面向声子与材料性质预测的机器学习原子间势微调策略研究：L2-TSP方法及其与迁移学习和LoRA方法的对比

《npj Computational Materials》：Targeted fine-tuning of machine-learning interatomic potentials for phonons and phase transitions

　　

摘要

机器学习原子间势作为密度泛函理论在原子尺度模拟中计算高效的替代方法，被广泛应用于实现材料系统的大规模长时间建模。在本研究中，我们探讨了不同的微调策略如何影响对谐振声子能带结构、热学和弹性性质，以及沿不稳定声子模式的势能面的预测。我们表明，仅使用极其有限的数据即可实现显著提升，所需材料特异性训练结构数量可以少至10个。我们针对该应用研究了靶向L²-SP（L²-TSP）方法，该方法将向预训练模型的正则化与选择性微调前两层表征构建层相结合，并与迁移学习和多头微调进行了对比，同时还额外比较了针对声子预测的低秩LoRA方法。在53种材料中，L²-TSP取得了最一致的整体性能，在降低声子误差的同时也改善了热力学和弹性性质的预测。重要的是，具有相似谐振声子精度的模型在动态不稳定性预测和相变行为预测方面可能存在显著差异。在所研究的方法中，L²-TSP在动态稳定性分类和恢复相应的DFT参考相方面表现出最佳的整体一致性，证明了其具有超越微调区域的泛化能力。我们在Equitrain中实现了L²-SP和L²-TSP，该模型无关的软件包可用于训练和微调机器学习原子间势，并且其适用范围可超出本文所考虑的MACE架构。