机器学习辅助新兴污染物吸附的证据边界：从预测到机理解释及水处理应用

《Process Safety and Environmental Protection》：Evidence Boundaries in Machine Learning-Assisted Adsorption of Emerging Contaminants: From Prediction to Mechanistic Interpretation and Water-Treatment Applications

　　

摘要

机器学习（ML）越来越多地用于根据吸附剂性质、污染物描述符和实验条件预测新兴污染物吸附。然而，高内部准确性并不能证明其在污染物、吸附剂、浓度范围或真实水体条件下的泛化能力，特征重要性、SHAP 和 PDP 识别的是依赖于模型的关联，而非吸附机制或设计原则。本批判性综述提出了机器学习辅助吸附的五个应用水平：域内性能预测、统计关联的识别、机制假说的构建、吸附剂设计与工艺优化，以及环境相关的水处理应用。它阐明了常见预测目标的物理和证据含义；评估了数据域、描述符、模型 - 任务匹配以及验证策略如何设定预测边界；并评估了模型衍生因素的物理化学含义、可控性和工程相关性。通过将每个应用水平与相应的条件和验证要求联系起来，本综述澄清了何时机器学习输出支持预测，何时它们生成需要实验验证的假说，以及何时水处理决策需要额外的环境和工艺证据。

引言

新兴污染物在水环境中越来越常被检测到，其潜在的生态和人类健康风险使其去除和风险控制成为水处理和环境修复中的一个重要问题。这些污染物通常包括药品和个人护理用品、抗生素、内分泌干扰化合物、全氟和多氟烷基物质，以及微塑料相关污染物。它们的特点是来源多样、结构异质性大、环境浓度低，以及与长期暴露相关的风险不确定（Aminzai et al., 2024, Hussain et al., 2025, Okoye et al., 2022, Schner and Etchepare, 2025, Rafa et al., 2024）。在现有的处理技术中，吸附技术因其操作简单、吸附剂设计可调以及适用于去除各种水污染物的广泛适用性而受到广泛关注（Morin-Crini et al., 2022, Sophia A. and Lima, 2018, Bonilla-Petriciolet et al., 2017, Rathi and Kumar, 2021, Selim et al., 2024）。然而，新兴污染物的吸附行为同时受吸附剂孔结构和表面化学、污染物分子性质、溶液 pH 值、初始浓度、水体基质组成以及共存污染物控制。这些耦合因素导致不同系统中吸附容量、去除效率、动力学行为和分配存在显著差异。因此，理解和预测多变量耦合条件下新兴污染物的吸附行为对于推进吸附剂设计和水处理应用至关重要。

鉴于吸附系统中吸附剂性质、污染物特性和实验条件的耦合效应，机器学习（ML）可以整合多源信息来预测吸附性能并分析吸附过程。现有综述已从不同污染物、吸附剂和建模方法的角度总结了机器学习在吸附研究中的应用（表 S1）（Ghaedi and Vafaei, 2017, Fan et al., 2018, Yaseen, 2021, Alam et al., 2022, Abbasi et al., 2022, Zhang et al., 2023a, Kumari et al., 2024a, Wang et al., 2024a, Yuan et al., 2025, Zhao et al., 2025, He et al., 2025a, Kumari et al., 2025, da Costa et al., 2025, Wada et al., 2026, Yu et al., 2026, Khajavian et al., 2026, Okolie et al., 2022, Fiyadh et al., 2023, Alatrista et al., 2023, Gheibi et al., 2024, Kumari et al., 2024b, Oral et al., 2024, Wang et al., 2024b, Ge et al., 2025, Chu et al., 2025, Dong et al., 2026, Reynel-ávila et al., 2022, Elngar et al., 2026, Jadhav and Pathak, 2026, Kulkarni et al., 2023）。这些综述主要涵盖四个重叠领域：模型开发与吸附性能预测；实验设计与吸附工艺优化；模型解释、关键因素识别及吸附的机制理解；以及机器学习辅助吸附剂设计、环境应用及未来前景。总体而言，这些综述从建模、工艺优化、解释和实际应用的角度，为机器学习辅助吸附研究的方法论和应用提供了广泛的图景（Huang et al., 2021, Taoufik et al., 2022）。

虽然现有综述讨论了数据泄露、适用域、内部和外部验证以及模型解释等问题（Zhang et al., 2023a, Wang et al., 2024a, Yuan et al., 2025, Wada et al., 2026, Khajavian et al., 2026, Wang et al., 2024b, Dong et al., 2026），但这些讨论通常分散在数据处理、模型开发、结果解释和实际应用等单独的部分中。因此，它们尚未系统地澄清支持不同类型机器学习应用所需的证据。为了解决这一差距，本综述将吸附研究中的机器学习应用基于使用目的分类为五个应用水平：域内性能预测、统计关联的识别、机制假说的构建、吸附剂设计与工艺优化，以及环境相关的水处理应用。这种分类为未来研究的设计和结果报告提供了参考。

章节摘录

应用水平、条件和局限性

现有综述讨论了机器学习在吸附研究中的不同应用，但相关内容分散在数据处理、模型开发、结果解释和实际应用的单独讨论中。因此，读者需要从多个综述和研究文章中综合信息，才能形成相对全面的理解。

为了便于理解，本综述根据所解决的问题将这些应用分类为五个水平

ML 辅助吸附建模的可靠性

本节首先描述了用于构建结构化文献数据集以进行后续分析的文献检索和研究选择方法。然后系统地评估了新兴污染物机器学习辅助吸附研究的建模可靠性及其结果适用的范围，重点关注数据域、预测目标和描述符、模型 - 任务匹配，以及验证和可迁移性。整体分析工作流程如图 1 所示。

模型衍生关键因素的机制解释

模型解释可以识别吸附剂性质、实验条件和污染物性质对模型预测的相对贡献，以及这些因素与预测响应之间的关系，从而为吸附剂设计、工艺优化和适用范围评估提供信息。表 4 总结了现有研究中调查的吸附系统和预测目标，以及模型识别的关键因素

结论与展望

本综述提出了五个应用水平，用于分类新兴污染物的机器学习辅助吸附研究：水平 1——域内性能预测；水平 2——统计关联的识别；水平 3——机制假说的构建；水平 4——吸附剂设计与工艺优化；以及水平 5——环境相关的水处理应用。这些应用水平强调，随着应用水平的提高，结论的范围扩大，并且

CRediT 作者贡献声明

Hong Ye：撰写 – 审阅与编辑，监督，调查。Shuangyang Li：撰写 – 审阅与编辑，监督，调查。Yu Jia：监督。Haoxuan Song：监督。Keda Guo：监督。Chenglong Xu：监督。Ranran Zhang：撰写 – 审阅与编辑，撰写 – 初稿，数据整理。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：Hong Ye 报告获得了国家自然科学基金委员会的财务支持。如果有其他作者，他们声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

作者感谢国家自然科学基金委员会的支持（项目编号：32172299）。

利益冲突声明

作者声明他们没有任何已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

Ranran Zhang|Keda Guo|Chenglong Xu|Yu Jia|Haoxuan Song|Hong Ye|Shuangyang Li