温带河口3000年环境生态变化记录

《Organic Geochemistry》：A 3000-year record of environmental and ecological change in a temperate estuary

　　

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  主干河泻湖沉积芯记录了约2740年的环境变化。
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  地球化学记录追踪了从自然沉积到人为影响的转变。
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  脱硫化技术恢复了常规方法所遗漏的硫结合生物标志物。
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  在整个记录期间检测到了光合带微囊藻的生物标志物。
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  主干河泻湖被确立为沿海微囊藻系统的现代类比。

引言

沿海水生生态系统因其生态、经济、娱乐及对社会的内在价值，是周边城市社区的关键系统。这些系统还能缓冲风暴相关的侵蚀和潮汐极端事件对社区的冲击，同时作为海洋和沿海动物的繁殖场和栖息地（Kjerfve, 1994; Pérez-Ruzafa et al., 2020）。马萨诸塞州的科德角因其冰川历史而以这类环境丰富著称，尤其是沿海入海口和锅状池塘。法尔茅斯镇的牡蛎池塘是一个典型例子——这是一个历史上通过两个入海口与温亚德湾和大西洋相连的锅状池塘：一个位于牡蛎池塘正东方，另一个通过主干河。牡蛎池塘的沉积物年代表明，东部门口大约在1856年已自然关闭（Donnelly, 2025）。1872年，沿池塘南岸修建的铁路延伸线在牡蛎池塘与温亚德湾之间形成了一道屏障。这道现在被称为"闪耀海自行车道"的屏障，连同一条沿海公路，进一步阻碍了海水流入池塘，导致了系统水文动力学的持久变化（图1B）。如今，主干河（包括主干河泻湖）是牡蛎池塘与温亚德湾之间唯一的通道（Emery, 1969）。

目前，对牡蛎池塘流域的研究主要集中在监测由主干河泻湖潮汐交换所驱动的地球化学健康变化以及盐度和营养物水平的波动。由于池塘靠近污水源和城市径流，高营养物负荷和富营养化是该生态系统健康的主要威胁（Bishop and Perret, 2004; Howes et al., 2008）。风暴事件也构成物理威胁，风暴潮通过牡蛎池塘时在主干河中产生强水流，可能导致严重侵蚀（Donnelly, 2025）。此外，风暴事件或极高潮时从温亚德湾输送来的海洋有机物，包括大叶藻和藻类，可能限制水流，从而孤立泻湖。累积有机物的扰动会导致微囊藻条件的形成，随之而来的是无氧光养生物大量繁殖（Bhatnagar et al., 2020）。尽管主干河系统在维持牡蛎池塘整体健康中的作用已得到确立，但其环境历史及人为影响的程度仍缺乏约束。此外，鉴于该泻湖已有详细记录的季节性富营养化和相关光养生物爆发，主干河泻湖为研究沿海环境中间歇性微囊藻的形成及其生物标志物信号在沉积物中的保存提供了一个潜在的模型系统。

为了更好地理解该系统的环境历史及其作为沿海微囊藻现代类比的有效性，研究者从主干河泻湖采集了沉积芯，并采用多种代理有机地球化学方法进行分析。为捕捉可能早于欧洲殖民时期的记录，我们针对细粒、富含有机质的沉积物填充进行分析；分析保存在其中的生物标志物特征，可以追踪环境变化（图2）。对来自不同深度的植物物质进行了放射性碳（¹⁴C）定年（Sabatier et al., 2010; Hajdas et al., 2021）。总有机碳和总氮的总体测量，以及碳（δ¹³C）和氮（δ¹⁵N）稳定同位素分析，作为互补代理，用于追踪环境变化并阐明生态系统营养动态（Alldred et al., 2023; Carneiro et al., 2021; Lee et al., 2020; Lee, 2000; Sun et al., 2016; Tucker et al., 1999）。

适合气相色谱的脂质生物标志物提供了识别特定生物输入和代谢过程的额外手段。功能性脂质如类固醇用于识别真核生物来源，而其化石对应物——甾烷——为有机输入提供了额外背景信息，并揭示系统的热历史（Gaskell and Eglinton, 1976; Volkman, 2016）。同时，细菌脂质如藿烷（由各种细菌合成的膜脂质）可提供关于过去氧化还原条件的见解，因为其丰度和结构变化通常与缺氧环境相关，在该环境中微生物群落适应有限的氧气供应（Ourisson et al., 1987; Peters et al., 2005b; Summons et al., 2006）。本研究的第三类脂质是芳香类胡萝卜素，特别是无氧光合细菌产生的那些，它们与蓝细菌一起在当代主干河系统中形成季节性爆发（Bhatnagar et al., 2020）。最近的研究表明，如果脂质通过硫化和快速纳入难降解大分子组分，在微囊藻环境中部分功能性脂质可能被遗漏（Ma et al., 2021, Ma et al., 2024）。为此，我们使用雷尼镍对脂质提取物的极性组分进行脱硫化，从而释放出适合气相色谱-质谱分析的烃类。

因此，本研究旨在重建主干河泻湖从原始前殖民时期到当代的沉积历史，捕捉人为影响的起始和进展。在此过程中，我们还评估了主干河泻湖作为理解沿海沉积物中微囊藻生物标志物信号形成与保存的模型系统的效用，这对解释古代沉积记录中的类似信号具有更广泛的含义。

章节摘要

研究区域与环境背景

主干河泻湖是一个咸淡海混合系统，与主干河共同构成连接法尔茅斯（马萨诸塞州）牡蛎池塘与温亚德湾的水道（N 41.535236, W 70.641298；图1）。主干河泻湖与牡蛎池塘通过一道水坝相连，该水坝调节两个系统之间的水交换，并支持一个常驻的鲱鱼种群（Wright-Pierce, 2019）。风暴、强风和陆地表流影响着来自海洋的水和有机物向泻湖的输入。

年龄-深度建模

放射性碳年龄以"距今前"（BP）报告，以1950年定义为"现在"。沉积芯年龄从现代（最上层75厘米内为73至78 BP）到最深定年区间的2789 BP（217.5厘米处），在75厘米处存在一个明显的间断，将两个区间分隔开（图3，表S1）。该间断基于沉积物颜色和质地的突然变化确定，根据包裹的放射性碳日期估算，持续时长约为1220年。马尔可夫链蒙特卡罗（MCMC）

年龄定年与稳定同位素数据揭示了沉积环境和有机物来源的转变

放射性碳年龄揭示了一个位于约75厘米处的侵蚀性不整合面，该间断跨越了约距今前70至1359年（图3）。这一缺失的记录可能是由于疏浚主干河泻湖以清除碎屑并恢复水流（Feldott, 2016; Wright-Pierce, 2019），或者由于过去风暴事件的侵蚀所致。

整体地球化学数据揭示了两个具有不同有机物来源的对比环境（图1，表S2）。氮和碳同位素

结论

主干河泻湖沉积芯中保存的沉积记录为理解一个动态沿海系统中约3000年的环境变化提供了一个窗口。沉积芯有机物中编码的同位素和脂质生物标志物代理捕捉到了从一个以陆源为主的沉积环境向海洋影响环境的根本性转变。放射性碳定年、稳定同位素地球化学和脂质生物标志物分布汇聚成一个清晰的叙事：沉积芯中较老、较深的部分

CRediT作者贡献声明

Diana Dumit：写作——审阅与编辑，写作——原稿，可视化，验证，项目管理，方法论，调查，资金获取，概念化。Molly A. Moynihan：写作——审阅与编辑，调查。Catherine A. Crowley：写作——审阅与编辑，调查。Benjamin T. Uveges：写作——审阅与编辑，可视化，方法论。Gareth Izon：写作——审阅与编辑，方法论。Mark L. Roberts：写作——审阅与编辑，资源，

未引用参考文献

Brocks and Schaeffer, 2008

Brocks et al., 2005

Cui et al., 2020

Koopmans et al., 1996

Ma and Cui, 2022

Melendez et al., 2013

Meyer et al., 2011

Ogura and Hanya, 1973

Zeman-Kuhnert et al., 2023

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本论文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究得到了MIT理学院奖学金、美国国家科学基金会研究生奖学金计划以及西蒙斯基金会（824763，授予SER）的支持。主干河泻湖沉积取芯工作得到了美国国家科学基金会资助，项目编号2311328。在伍兹霍尔海洋研究所（WHOI）进行的沉积物放射性碳定年由NOSAMS研究生实习项目支持。特别感谢Mitchell Star和Grace Nissen进行取芯工作

Diana Dumit|Molly A. Moynihan|Catherine A. Crowley|Benjamin T. Uveges|Gareth Izon|Mark L. Roberts|Jeffrey P. Donnelly|S. Emil Ruff|Roger E. Summons