通过重力分离与顺序酸浸实现加压煤气化细渣的碳灰解耦及燃烧反应性增强

《Process Safety and Environmental Protection》：Carbon–Ash Decoupling and Enhanced Combustion Reactivity of Pressurized Coal Gasification Fine Slag via Gravity Separation and Sequential Acid Leaching

　　

摘要

加压煤气化细渣（PGFS）由于其致密的碳—灰复合结构和低燃烧反应活性，难以作为富碳燃料加以利用。本研究采用重力分选和依次酸浸（HCl → HF → HNO₃）方法，实现逐步碳—灰解耦，并调控其结构与燃烧行为。重力分选获得了高碳组分（PGFS-HC），降低了灰分含量并改善了燃料性能；酸浸进一步去除矿物，使灰分含量降至0.83 wt.%，比表面积增至412.56 m²·g^-1，孔隙可及性增强。燃烧结果表明，两种处理工艺均能提高反应活性，但重力分选起主导作用，其通过削弱灰分包裹效应并暴露碳骨架来发挥作用。结果表明，PGFS的燃烧惰性主要由灰分引起的传质限制控制，而非碳的固有结构；碳—灰解耦显著增强了氧气扩散和气—固接触，从而改善了燃烧性能，为将PGFS升级为高反应活性碳基燃料提供了机理依据。

引言

煤气化是高效清洁煤转化的关键技术，在现代煤化工和制氢系统中发挥着重要作用（Yang等，2025；Xu等，2020；Liu等，2019）。加压气流床气化以其反应强度高和碳转化效率高为特征，已广泛应用于工业煤炭利用过程（Yuan等，2021；Li等，2022）。然而，该技术会产生大量加压煤气化细渣（PGFS），其通常在高温高压条件下形成致密的碳—灰复合结构，导致灰分含量高且反应活性低（Matamba等，2022；Wang等，2019）。PGFS的堆积不仅造成碳损失和土地占用，还带来粉尘排放和重金属浸出等潜在环境风险（Wiatowski等，2018；Wu等，2020；Liu等，2021）。因此，有效的碳—灰解耦对于提高PGFS中残余碳的利用效率至关重要。

针对含碳固体废弃物，已有多种分离和脱矿策略被应用，包括物理分离方法（如重力分选和浮选）和化学浸出方法（Wang等，2020；Li和Qin，2019；Li等，2025）。基于重力的分离方法已被证明可利用富碳相与矿物相之间的密度差异实现初步碳富集（Guo等，2020a；Shi等，2023）。例如，Yu等（Niu等，2022）报告称，对煤气化细渣进行螺旋分选可获得灰分含量显著不同的组分，但未能实现完全分离。基于密度的分离方法在提高细渣系统中有机碳回收率方面也展现出潜力（Gao等，2021）。然而，关于利用重力分选对PGFS进行碳—灰解耦的系统性研究仍然有限，特别是关于残余碳结构演变方面的研究。

与此同时，酸浸已被广泛用于煤基碳材料的矿物去除和孔隙结构调控。顺序酸处理（HCl/HF/HNO₃）可有效去除无机矿物并显著增大残余碳的比表面积（Yu等，2022；Morone等，2015）。Du等（Yang等，2024）和Li等（Li等，2021a）报道，对煤气化细渣进行酸浸可大幅提高其孔隙度并改变表面化学性质，使其有望用作碳前驱体或吸附材料。然而，现有大多数研究聚焦于常压气化渣，在物理—化学联合解耦条件下PGFS的结构演变和燃烧行为仍不明确。

本研究以重力分选作为主要的碳—灰解耦策略，并通过顺序酸浸进一步分离矿物去除和孔隙演变对燃烧行为的贡献。系统研究了碳富集、孔隙结构、晶粒有序性、表面化学和燃烧行为的演变过程。重点在于区分物理灰分包裹和碳固有结构在控制燃烧反应活性中的作用。研究结果揭示了PGFS燃烧惰性的机理，并为将PGFS升级为高反应活性富碳燃料提供了一条潜在路径。

分节摘录

样品与试剂

本研究使用的PGFS样品采自中国山东某煤化工园区的加压气流床气化炉。该气化炉运行压力为4.0 MPa，气化温度约为1500℃。为确保样品一致性，所有样品均采自同一稳定生产批次。

实验所用试剂包括盐酸（HCl，37 wt.%）、氢氟酸（HF，40 wt.%）和硝酸（HNO₃，68 wt.%）。所有试剂均为

粒径分布与相关性分析

PGFS呈单峰粒径分布，中位粒径（d₅₀）为22.50 μm，表明其以细颗粒为主。湿筛结果进一步表明，细粒富碳组分与粗粒富灰组分之间倾向于分离。

随着粒径减小，碳含量和比表面积均呈增加趋势（图1b）。在粗组分（>200 μm）中，碳含量为12.23 wt.%。相比之下，细组分（<18 μm）

结论

本研究采用重力分选和顺序酸浸处理PGFS，以考察碳—灰解耦条件下碳结构和燃烧行为的演变。主要结论如下：

(1) 重力分选有效实现了初步碳—灰解耦，显著降低了PGFS-HC的灰分含量。顺序酸浸进一步将PGFS-CFN的灰分含量降至0.83 wt.%，比表面积增至412.56 m²·g

CRediT作者贡献声明

Xin Yang（杨鑫）：概念构思、调查、验证、撰写——初稿。Zhengqi Li（李政奇）：资源、监督。Chujun Chen（陈楚军）：验证、撰写——审阅与编辑。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

Xin Yang（杨鑫）|Chujun Chen（陈楚军）|Zhengqi Li（李政奇）