基于DNN代理模型辅助的多目标优化实现SBS改性沥青凝胶逆过程设计

《Gels》：DNN Surrogate-Assisted Multi-Objective Optimization for Inverse Process Design of SBS-Modified Asphalt Gels

　　

摘要专业翻译 苯乙烯-丁二烯-苯乙烯（SBS）改性沥青是一种典型的物理聚合物凝胶，其宏观性能受加工参数、材料组成和微观结构特征的耦合效应共同支配。尽管机器学习已能实现对凝胶性能的精确正向预测，但如何根据期望的性能目标逆向确定最优加工条件，仍缺乏系统性方法。本研究提出了一种代理模型辅助的多目标优化框架，将正向预测与逆向设计相衔接，应用于SBS改性沥青凝胶。研究人员训练了一个单一多输出深度神经网络（DNN）代理模型，用于预测针入度、软化点、延度和135 °C下的黏度。在修正数据划分流程后，四个输出在独立测试集上的决定系数（R2）约为0.981至0.994。随后采用非支配排序遗传算法II（NSGA-II）识别特定场景下的帕累托最优加工条件。研究人员选取了三个具有代表性的帕累托解，包括均衡解、高软化点解和高延度解，并进行了实验验证。在12项预测-实测对比中，相对偏差约为0.86%至2.62%。该框架提供了一种有界域方法，可将正向性能预测转化为可供实验检验的SBS改性沥青凝胶加工建议。

论文解读文章

一、研究背景与问题提出

SBS改性沥青在高温拌合过程中，聚丁二烯中嵌段与沥青轻质组分相容，聚苯乙烯端嵌段在冷却后聚集形成玻璃态纳米域，这些纳米域充当可逆物理交联点，柔性聚丁二烯链段将其桥接为三维网络。该网络赋予材料在重复交通荷载下的弹性恢复能力和摊铺过程中的临时流动性，因此SBS改性沥青混合料的抗疲劳性能与服役性能与该凝胶网络的完整性密切相关。

然而，SBS改性沥青凝胶的性能受剪切温度、剪切速率、剪切时间、基质沥青化学组成、SBS分子结构及掺量等多变量的非线性耦合控制。传统单因素实验和经验回归模型无法完整映射工艺-性能空间，常规配合比设计依赖试错法，耗时耗材且仅能探索可行加工窗口的一小部分，温度、剪切速率、剪切时间和掺量间的交互效应容易被遗漏。

材料基因组计划推动了材料科学从试错向数据驱动设计的转变。机器学习已成为学习高维非线性关系的实用工具，神经网络已被用于估算改性沥青的针入度、软化点、延度和黏度，正向性能预测已较为成熟。但逆向问题——给定期望性能目标，应选择何种加工条件——仍缺乏系统方法。该问题天然是多目标的，因为沥青性能相互冲突：增加SBS网络密度可提高软化点，但同时会提高黏度并可能降低延度。单一加权目标会在权衡关系未知之前强加任意偏好，因此多目标进化优化是自然选择。

二、研究内容与主要结论

本研究提出了一种代理模型辅助的多目标优化框架，将正向预测与SBS改性沥青凝胶的逆向设计相衔接。研究人员在864条实验记录上训练了一个单一多输出深度神经网络代理模型，预测针入度、软化点、延度和135 °C黏度，随后将其冻结为NSGA-II内部的性能评估器。搜索针对两种基质沥青与四种SBS类型构成的八个材料场景分别进行，决策变量限定为制备前可设定的参数：SBS掺量3.0%至7.5%，剪切温度170 °C至190 °C，剪切速率2000 rpm至6000 rpm，剪切时间30 min至120 min。颗粒尺寸和FTIR指数仅作为描述性变量保留，不参与优化。

该研究的三个贡献在于：第一，将DNN代理模型与NSGA-II集成用于SBS改性沥青凝胶的逆过程设计；第二，分析了软化点、延度和黏度之间的帕累托权衡，并应用工程筛选识别实际相关候选方案；第三，实验验证了均衡帕累托解，证明推荐条件在物理上可实现。框架的结论受限于所研究的材料和工艺域，不应未经重新训练和验证就推广至其他体系。

三、关键技术与方法

研究人员采用的主要技术方法包括：单一多输出深度神经网络代理模型，输入包含基质沥青类型和SBS类型独热编码及四个连续工艺变量，输出四个性能指标；数据按70%/15%/15%划分为604条训练、130条验证和130条测试记录，固定随机种子42，缩放统计量仅从训练集计算；NSGA-II进化算法，种群120，150代，模拟二进制交叉概率0.90，多项式变异概率0.25；超体积指标评估收敛性；工程筛选规则（针入度45至70（0.1 mm），黏度不超过3.0 Pa·s）；均衡解通过归一化理想点距离最小化选取。数据来源包括西南交通大学水泥-沥青基材料公共数据集756条记录（87.5%）和研究人员课题组自产108条记录（12.5%）。

四、研究结果

代理模型验证。 独立测试集上四个目标的R²为0.9807至0.9939，P₉₅(|e|)分别为针入度0.382（0.1 mm）、软化点1.187 °C、延度0.533 cm、135 °C黏度0.071 Pa·s。验证集误差呈小而对称分布，各目标中位绝对误差分别为针入度0.28（0.1 mm）、软化点0.49 °C、延度0.41 cm、黏度0.05 Pa·s。十个独立训练模型的软化点预测标准差在中心设计域低于0.5 °C。

优化收敛与帕累托前沿分析。 超体积指标在前几代快速上升后逐渐趋稳，150代足以收敛。帕累托解中软化点与黏度正相关、与延度负相关，无单一候选同时支配三个物理目标。全局非支配候选404个，经工程筛选保留244个。八个材料场景贡献不均：ES70/SBS-161B贡献56个，ES70/SBS-791H和ES70/SBS-796各48个，SK70/SBS-161B贡献45个，SK70/SBS-791H贡献28个，SK70/SBS-796贡献19个，SBS-792无解通过最终筛选。该结果不应解读为SBS产品的普适排序。

工艺窗口与代表性设计。 筛选帕累托集中SBS掺量中位数3.47%，四分位距3.11%至5.49%；剪切温度中位数181.14 °C，四分位距179.23至185.03 °C，较为集中；剪切速率四分位距约2047至5822 rpm，剪切时间约31.5至112.6 min，分布宽广，说明存在多种补偿性加工路径。均衡解为ES70/SBS-161B，3.24%掺量、179.1 °C、约4796 rpm、53.2 min，预测针入度54.3（0.1 mm）、软化点88.4 °C、延度28.5 cm、黏度1.60 Pa·s。高软化点解为SK70/SBS-161B，5.83%掺量、113.4 min，预测软化点129.1 °C、黏度2.90 Pa·s、针入度46.1。高延度解为ES70/SBS-796，5.91%掺量、178.8 °C、5861 rpm、69.3 min，预测延度37.0 cm、软化点111.3 °C、黏度2.77 Pa·s。

与中位基线配方的比较。 中位基线配方为180 °C、4000 rpm、60 min、4.5%掺量，ES70/SBS-161B，DNN预测针入度51.2（0.1 mm）、软化点79.9 °C、延度24.6 cm、黏度1.42 Pa·s。均衡解相对中位基线，预测软化点高10.6%，预测延度高15.9%，预测黏度高12.7%。这些百分比变化是两组DNN预测之间的差异，不应解读为实验测得的改进。

最优解验证。 均衡解实测值为针入度53.8（0.1 mm）、软化点87.6 °C、延度27.9 cm、黏度1.57 Pa·s，相对预测值的误差分别为0.95%、0.87%、2.22%、1.91%。三个代表性解各制备十个独立重复样品，预测与实测相对偏差为0.86%至2.62%，最大偏差出现在高软化点解的黏度，低于3%。验证证据仅限于三个实验测试条件。

响应面分析。 软化点响应面随掺量强烈上升并受温度影响，针入度呈非单调响应，延度随掺量和温度显著变化，黏度在所绘截面中由掺量主导。

微观结构解读。 均衡解颗粒尺寸小于中位参考，三个FTIR指数变化适中；高软化点解聚苯乙烯和聚丁二烯指数显著升高而丁二烯指数降低；高延度解颗粒尺寸最小、聚丁二烯指数最大、丁二烯指数大幅降低。

物理一致性。 软化点与黏度正相关源于两者均依赖SBS网络密度和完整性；软化点与延度负相关反映网络密度与链段迁移性的对立要求。

文献对比。 均衡解（88.4 °C软化点、28.5 cm延度）位于文献软化点范围上端且保持中等延度，高软化点和高延度解进一步延伸至两性能空间的高性能区域。

五、讨论与结论总结

讨论部分。 微观结构描述符因不可独立控制而未纳入优化决策向量，未来应显式学习工艺-微观结构映射后再引入中间设计变量；优化仅考虑软化点、延度和黏度三个目标，成本、能耗和抗老化等目标可在数据齐备后纳入；实验验证限于三个代表性解，不构成对整个帕累托前沿的验证；数据集限于两种基质沥青和四种SBS类型，结果不可直接迁移至其他材料体系；部分极端帕累托解超出文献对比范围，需专门实验验证后方可推荐应用；数据库混合了公共数据集与课题组自产数据，来源实验室、设备和 conditioning 程序的异质性仍属局限；模型仅适用于所研究的工艺范围，超出范围的外推不受数据支持。

结论翻译。 （1）单一多输出DNN代理模型在864条完整记录上训练后，四个目标的测试集R²均高于0.99，604/130/130的训练-验证-测试划分和留出测试评估支持DNN作为有界实验域内快速响应面的使用。（2）NSGA-II生成的帕累托最优解清晰展示了软化点、延度和黏度间的权衡，软化点与黏度强正相关、与延度负相关，无单一解同时最大化三个目标，优选取决于具体应用的性能优先级。（3）均衡解确定为ES70/SBS-161B，3.24%掺量、179.1 °C、约4796 rpm、53.2 min，DNN预测软化点88.4 °C、延度28.5 cm、黏度1.60 Pa·s，相对中位基线配方预测软化点和延度分别高10.6%和15.9%，预测黏度高12.7%。（4）实验验证扩展至高软化点和高延度两个附加代表性解，三个测试条件下预测与实测相对偏差为0.86%至2.62%，最大偏差低于3%，验证证据限于三个实验测试条件。（5）筛选帕累托集未坍缩为单一窄工艺窗口，剪切温度较集中而剪切速率和剪切时间分布宽广，SBS掺量中位数3.47%，表明多种补偿性加工组合可达到帕累托效率而非单一通用配方。（6）均衡配方的微观结构描述符显示颗粒尺寸小于中位基线配方、聚合物相关FTIR指数更大，这些描述符提供机理导向背景但非DNN输出且未直接优化，微观结构比较仅为数据集内的观测趋势。（7）该框架在所研究的材料和工艺域内闭合了从预测建模到加工建议的回路，为SBS改性沥青凝胶的理性工艺设计提供了数据驱动的高效工具，未来可扩展至成本、能耗和抗老化等目标，并可在适当数据重新训练和验证后适配其他聚合物凝胶体系。模型仅适用于所研究的两种基质沥青和四种SBS类型及指定工艺范围，未经重新训练和验证不应推广至其他基质沥青、SBS类型或工艺条件。