神经算子加速的原子尺度至连续体并发多尺度粘弹性模拟

《COMPUTER METHODS IN APPLIED MECHANICS AND ENGINEERING》：Neural operator accelerated atomistic to continuum concurrent multiscale simulations of viscoelasticity

　　

摘要 我们提出了一种神经网络算子加速的并行多尺度框架，将原子模拟与连续体有限元分析相结合，用于具有历史依赖性的材料，从而使粘弹性材料的原子–连续体多尺度模拟成为可行。该方法用递归神经网络算子（RNO）代理模型替代了直接分子动力学（MD）对构成本响应的评估。该代理模型从分子动力学模拟中学习应变历史到应力的算子映射，并提供与离散化无关的原子构成本映射近似，从而能够在每个积分点高效评估应力和潜在内部变量。该框架在显式有限元求解器中实现，其中构成本更新归结为代价低廉的算子评估，而非反复求解MD方程。记忆效应通过学习的内部状态表示，而跨温度的迁移学习使代理模型能够捕获热依赖的粘弹性行为。该方法通过聚脲材料的循环加载、Taylor冲击和平板冲击模拟进行了评估，并与实验校准的粘弹性聚脲模型和Johnson–Cook模型进行了对比。该神经网络算子代理模型能够再现正确的粘弹性响应，同时使得以原子尺度信息为基础的动力学模拟在直接MD-FEM耦合无法实现的尺度上成为可行。

引言 材料的宏观响应源于多种机制在长度和时间的层次结构中相互作用的结果[1]。在过去几十年中，人们开发了多尺度建模框架，以解决以高预测精度建模复杂材料行为的挑战[2]。多尺度建模通常分为层次法和并行法，或两者的结合[3]。在层次多尺度方法中，不同尺度之间为弱耦合，信息从一尺度单向传递至另一尺度，通常从细尺度到粗尺度。例如，细尺度模型（如原子模拟或介观尺度计算）被用于获取有效材料属性和构成本关系，如弹性模量、屈服准则、输运系数和内部长度尺度。这些量随后作为输入提供给粗尺度连续体模型，后者独立求解，无细尺度的实时反馈。由于这种顺序耦合，层次法计算效率高；然而，对于表现出强跨尺度相互作用、演化微观结构或对宏观载荷路径敏感的局部化现象的材料，其预测精度可能较低[4]。

相比之下，并行多尺度方法在单一统一模拟中将多个尺度耦合在一起，能够显式解析非局部效应、缺陷–微观结构相互作用以及微观结构演化和速率依赖现象等复杂问题。然而，这种保真度的提升以大幅增加的計算成本和算法复杂性为代价[4]。

过去几十年中，人们提出并发展了多种实现并行多尺度建模的方法。将原子和连续体描述耦合的并行多尺度方法包括准连续体（QC）方法[5]、[6]、[7]，桥接尺度法[8]和桥接域方法[9]，以及并行原子–连续体（CAC）公式[10]、[11]。这些方法同时解析原子和连续体长度尺度。在准连续体方法中，在大变形梯度区域（如缺陷和裂纹尖端附近）保留完整的原子分辨率，而平滑变形区域则通过使用原子位置插值获得的连续体近似处理。在桥接尺度法中，位移场被分解为粗尺度连续体和细尺度原子分量，通过尺度分离算子实现并行耦合，同时在选定区域保留完整原子分辨率。桥接域形式引入了一个几何重叠区域，在该区域中原子和连续体描述共存，通过基于约束的耦合或重叠区域内的能量插值来强制满足运动学兼容性和平衡条件。在并行原子–连续体方法中，原子和连续体子域在单一物理域中共存，通过强制满足共同平衡定律来耦合，无需重叠区域、投影算子或简化的原子表示。这些方法假设存在底层晶格，因此通常应用于晶体材料；其结果适用于研究无序材料（如聚合物）、速率依赖现象、具有记忆的材料和粘弹性行为的局限性依然存在。

FE2方法[12]、[13]是一种并行多尺度方法，其中两个尺度均被视为连续体，并通过计算均匀化进行耦合，宏观响应通过对每个积分点上的代表性体积单元提出微观尺度边界值问题获得，两个尺度之间能量的相容性通过Hill–Mandel条件[14]、[15]保证。该方法能够建模非均匀介质中复杂的非线性材料响应，包括损伤和塑性。FE2方法的一个关键要素源于均匀化理论[16]，其中宏观或粗尺度的平衡定律通过使用微观或细尺度定义的若干单位胞元问题确定的构成本关系求解。在实践中，由于需要反复求解单位胞元问题，该方法的计算代价过高。

准连续体、桥接尺度、桥接域、并行原子–连续体（CAC）方法与FE2方法之间存在几个重要区别。首先，在FE2中，细尺度和粗尺度的控制物理均完全在连续体框架内表述。其次，FE2假设尺度清晰分离，而其他方法在单一模拟中同时解析原子和连续体长度尺度。最后，虽然准连续体、桥接尺度、桥接域和CAC方法主要适用于晶体材料，但FE2方法已成功应用于非晶体材料[17]、[18]、[19]。

非均匀多尺度方法（HMM）[20]、[21]是一种原子–连续体并行多尺度方法，其中在每个宏观积分点处评估细尺度模型，在假设的尺度分离下提供粗尺度所需的构成本信息。这需要在宏观模拟过程中即时求解细尺度问题，导致巨大的计算负担，对于许多问题而言，使该方法难以实施。此外，专门针对聚合物设计的多尺度框架，如Capriccio方法[22]、[23]，引入了经过定制的原子到连续体并行耦合，以捕获重叠区域内的聚合物链动力学，而后续发展[24]、[25]、[26]将该框架扩展至聚合物网络、界面和动力学加载。这些方法特别适用于需要在原本为连续体域中显式解析的局部原子特征（如裂纹尖端、界面或自由表面）的问题。

在本工作中，我们聚焦于粘弹性材料，特别是聚合物体系。在这些材料中，力学响应不仅取决于当前变形状态，还取决于其历史和变形施加的速率[27]。这些材料还表现出多种有趣现象，包括蠕变、应力松弛和滞后[28]。粘弹性材料的多尺度建模具有挑战性，原因在于历史依赖材料均匀化所带来的复杂性。具体来说，单位胞元内应变和应变率的非均匀分布会产生具有不同固有时间尺度的变形机制之间的相互作用；因此，在宏观层面出现的有效历史依赖性可能与局部构成本行为有显著差异[29]、[30]、[31]。

材料多尺度建模中的挑战激发了利用机器学习加速多尺度模拟的研究[32]。Lefik及其合作者[33]使用人工神经网络进行复合材料的多尺度模拟，证明机器学习可用于恢复应力–应变关系、估计屈服状态和改进单位胞元均匀化属性，从而提高计算效率。Ghavamian及其合作者[34]使用带有长短期记忆（LSTM）的递归神经网络（RNN）来描述代表性体积单元的有效塑性行为，可用于多尺度模拟，并在学术示例上展示了其框架。深度学习方法也可以准确高效地预测材料塑性[35]。具体而言，带有门控循环单元的递归神经网络可以近似具有弹性夹杂的复合材料在速率无关塑性基体中的均匀化响应。递归神经网络还可以近似圆形弹性粒子在速率无关且具有J2塑性和各向同性硬化各向同性基体中的复合材料的单位胞元响应[36]、[37]。此外，训练后的网络被用作宏观模拟中的代理模型。自洽递归神经网络[38]和带有适当正交分解的长短期记忆神经网络[39]被用作弹塑性固体在有限元模拟中的代理模型。Logarzo及其合作者[40]开发了一种通用的、与微观结构无关的计算均匀化框架，利用机器学习处理并行多尺度模型中的非线性与路径依赖。在线弹性纤维增强复合材料中，深度卷积神经网络被用于将二维应力场映射到纤维取向[41]。电子场的机器学习[42]可用于加速材料的大规模第一性原理计算[43]、[44]、[45]，并为应变工程[46]、[47]、缺陷相互作用[48]、微观结构演化[49]、[50]等有趣现象提供见解。我们建议读者参阅[51]以获取机器学习在复合材料多尺度建模中应用的简要综述。

原子模拟也被用于开发FEM模拟的机器学习代理模型。Hasan及其合作者[52]开发了一种结合分类–回归的神经网络代理模型，连接原子尺度洞察与连续体尺度有限元模拟，用于Al-SiC纳米复合材料。Ti-TiB2金属陶瓷复合材料的机器学习回归和分类模型也在[53]中进行了开发。我们指出，这些复合材料是线弹性的，在这些模拟中所使用的机器学习方法（即参考文献[52]、[53]中的方法）无法应用于捕获材料的速率依赖响应。

递归神经网络算子（RNO）[29]、[54]通过学习应变、应变率和应力之间的映射来解决开发粘弹性材料代理模型的挑战。此外，该算子具有分辨率无关性，因此能够对被用于训练之外的离散化提供良好近似。在文献[29]中，描述介观微观结构历史依赖响应的偏微分方程的解被用于训练RNO，并通过粘弹性复合材料和弹粘塑性多晶的FE2模拟展示了代理模型的精度和效率。我们也建议读者参阅文献[54]以获取递归神经网络算子的详细理论阐述。递归神经网络算子还已被扩展用于开发具有温度记忆的材料代理模型[55]。它还被应用于建模粘弹性超材料[56]和通过多孔微观结构的反应性流动[57]。

连续体力学中的内部变量理论[58]假设一个物体的整个先前变形历史可以由一组随变形演化的有限内部变量表示。因此，任意给定时刻的局部应力仅由该材料点当前的变形梯度和内部变量值决定。内部变量的演化由构成本演化定律控制，后者局部依赖于变形梯度和内部变量本身。

原子模拟在阐明聚合物等粘弹性材料的构成本响应方面发挥着关键作用，因为它们直接捕获控制时间和速率依赖行为的微观链动力学，无需经验假设[59]。

本工作的核心贡献是开发了一种针对历史依赖材料的并行原子–连续体多尺度框架，其中细尺度原子信息通过学习代理模型系统地上标。使用基于聚脲的聚合物复合材料的原子模拟构建训练数据，从中训练一个递归神经网络算子来表示底层的粘弹性构成本响应。然后将该学习算子嵌入多尺度公式中，使聚脲复合材料在静力和动力加载下的预测模拟成为可能。这种方法消除了在每个积分点反复求解原子方程的需要，并使粘弹性的原子到连续体模拟在计算上成为可行。在多尺度模拟中，慢过程的影响通过从短时间分子动力学中学习的潜在内部变量隐式编码，这些变量提供了控制宏观历史依赖响应的未解析弛豫机制的降阶表示。

我们还澄清本工作相对于最近将递归神经网络算子（RNO）作为粘弹性微观结构连续体代理模型的研究[29]、[54]、[60]的新颖性。当前贡献在三个主要方面有所不同。首先，RNO直接在分子动力学轨迹上训练，而非在连续体单位胞元偏微分方程的解上训练。因此，学习的代理模型直接从原子间力继承链段动力学、氢键弛豫和硬/软微相相互作用，无需引入经验微观构成本模型。

第二，训练好的算子被嵌入到一个生产规模的显式有限元求解器中，并在三个代表性的大变形动力学问题上进行了演示和验证，这些问题分别涉及接触、应力波传播和热力耦合，其规模对于直接的MD-FEM并发模拟来说计算成本过高。第三，我们采用跨温度迁移学习，即将在300 K下训练的算子分别针对400 K和500 K进行微调，仅需少量额外数据，从而以远低于独立重新训练所需的分子动力学成本的代价，实现了温度相关的本构代理模型。

本文其余部分组织如下。在第2节中，我们首先概述了将应力映射为变形梯度及其变化率的循环神经网络算子（RNO），随后讨论了数据采样和训练方法。接着，我们概述了加速多尺度框架。在第3节中，我们首先讨论了聚合物三维原子模拟的细节，随后讨论了原子代理模型。在第4节中，我们展示了使用原子代理模型在有限元模拟中对聚脲复合材料进行多尺度模拟的结果。在第5节中，我们给出了计算时间并讨论了计算效率。最后，在第6节中，我们给出了结论性意见和未来的研究方向。

**循环神经网络算子的背景**

在本节中，我们对循环神经网络算子（RNO）[29]、[54]进行概述。粘弹性材料表现出历史依赖性，即某一时刻的应力不仅取决于瞬时变形，还取决于整个先前的加载路径。此外，应力还可能依赖于温度。鉴于此，有效的本构关系为映射 Φ:{F(τ), ?(τ), θ(τ): τ∈(0,t)}?σ(t)，其中τ是时间，F(τ)是宏观变形梯度，?(τ)是其变化率。

**聚合物材料的三维原子模拟**

我们在模拟中使用了聚脲类聚合物材料。聚脲的主要组分是含有异氰酸酯官能团（–NCO）的二异氰酸酯或多异氰酸酯分子。该官能团与含有氨基官能团（NH?）的胺分子发生放热反应，生成含有 –(NH)(CO)(NH)- 键合的聚合物，即脲键[65]。图2(a)展示了具有n个重复单体的单条聚脲链的化学结构式，其中每个单体包含14个软段（m个软段单元）。

**粘弹性复合材料的多尺度模拟**

我们使用第3节中讨论的原子代理模型对聚脲复合材料进行多尺度模拟。原子代理模型与两个本构模型进行了基准测试，这两个本构模型的参数直接取自实验文献，与我们的MD数据无关。它们是：(a) Clifton、Wang和Jiao[68]提出的基于压力剪切板冲击的准线性粘弹性模型，该模型最初是对标板冲击实验（应力约18 GPa，应变率为10?–10? s?1）进行校准的。

**计算效率**

在本节中，我们评估了本文提出的原子-连续介质多尺度框架的计算效率。引入循环神经网络算子（RNO）代理模型的动机是降低直接的原子-连续介质并发模拟的计算成本。在传统的并发多尺度（MD-FEM）框架中，宏观有限元求解器需要在每个积分（求积）点和每个时间步进行本构评估。

**结论性意见与展望**

本文提出了一种循环神经网络算子加速的并发多尺度框架，该框架桥接了粘弹性历史依赖材料的原子尺度和连续介质尺度，其计算成本与有限元模拟相当。为此，我们首先开发了一个循环神经网络算子（RNO）代理模型，该模型从粘弹性材料的分子动力学模拟中学习应变历史到应力的算子映射，并以计算成本可控的方式替代了价格高昂的细观本构评估。

**CRediT作者贡献声明**

Tanvir Sohail：写作—审阅与编辑，写作—原稿撰写，可视化，验证，软件，方法论，调查研究，形式分析，数据整理，概念构思。

Burigede Liu：写作—审阅与编辑，可视化，验证，软件，资源，方法论，调查研究，形式分析，数据整理，概念构思。

Swarnava Ghosh：写作—审阅与编辑，写作—原稿撰写，可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理。

**生成式人工智能及AI辅助技术在写作过程中的声明**

在准备本文的过程中，作者使用了OpenAI（GPT-5.4）来检索文献、纠正语法和修订语言。在使用该工具/服务后，作者根据需要审阅和编辑了内容，并对已发表文章的内容承担全部责任。

**利益冲突声明**

作者声明不存在利益冲突。

**致谢**

我们衷心感谢匿名审稿人提出的宝贵建议。本研究使用了橡树岭领导计算设施的资源，该设施是由橡树岭国家实验室运营的DOE科学办公室用户设施，运营合同编号为DE-AC05-00OR22725。本文部分由UT-Battelle, LLC在美国能源部（DOE）合同DE-AC05-00OR22725下撰写。出版方确认美国政府有权根据Tanvir Sohail | Burigede Liu | Swarnava Ghosh的许可提供公共访问。