结合多工艺处理与机器学习方法制备具有优异热学和力学性能的金刚石/AlMgSi复合材料

《Diamond and Related Materials》：Combined multi-process treatment and machine learning approach for fabricating diamond/Al Mg Si composites with improved thermal and mechanical performance

　　

**摘要**

金刚石/Al基复合材料被认为是下一代先进热管理领域的理想候选材料。然而，其工业化受到界面兼容性差、制备条件极端以及复杂部件近净成形制造困难等限制。本研究提出了一种协同制造策略，将盐浴钛化、超声辅助铸造和热处理相结合，制备出热力学性能协同增强的金刚石/AlMgSi复合材料。结果表明，这些协同工艺实现了定制化界面架构和微观组织演化。微观结构方面，钛化诱导的TiC过渡层同时桥接了声子传递和载荷传递，超声场消除了残余气膜和微孔隙，从而使增强相分散均匀化，热处理成功触发了基体纯化和沉淀强化。复合材料的热导率达到峰值221.4 W/(m·K)，同时屈服强度（YS）为193.0 MPa；当屈服强度达到峰值239.2 MPa时，热导率为218.1 W/(m·K)。为导航高维非线性参数空间，构建了高斯过程回归（GPR）预测模型，并引入Shapley可加解释（SHAP）分析，定量解耦多个工艺参数对性能的贡献。通过生成高通量虚拟数据集并提取帕累托前沿，界定了热力学性能的优化工艺窗口，最终基于帕累托前沿建立了目标性能导向的工艺窗口图。

**引言**

金刚石颗粒增强铝基复合材料（AMCs）凭借其轻质特性、低热膨胀系数（CTE）和卓越的热导率，被认为是下一代先进热管理结构部件的理想候选材料[1], [2], [3], [4]。然而，其实用化工业应用的进程受到多重因素的制约。为追求极致的热导率，大多数现有研究依赖纯Al基体[5], [6], [7]，这导致力学强度不足，无法满足现代电子封装对结构-功能一体化的严格要求。采用AlMgSi合金作为基体成为一种策略，可同步实现卓越的散热能力和可靠的承载能力[8], [9], [10]。受限于C与Al之间润湿性差，传统制备路线主要依赖压力渗透[11]、挤压铸造[12]或粉末冶金[13]。尽管这些高压或固态加工路线可以致密化基体，但它们受到设备成本高昂和几何限制的困扰，阻碍了复杂部件的近净成形制造[14], [15]。因此，该领域的一个关键挑战是如何通过基本的界面改性克服兼容性障碍，从而释放重力铸造在几何自由度和成本效益方面的优势，最终实现热力学性能的协同增强。

金刚石/Al界面是声子传递和载荷传递的主要通道，金刚石颗粒的表面金属化（Cr[16]、Ti[17], [18]和W[19]涂层）被认为是桥接两相不兼容性的关键策略[20]。物理气相沉积（PVD）技术，如磁控溅射，因其高纯度和对涂层厚度的精确控制而被广泛研究[21], [22]。然而，PVD的直视沉积特性在处理多面体颗粒（如金刚石）时经常导致封装不完全。这些工艺缓慢的沉积速率难以满足工业大规模生产所需的节拍。熔盐浴涂覆作为一种有前景的液相改性技术，能够实现金刚石颗粒的完全封装[17], [23]。鉴于涂层厚度与加工时间呈正相关，过长的反应时间会导致碳化物层过度生长[24]，从而加剧声阻抗失配和界面热边界电阻。因此，精确调节停留时间以平衡牢固的界面粘附与界面热电阻成为关键挑战，其对工艺参数空间高度敏感。本研究选择Ti作为表面改性元素。盐浴钛化可在金刚石表面原位合成过渡TiC层，将金刚石/Al界面结合从机械互锁转变为牢固的金属键结合，为后续的熔体渗透和微观组织调控奠定基础。

虽然界面化学改性改善了金刚石/Al界面的润湿性，但在传统重力搅拌铸造过程中，毛细阻力、局部颗粒团聚和残余界面微孔等固有挑战仍然存在[25]。自G.I. Eskin[26]和D.G. Eskin[27]确立开创性的理论基础以来，超声熔体处理已被广泛认可为减轻金属基复合材料中颗粒团聚的有效技术[28], [29], [30]。通过在搅拌铸造过程中叠加超声场，诱导的声空化在局部微区域产生瞬时高速微射流。这种瞬态微观高压现象可以破碎界面气膜并迫使熔融铝渗透到微孔中。宏观声流效应驱动强制熔体对流，破坏和分散颗粒团聚体[31]。因此，将界面化学改性方法与超声场相结合是解决常压下制备的金刚石/Al复合材料的兼容性和分散性瓶颈的关键。此外，鉴于所选AlMgSi基体是一种经典的可热处理合金[12], [32]，后续整合定制热处理工艺不仅触发深刻的沉淀强化，还能促进基体纯化[33], [34]，有望实现最终复合材料热力学性能的综合飞跃。

为满足多阶段加工和多目标性能优化的工业需求，传统的试错实验方法不仅耗时耗力，而且在复杂设计空间中不足以找到全局最优解。机器学习（ML）作为前沿数据驱动范式，已被广泛应用于先进合金及其复合材料的智能研发[35], [36]。实验数据驱动的ML模型能够实现快速性能预测，减少对启发式试错方法的依赖，加速材料设计周期。传统ML模型往往存在黑箱性质，难以提取物理洞察。SHAP的整合深化了对潜在现象的机理理解[37], [38]。然而，典型ML算法对数据的饥渴需求与材料科学中实验数据获取成本高的本质相矛盾。此外，现有研究主要局限于单一目标性能的向前预测，很少涉及面向多目标性能的定量分析和逆向设计[39], [40], [41]。因此，迫切需要建立一个具有高可解释性、对少量样本数据集鲁棒适应、并具有多目标边界量化能力的ML框架。

本研究提出了一种结合协同加工策略的新型ML驱动范式，用于金刚石/AlMgSi复合材料的研发。实验方面，通过整合盐浴钛化、超声辅助熔体处理和热处理，成功制备了具有卓越热力学性能的复合材料。计算方面，引入GPR框架，辅以SHAP分析，实现热力学性能的快速预测，并量化多个工艺参数对性能的贡献。最终，本工作建立了将目标性能映射到特定工艺参数的按需逆向设计框架。该范式为先进AMC的低成本、高几何自由度和可扩展智能制造提供了坚实的理论指导。

**分段摘录**

**材料**

本研究使用的增强颗粒是从河南浙城金刚石厂购买的商用金刚石微粉，平均粒径为53 μm（270目）。金刚石的密度为3.52 g/cm3，热导率为1600 W/(m·K)。盐浴钛化表面处理所用的Ti源为球形Ti合金粉末（Ti > 99.95%，粒径150–250 μm，创盈金属材料公司）。熔盐介质由混合……（原文此处截断）

**相组成与微观结构**

图2(a)对比了裸金刚石和熔盐钛化金刚石颗粒的XRD图谱。裸金刚石仅检测到金刚石结构碳的特征衍射峰。经过熔盐浴钛化处理后，颗粒表面出现了TiC和Ti的附加衍射峰。这表明钛化过程中发生了界面反应，形成了TiC层。图2(b)……（原文此处截断）

**联合工艺对颗粒分布、界面润湿性和析出相演化的协同效应**

图3和图9所示的微观结构特征说明，传统重力铸造下的机械搅拌无法克服强烈的AlC界面排斥力以建立可靠结合，从而引发颗粒团聚和界面孔隙。相反，90分钟钛化处理配合超声辅助铸造实现了均匀颗粒分散和卓越的界面完整性。这种成功是……（原文此处截断）

**结论**

本研究建立了一个将多阶段协同加工策略与机器学习相结合用于金刚石/AlMgSi复合材料性能预测和逆向设计的闭环框架。机理和优化路径总结如下：

（1）盐浴钛化在金刚石表面原位诱导了连续致密的TiC涂层，建立了牢固的化学键，减轻了界面热阻并增强了载荷传递。声空化和……（原文此处截断）

**CRediT作者贡献声明**

江日彭：写作—审阅与编辑，写作—原始稿，监督，资源，调查，资金获取，概念化。何林哲：写作—原始稿，可视化，方法论，调查，正式分析。吴仁斌：方法论，调查，正式分析，数据管理。李瑞青：监督，资源，项目管理，资金获取。胡仁军：验证，调查，数据管理。付奥磊：验证，调查，数据管理。

**利益冲突声明**

作者声明他们不存在任何已知的竞争经济利益或个人关系，这些关系可能影响本文所报告的工作。

**致谢**

本项目受中南大学极端服役性能精密制造国家重点实验室项目（ZZYJKT2026-15）；中南大学极端服役性能精密制造国家重点实验室（ZZYJKT2025-05）；以及湖南省自然科学基金（2024JJ5439）资助。

江日彭|何林哲|吴仁斌|李瑞青|胡仁军|付奥磊