基于机器学习技术的具有优异磁性能的软磁金属玻璃新型智能设计方法

《Journal of Non-Crystalline Solids》：Novel intelligent design method of soft magnetic metallic glasses with excellent magnetic properties by utilizing machine learning technology

　　

**摘要**

本研究开发了一种机器学习（ML）辅助的组分筛选策略，用于Fe基非晶/纳米晶软磁合金。采用随机森林（RF）、k近邻（kNN）和支持向量机（SVM）等典型机器学习算法，建立了Fe基非晶/纳米晶合金的机器学习辅助组分筛选模型，并利用网格搜索、数据增强以及归一化处理来优化模型参数和原始数据集，以最大化机器学习模型的预测性能。结果表明，RF模型在合金组分预测中表现出最佳的预测性能和泛化能力，达到了最高的决定系数（R2 = 0.931）、最低的均方根误差（RMSE = 0.014）以及最优的交叉验证性能指标。基于RF模型导出的特征工程分析，设计并制备了Fe??.??Si?.??B??.??P?.??C?.??Cu?.??非晶合金带材，通过甩带法制备，在703.15 K退火2 min后表现出优异的电磁性能，包括高Bs（1.67 T）和低Hc（3.6 A/m）。这些结果表明，机器学习辅助的组分筛选与实验动力学优化相结合，可以为Fe基非晶/纳米晶软磁合金的开发提供有用的初步途径。

**引言**

作为现代电力电子和信息技术领域中的关键功能材料，软磁材料在能量转换和信息传输系统中发挥着不可替代的作用。非晶/纳米晶软磁合金因其独特的机械和磁性能而备受关注[1-3]。由于其非晶结构，这类材料通常缺乏晶界，从而赋予其卓越的外磁性能，包括高有效磁导率（μe）、高饱和磁感应强度（Bs）以及低矫顽力（Hc）[4]。在过去的几十年中，磁材料领域的众多学者持续投入研究工作，推动了软磁合金的稳步发展。各种体系的非晶外磁合金不断涌现，包括具有高Bs和低成本特点的Fe基非晶合金、具有高μe和低铁损特点的Co基非晶合金，以及以适中成本实现性能平衡的Fe-Ni基非晶外磁材料。随着第三代半导体技术的快速发展，以及新能源汽车、5G通信、工业电源和无人机等领域对高频、高功率密度电机的不断增长的需求，对软磁材料的综合性能要求日益提高[5]。提高Bs和降低Hc一直是非晶/纳米晶外磁材料研发的核心目标。

作为代表性非晶外磁材料，Fe基非晶合金近年来凭借优异的外磁性能，成为满足工业和日常应用中日益增长的高性能外磁需求的重要候选材料[6-11]。例如，Kubota等人开发了一种FeSiBPCCu纳米晶合金[7]，在470 °C退火10 min后，该合金可实现高达1.85 T的Bs[8,12]。Wang等人分别研究了Si/B比和Cu含量对FeSiBNbCu合金的成晶能力（GFA）和α-Fe相形成的影响，通过退火优化获得了一种具有相对较高Bs和较低Hc的纳米晶合金[9]。Li等人通过以C替代Si，研究了间隙C原子对FeSiBPCu合金成晶能力、热稳定性和外磁性能的影响，实现了Fe??.?B?P?Cu?.?C?合金的成晶能力增强，Bs达到1.86 T，Hc为6.0 A/m[10]。Wan等人探讨了不同Nb含量添加对FeSiBNbCu合金微观结构、热稳定性和外磁性能的影响，发现通过添加适当量的Nb可以获得Fe??Si??B?Nb?Cu?合金，其具有优异的软磁性能，包括低至1.5 A/m的Hc和21500的μe[11]。

此外，一些学者对Fe基非晶合金的热处理工艺优化也给予了高度关注。例如，Wang等人研究了退火时间对Fe-Si软磁复合材料外磁性能演变的影响，在1100 °C退火180 min后，可实现最低铁损259.1 mW/cm3和在50 mT/100 kHz下峰值μe为94.85的优异软磁性能[13]。Chen等人研究了与传统退火相比，两步退火工艺对Fe??.?Si??xB??.?P?Cu?C?Nix合金带材的微观结构、晶化行为和软磁性能的影响，发现Ni?.?合金带材在633 K退火8 min后于733 K退火1 min的两步退火处理下可获得优越的外磁性能组合，Bs高达1.82 T，Hc低至2.3 A/m，1 kHz下μe高达12500[14]。

综上所述，Fe基非晶合金是一种有前景的新一代节能材料，是经济高效、高性能电气设备和电子元件的核心材料。然而，在Fe基非晶/纳米晶合金中实现高Bs和高GFA之间的平衡仍是一个重大挑战。在组分设计方面，必须仔细考虑各组元之间的相互作用关系。类金属元素的含量应加以优化以确保足够的GFA，同时保持足够高的金属含量以实现高Bs。在工艺优化方面，精确控制退火温度和时间至关重要，必须促进α-Fe纳米晶的均匀析出，同时抑制硬磁相的形成，从而实现优异的软磁性能。尽管研究人员在控制非晶材料的微观结构和性能方面进行了大量工作，并开发出既保持良好磁性能又具有较强GFA的非晶/纳米晶外磁合金，但当前关于高性能非晶/纳米晶材料的研究仍然主要依赖于"试错法"，这种方法效率低下、耗时且本质上存在局限性，从而限制了该领域的进一步进展。

近年来，机器学习（ML）技术的提出和发展为这一各行业面临的共同挑战提供了有前景的解决方案和方法。机器学习能够从有限但高质量的实验数据中提取复杂的组分-工艺-性能映射关系，从而建立高精度预测模型，指导新型合金的理性设计[15-17]。通过利用机器学习的高效数据挖掘能力和模式识别能力，辅助预测非晶/纳米晶外磁合金的组分，可以显著降低传统组分设计相关的研发成本[18]。目前，相关研究人员也已利用机器学习研究外磁材料。例如，Tang等人采用XGBoost、KNN、GBDT和ANN等机器学习算法研究FeSiBPC合金，最终设计并制备了Fe??Si?B?.?P?.?C?合金，退火后Bs为1.82 T，Hc为2.02 A/m，有效解决了高效设计具有优异外磁性能的非晶合金的挑战[19]。Liu等人通过引入数据增强技术，建立了FeSiAl合金外磁性能的机器学习预测模型，进一步采用RF特征重要性方法阐明了合金组分与外磁性能之间的关系，有效解决了小数据集训练模型预测精度低的问题[20]。Zhang等人利用机器学习方法设计了一种兼具高Bs和低Hc的Fe基非晶/纳米晶合金，解决了传统合金开发中效率与性能之间长期存在的矛盾[21]。Guo等人通过机器学习辅助设计，开发出FeCoBSiCu软磁合金，实现了前所未有的Bs为1.96 T和低至1.2 A/m的Hc的优异外磁性能，成功克服了高Bs和低Hc之间长期存在的性能权衡[22]。总之，国内外学者的上述研究工作在利用已知组分预测目标材料相关性能方面进行了有价值的探索，为机器学习在性能预测中的应用提供了可行且宝贵的参考。尽管这些研究已取得先进的机器学习辅助软磁合金设计方法，但仍存在一定局限性。大多数模型专注于对预定组分的磁性能进行正向预测，而对可实验制备组分的逆向识别发展仍然不足。因此，对于Fe基非晶/纳米晶软磁合金，仍然需要一个能够进行智能化组分设计的、更加透明的机器学习工作流。

本研究建立了Fe-Si-B-P-C-Cu非晶/纳米晶合金体系的机器学习辅助组分筛选框架。由于RF对小规模表格材料数据集具有较强的鲁棒性，选择其作为主要的非线性集成模型，而kNN和SVM则作为传统基线模型用于对比。设计空间限制在六元Fe-Si-B-P-C-Cu体系内，以减少数据异质性并提高所学习组分-性能关系的物理一致性。利用优化后的模型筛选了一种以Bs = 1.67 T和Hc = 3.6 A/m为目标性能指标的候选组分，随后通过甩带法合成选定的Fe??.??Si?.??B??.??P?.??C?.??Cu?.??合金，并通过退火进行实验优化。本研究预期的工作成果有望提出一种新型高效的研究方法，有助于缓解传统"试错法"在新型非晶/纳米晶合金开发过程中引发的高成本和长组分设计周期的问题。

**段落节选**

**预建模处理**

高质量数据集和精心构建的特征工程对于确保机器学习预测结果的可靠性至关重要。通常，Fe、Si、B、P、C和Cu是Fe基非晶/纳米晶合金的主要元素，其中Fe可提供高Bs，B可增强GFA，Si稳定纳米晶，P和C可提高热稳定性和GFA，而Cu有助于纳米晶化[12,23]。本研究聚焦于Fe基单一合金家族。

**材料制备**

本研究采用高纯元素Fe、Si、B、P、C和Cu（各99.99 wt.%）作为起始原料。在真空电弧熔炼炉中将混合物反复熔炼五次制备母合金铸锭，以确保均匀性。使用阿基米德法测量母合金铸锭的密度三次，取平均值。随后，将一部分母合金在石英管中重新熔化，并通过将熔体喷射到上快速凝固。

**网格搜索结果**

图3展示了基于目标磁性能进行逆向组分预测过程中，关键超参数对RF、kNN和SVM模型R2值的影响。如图3(a)所示，对于RF模型，对max_depth和n_estimators进行了优化。对于kNN模型，对k和搜索算法进行了评估，如图3(b)所示。对于SVM模型，对ε和C进行了优化。优化后的参数组合随后用于独立测试评估和逆向。

**结论**

本研究为Fe-Si-B-P-C-Cu非晶/纳米晶软磁合金开发了一种机器学习辅助的组分筛选工作流。在将原始文献记录与增强训练数据分离后，RF模型在未增强的独立验证集上表现出最佳的整体性能。RF特征重要性分析表明，Fe含量、类金属与金属比、Si/B比、ΔHmix、ΔSmix、δ、B含量和Cu含量是关键的描述符。

**作者贡献声明（CRediT）**

Z.Y Li：撰写——初稿，调查研究，数据管理。Y.L Hou：调查研究，数据管理。Y.B Li：软件，方法学。Y Wu：可视化，调查研究。J.H Zhao：撰写——审阅与编辑，方法学。K.W Zhang：撰写——审阅与编辑，资金获取，概念构思。

**利益冲突声明**

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：K.W Zhang报告获得了国家自然科学基金的财政支持。K.W Zhang报告获得了山西省科技厅的财政支持。其他作者声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本研究的工作成果。

**致谢**

本工作得到国家自然科学基金（编号：52275567、52401242）、山西省基础研究项目（编号：202403021221147）和山西省科技创新团队专项基金（编号：202304051001036）的资助。

Z.Y Li | Y.L Hou | Y.B Li | Y Wu | J.H Zhao | K.W Zhang