基于拉曼-近红外光谱融合与深度学习的茶叶发酵关键指标时间分辨监测预测建模

《Food Chemistry》：Time-resolved monitoring of key tea fermentation indicators via Raman–NIR spectroscopic fusion and deep learning-based predictive modeling

　　

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  多传感器近红外-拉曼光谱融合提高了茶叶发酵指标预测的准确性。
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  卷积神经网络（CNN）和长短期记忆网络（LSTM）模型实现了对红茶发酵过程的快速无损监测。
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  光谱融合相较于单一模式光谱产生了更高的预测精度。
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  在质量指标中，总茶多酚表现出最高的预测可靠性。
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  LSTM模型能更有效地捕捉复杂的时序生化转变。

引言

红茶是全球消费最广泛的饮品之一，其品质在很大程度上取决于采后加工过程，尤其是酶促发酵。在此阶段，内源性酶催化儿茶素的氧化与聚合，从而形成茶黄素、茶褐素及其他聚合色素。这些化合物至关重要，因为它们决定了茶汤最终的色泽、滋味、亮度及涩感（Chen et al., 2021; Ito & Yanase, 2022; Qu et al., 2020; Shen et al., 2025; Yang et al., 2025）。此外，这些转化的程度和动力学受到发酵时间、温度及氧气供给等加工参数的强烈影响（Chen et al., 2025; Du et al., 2024; Li, Guo, et al., 2023; Zhang et al., 2024）。因此，精确控制发酵过程对于实现工业生产中红茶品质的稳定性至关重要。

在多种化学标记物中，总茶多酚（TTP）、茶黄素（TFs）和茶褐素（TBs）被广泛认为是发酵程度和品质发展的核心指标。具体而言，多酚类物质是氧化反应的主要底物，而茶黄素作为关键中间产物，有助于茶汤的亮度和爽度。相比之下，茶褐素作为高分子量聚合物不断积累，增强了茶汤的厚度和颜色强度（Zhang et al., 2025）。在工业实践中，这些指标通常采用标准参考方法进行测定，如GB/T标准规定的分光光度法（Du et al., 2024; Ito & Yanase, 2022）。虽然这些方法可靠，但其固有的破坏性、劳动密集性和耗时性严重限制了其在生产连续监测和实时过程控制中的适用性。

为了克服这些局限性，实验室离线光谱预测技术得到了越来越多的探索。例如，近红外（NIR）光谱由于其对有机化学键的倍频和合频振动的敏感性，已被广泛应用于茶叶体成分参数的快速测定（Liu et al., 2024; Xu et al., 2025）。另一方面，拉曼光谱通过探测与芳香环和共轭体系相关的基频振动，提供互补的分子信息，使其对发酵过程中多酚结构的变化特别敏感。以往的研究表明，拉曼光谱对红茶加工过程中多酚结构变化具有敏感性，并有望用于评估发酵相关的品质特性（Luo et al., 2022; Wang et al., 2026; Xie et al., 2026）。尽管各有优势，但每种技术都有固有的局限性；近红外光谱对复杂聚合物的特异性较低，而拉曼光谱可能受到荧光和基质效应的干扰。

近年来，数据融合策略已成为一种强大的方法，能够发挥多种光谱技术的互补优势。通过整合来自不同模态的数据，融合方法可以显著提高分析模型的鲁棒性和预测精度。在食品科学领域，近红外光谱与拉曼光谱的融合已被证明相较于单独使用其中任何一种技术，能增强质量参数的定量预测能力（Guo et al., 2024; Nunekpeku et al., 2025; Stocco et al., 2024）。与这些技术进步并行的是，深度学习已经彻底改变了复杂高维数据的分析。卷积神经网络（CNN）和长短期记忆（LSTM）网络等算法能够自动从光谱数据中提取层次化特征和序列特征，往往优于传统线性模型（Li, Luo, et al., 2023; Liang et al., 2025; Ouyang et al., 2025; Ren et al., 2024）。

尽管前景光明，但将拉曼-近红外数据融合与深度学习结合用于监测茶叶发酵仍鲜有研究。具体而言，目前缺乏利用这种集成方法对发酵全程三个关键指标——总茶多酚、茶黄素和茶褐素——进行定量、时间分辨预测的研究。因此，填补这一空白将为无损过程监测提供更加坚实的分析基础。

因此，本研究旨在探索拉曼-近红外光谱融合结合深度学习用于红茶发酵过程中关键质量指标快速预测的可行性。具体目标包括：（i）采集茶叶发酵全过程中各时间点的拉曼和近红外光谱数据，（ii）使用标准参考方法定量测定总茶多酚（TTP）、茶黄素（TFs）和茶褐素（TBs）的含量，（iii）构建并比较基于光谱数据的单模态和低水平融合深度学习模型，采用一维卷积神经网络（1D-CNN）和长短期记忆（LSTM）架构，以及（iv）使用预测相关系数（Rp）、预测均方根误差（RMSEP）和性能偏差比（RPD）等统计指标评估模型在预测集上的性能。所提出的方法为发酵质量指标的无损检测提供了框架，并可支持未来开发更具实用性的茶叶加工监测策略。研究框架示意如图1所示，实验流程如图1所示。

章节摘要

茶叶加工与采样

将单一品种的单芽单叶鲜叶（Camellia sinensis）按照标准红茶发酵工艺进行加工处理（Chen et al., 2021; Qu et al., 2020）。在受控温度和湿度条件下进行4小时发酵。为了捕捉化学转化的时序演变，在九个预设时间点（0、0.5、1、1.5、2、2.5、3、3.5和4小时）收集样品。每个时间点从同一发酵批次中采集15个平行样品。

发酵过程中质量指标的演变

总茶多酚（TTP）、茶褐素（TBs）和茶黄素（TFs）在4小时发酵过程中的时序演变（图3）。总体而言，三个指标均表现出清晰且系统的变化趋势，反映了红茶加工中典型的渐进式生化转化特征。

在图3A中，总茶多酚含量在整个发酵期间持续下降。这种持续下降表明儿茶素受到了持续的酶促氧化作用，主要由多酚氧化酶催化。

建模结果的讨论与比较

本研究评估了一种深度学习框架，通过低水平融合整合近红外光谱和拉曼光谱的互补光谱信息，用于预测茶叶发酵的关键质量指标，包括总茶多酚、茶褐素和茶黄素。考虑到数据集规模较小（n = 135），采用数据增强方法将样本数量扩充至945个，以克服深度学习模型开发中样本量不足的限制。随后，

结论

本研究展示了将拉曼光谱和近红外（NIR）光谱与深度学习相结合用于红茶发酵过程中关键质量指标无损检测的潜力。通过低水平融合整合互补光谱数据，并结合长短期记忆（LSTM）网络，被证明是量化关键发酵指标的优化策略：总茶多酚（TTP）、茶褐素（TBs）和茶黄素（TFs）。融合后的拉曼-近红外LSTM模型

CRediT作者贡献声明

Min Liu：写作——审阅与编辑，监督指导，调查研究，概念构思。Renyong Cao：写作——审阅与编辑，验证，调查研究，概念构思。Nama Yaa Akyea Prempeh：写作——审阅与编辑。Jie Jiang：写作——审阅与编辑。Jiali Ji：写作——审阅与编辑，调查研究，概念构思。Daokun Wang：写作——审阅与编辑。Wanping Fang：写作——审阅与编辑，调查研究，概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本研究中报告的工作。

致谢

本研究得到了江苏省现代农业关键技术创新与推广项目（JCTG[2025]11）和江苏省青年科技人才支持项目（JSTJ-2025-480）的资助支持。

Min Liu|Renyong Cao|Nama Yaa Akyea Prempeh|Jie Jiang|Jiali Ji|Daokun Wang|Wanping Fang