砂箱、光源、相机和蠕动泵。实验装置的具体尺寸如图1所示。

（1）多孔介质：实验独立装填三种不同粒径级配的石英砂：10/20目（0.60–0.85毫米）、20/40目（0.40–0.60毫米）和40/60目（0.25–0.45毫米），对应的平均粒径分别为0.72、0.51和0.36毫米（中国医药

归一化与无量纲描述

为了标准化各种注入条件下的实验结果，物理时间（t）被归一化为无量纲时间（$\tau$）。其中，$\tau$ = 1对应于在反应域r_w < r < r_f内注入一个孔隙体积（PV），其中r_w是井半径，r_f表示反应锋边界。在本研究中，运移和反应过程由三个基本时间尺度表征：对流时间尺度（t_a）、混合时间尺度（t_m）和反应时间尺度（t_r）。

结论

本研究探讨了修复剂的原位注入污染物羽流，检验两种化学品在多孔介质中的驱替以及它们在界面处的动态混合和反应。主要发现总结如下：

由于径向速度随距离呈1/r衰减，局部Pe在近井位置显著从1.44增加到3.30，在远端位置达到39.27–88.45；同时，Da从0.14增加到0.99，达到3.98–27.38。这

CRediT作者贡献声明

Zhipeng Du：撰写——审阅与编辑，撰写——原稿，可视化，方法论，资金获取，概念化。Xingrun Wang：指导，资源，项目管理，方法论，概念化。Jiajun Chen：可视化，指导，项目管理，方法论，形式化分析，概念化。Kaiyu Shi：软件，资源，方法论，形式化分析。Haixu Duan：验证，项目管理，调查，形式化分析。Xianghua Yan：

未引用参考文献

Gao等，2010

Kumar等，2022

Pang和Hunt，2001

Yeh，1987

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到国家自然科学基金的资助（42507094, 41877184）。

Zhipeng Du|Xingrun Wang|Jiajun Chen|Kaiyu Shi|Haixu Duan|Xianghua Yan