基于局部原子描述符的极端条件下MgSiO?多晶型物与液体结构差异研究

《PNAS Nexus》：Local atomic environments reveal structural controls on MgSiO3 liquid-crystal similarity

　　MgSiO₃ 是地球和岩石行星内部的基本硅酸盐体系，其结构控制着宿主行星的结晶、分化和演化。然而，硅酸盐结构通常通过分析聚合结构可观测量来研究，而这些可观测量并未将晶体和液体中的单个局部原子环境置于共同的相似空间中进行比较。本文利用机器学习势和第一性原理计算，对八种 MgSiO₃ 多晶型物及液体在高达 700 GPa 和 12,000 K 条件下的局部环境进行了比较。我们采用了原子位置平滑重叠（SOAP）描述符、主成分分析（PCA）以及完整描述符空间中的 k 近邻距离。PCA 结果显示，主导变化主要遵循由密度驱动的堆积趋势，而完整空间距离则揭示了 MgSiO₃ 多晶型物与液体之间在结构相似性上的显著差异。辉石族相、majorite 和 akimotoite 与液体保持相对接近，但布里奇曼石和后钙钛矿则系统性地表现出较低的类液特征。这种分离不能仅用 SiO₄ 到 SiO₆ 配位变化来解释，而是源于多种结构特征耦合变化的结果。这些结果表明，局部原子描述符能够揭示传统平均指标所隐藏的结构性差异，并提示高压液体的热力学性质（包括液体 Grüneisen 参数的非单调压力依赖性）不必简单地解释为向稳定下地幔晶体结构的逐步趋同。