知识引导的多目标深度学习实现工业镁合金识别的稳健LIBS分析

《Talanta》：Knowledge-Guided Multi-Objective Deep Learning Enables Robust LIBS Analysis for Industrial Magnesium Alloy Identification

　　

•提出了一种知识引导的多目标深度学习框架，用于基于LIBS（激光诱导击穿光谱）的稳健工业镁合金识别。
•灰狼优化器（GWO）实现了兼顾识别精度、噪声鲁棒性和推理效率的多目标超参数优化。
•将NIST光谱先验嵌入卷积神经网络（CNN），以抑制噪声引起的伪峰并提升模型可解释性。
•CNN-GWO在强光谱干扰条件下取得99.90%的平均精度和0.0002的交叉验证标准差。
•通过Grad-CAM可视化、消融实验和延迟测试（约45毫秒）验证了其在在线工业LIBS检测中的实用性。

引言

随着工业4.0智能制造系统的全面部署，航空航天和汽车领域的镁合金高端生产线对在线无损元素检测提出了三项严苛的工程要求：实时判别、高抗干扰能力和跨批次稳定性。Liu等[1]构建了一个专门用于航空航天镁合金的飞秒激光辅助LIBS现场检测平台，实现了生产线上材料的连续筛查，验证了激光光谱检测技术的工业实用性。然而，该系统仅在无尘标准操作条件下才能提供令人满意的表现。当面临工件油污污染、表面氧化和批次成分波动等真实工业耦合干扰时，其识别稳定性显著下降。Shabbir等[2]系统总结了工业LIBS分析中的多种基体干扰校正策略，将其分为实验调控和算法校正两大技术分支，并指出基体干扰是制约LIBS大规模商业化的核心瓶颈。然而，该综述主要聚焦于传统化学计量学方法，对融合深度学习与智能优化前沿解决方案的覆盖相对薄弱。Pokrajac等[3]建立了LIBS光谱的早期机器学习分类框架，为自动化光谱建模奠定了基础，并确认了统计学习在材料识别中的可行性。然而，该框架依赖人工提取的简单光谱特征，在高噪声和谱线严重重叠的复杂工业光谱中，其特征判别能力受到严重限制。

得益于原位非接触操作、多元素同时检测、零样品前处理和毫秒级响应等独特优势，LIBS已被广泛应用于冶金质量控制、环境溯源、生物医学和文物鉴定等领域。Tognoni和Cristoretti[4]从等离子体演化机制的角度，将等离子体波动、探测器暗电流和环境杂散光这三大干扰源进行了分类，建立了完整的噪声理论分类体系。然而，该工作未能产出一条适用于生产线多干扰叠加场景的完整集成去噪工作流程。Hegazy等[5]利用标准铝合金样品验证了LIBS在痕量元素分析中的定量能力，定义了该技术的检测下限。然而，实验条件高度理想化，在工业混合基体下的长期鲁棒性尚未得到验证。Gong等[6]通过单变量控制实验证实，粉末粒径会改变LIBS峰强度和波长偏移模式，为基体效应校正提供了基础实验证据。该研究仅调查单一变量，无法涵盖油污污染和氧化层引起的多因素失真场景。Yao等[7]系统总结了金属LIBS中基体抑制的两种主流技术路线，并横向比较了各种化学计量学方法的适用性边界。然而，对新兴深度学习校正方法的综述较为零散，缺乏系统性归纳。Pathak等[8]探讨了可变环境压力下LIBS等离子体发射强度的变化规律，揭示了低压密封腔体的等离子体约束微观机制。该研究场景仅限于真空密封腔体，不适用于常压开放式工业生产线上。Boudhib等[9]开发了氦气辅助增强的LIBS装置，通过延长等离子体寿命来提高痕量元素信号幅度。持续供气显著增加了设备运维成本，且高硬件复杂度使其难以集成到装配线上。Guezenoc等[10]全面综述了主流LIBS光谱归一化算法，包括内标法、SNV和Min-Max变换，指出单一归一化无法适应变化的工业干扰。从理论角度看，单一策略归一化本质上缺乏对非平稳光谱分布的自适应能力，这从根本上限制了其在多样化工况条件下的泛化性能，而多策略自适应融合归一化代表了未来工业光谱预处理的 core 发展方向。

为应对LIBS光谱噪声、基体失真和谱峰重叠等多重挑战，学术界沿传统化学计量学和深度学习两条技术路线进行了算法迭代。在传统化学计量学研究中，Chen等[11]首次将一维CNN引入生物LIBS特征提取，取得了比SVM显著更高的分类精度。然而，所有网络卷积核和学习率均为人工设定，缺乏自适应参数调优机制，导致在噪声场景中泛化性较差，且模型缺乏物理可解释性。Alqasrawi等[12]比较了局部加权回归与各种核函数的性能，确认局部拟合优于全局线性模型。该算法对样本空间分布高度敏感，当合金批次成分波动时，预测误差急剧增大，且计算成本随数据量增大而呈指数级上升。Yang等[13]构建了加权最小二乘SVM定量模型，以减轻异常样本的影响。然而，在处理数万维原始光谱时存在巨大的计算开销，且核函数和正则化系数完全依赖人工试错，缺乏自动优化工作流程。转向基于一维卷积神经网络的研究，现有的纯数据驱动架构存在固有的应用瓶颈。Zhao等[14]通过控制实验确认，卷积核大小、批量大小和学习率等超参数直接决定了CNN的识别性能，参数不匹配会导致性能悬崖式下降。该工作仅识别了超敏感性问题，未提出针对工业长序列光谱的自动优化策略。Shang等[15]设计了一种多项式重建一维CNN，用于跨仪器拉曼迁移学习，充分验证了一维卷积在提取连续光谱特征方面的优势。该模型未包含自适应超参数搜索模块，参数调优完全依赖人工遍历。Zhou等[16]综述了近红外一维深度学习的进展，肯定了CNN在自动分层特征提取方面的核心优势。关于黑盒模型缺乏显式光谱物理约束这一实际工业部署挑战，仍需进一步研究。Tang等[17]将贝叶斯优化应用于故障诊断模型中的CNN参数调优，与网格搜索和随机搜索相比显著减少了训练迭代次数。在包含离散卷积核和连续学习率的混合超参数空间中，代理模型构建成本急剧上升，优化效率迅速衰减。Jung等[18]构建了一个端到端的红外光谱CNN表征网络，实现了无需人工特征工程的材料分类。该模型完全由数据驱动，与原子发射光谱物理规则脱耦，输出特征缺乏明确的化学意义。Cui和Fearn[19]系统验证了CNN在多元光谱定标中优于PLS，但仅关注回归指标比较，未涉及超参数优化和物理先验嵌入这两个工业关键方向。Zeng等[20]提出了一种数据驱动的光谱注意力一维CNN以增强特征权重。该注意力层仅基于数值差异选择峰位，与NIST标准原子光谱库无约束关联，可能轻易聚焦于噪声伪峰从而导致误判。

转向CNN超参数调优挑战，各种元启发式优化算法已被广泛尝试，但均存在明显不足。Das和Saha[21]采用遗传算法优化用于医学图像分类的CNN，进化迭代周期过长，计算开销对生产线快速模型迭代场景而言不可接受。Shami等[22]全面综述了各种改进型PSO变体的收敛特性，确认高维非线性空间容易陷入局部最优。该综述未延伸至光谱CNN混合超参数优化场景。Snoek等[23]提出了一种可扩展的贝叶斯优化框架，对中等维度黑盒问题具有较低的迭代成本。在混合离散-连续超参数空间中，建模复杂度指数级增长，光谱模型调优效率大幅下降。Adegboye等[24]引入混沌反对机制改进GWO，通过种群多样性增强全局搜索能力。现有所有改进方案均采用单目标优化，仅关注识别精度，忽略了噪声鲁棒性和推理延迟等关键工业指标。

至于融合领域知识与多目标平衡的前沿研究方向，相关成果仍存在明显空白。Kanamori和Takenouchi[25]从理论上证明了先验知识嵌入可以提高机器学习泛化性能。但仅进行了通用算法理论推导，未在LIBS光谱分析场景下进行验证。Dehbozorgi等[26]构建了一个双任务多目标物理信息CNN，同时优化精度和噪声抗扰性。该模型缺乏完整的超参数自动优化工作流程，且物理特征嵌入方式较为简单，缺乏源自NIST原子光谱库的精细化约束。

近期的综合综述文章系统总结了LIBS定性和定量分析的机器学习与深度工作流程，涵盖了数据预处理、基体效应校正和物理信息网络架构[39]、[40]。实际应用研究进一步证明，基于灰狼优化器的元启发式优化能有效提升光谱数据集的分类性能[41]。此外，多目标损失设计已被证明对LIBS定量回归任务有益，为本工作的适应度函数和知识引导损失构建提供了有益参考[42]。综合该领域现有研究成果，仍有四个关键空白亟待填补：（1）尚无适用于LIBS混合超参数空间的全局高效自适应优化方案；（2）现有模型均采用单目标优化，无法同时平衡检测精度、噪声抵抗力和实时推理这三个工业指标；（3）光谱物理先验仅通过静态预处理嵌入，无法动态约束CNN的分层特征学习；（4）缺乏包含分层交叉验证的适应度函数，难以保证模型在工业场景中的跨批次稳定性。

基于上述文献中识别出的四个工业与算法空白，本工作提出了一种知识驱动的多目标CNN-GWO集成检测框架，用于恶劣镁合金工业生产环境中的LIBS材料识别。该算法基础建立在Mirjalili和Lewis[27]的原始灰狼优化器架构之上，融合了K?l??arslan混合优化[28]和Xu & Hu工业时间序列信号优化[29]的设计理念。本研究定制了一个针对长序列LIBS光谱的三目标适应度函数，同时调节分类精度、噪声鲁棒性和推理延迟，并将五折分层交叉验证损失纳入优化约束项。此外，借鉴Ladi等[30]对工业多目标检测的设计逻辑，构建了三阶段知识嵌入学习路径，融合人工提取的光谱物理特征与NIST原子光谱约束的注意力正则化模块。

本工作以航空航天和汽车镁合金为测试对象，构建了一个结合智能超参数优化与光谱先验约束的集成LIBS识别模型，同时平衡识别精度、工业噪声抵抗力和在线推理速度。从分析化学的角度来看，所提方法针对合金识别中LIBS面临的基体干扰、工业光谱噪声和重叠元素发射线等实际挑战。采用综合验证体系，包括梯度分层噪声数据集、分层五折交叉验证、多基线消融比较、Grad-CAM光谱可视化和实时延迟测量，全面评估模型整体性能，为复杂工业环境中合金材料的快速在线无损检测提供兼顾算法精度与工程可行性的完整解决方案。

章节摘要

LIBS光谱预处理与物理信息特征提取

原始LIBS光谱数据表现为跨越200-500纳米波长范围的一维波长-强度序列，具有大幅度的变化特征和明显的元素峰分布。强度变化源于等离子体条件差异、激光能量波动和探测器响应，而元素峰对应于合金中存在的镁、铝及其他痕量元素的特征发射线。这些变化给CNN带来了重大挑战。

实验设置

实验使用11种标准工业级镁合金样品，代表了航空航天和汽车应用中常见的牌号。在收集的11种工业镁合金牌号中，排除了两种。一种牌号包含的有效光谱副本不足；另一种与现有牌号的光谱相似度极高，会引入标签歧义。因此，最终确定九个不同的分类标签（0-8）。

结论

本工作开发了一种知识引导的多目标CNN-GWO框架，用于基于LIBS的稳健镁合金识别。

通过联合优化光谱特征学习、超参数选择和物理信息正则化，所提出的方法在复杂工业条件下显著提高了分析准确性、鲁棒性、可解释性和计算效率。大量的实验评估表明，所提出的方法始终优于现有方法。

**CRediT作者贡献声明**

夏永：写作——审阅与编辑、验证、监督、资源、资金获取。 亚东·魏：监督、方法论、资金获取。 彬·唐：可视化、验证、数据整理。 震曼·高：写作——审阅与编辑、可视化、项目管理、方法论、调查研究、概念设计。 佩丰·刘：写作——初稿撰写、软件、形式分析、数据整理。

**未引用参考文献** [31]、[32]、[33]、[34]、[35]、[36]、[37]、[38]。

**数据可用性声明** 支持本研究结果的数据可根据作者的合理要求获取。

**利益冲突声明** 作者声明不存在任何可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

**致谢** 本工作得到了中国国家自然科学基金（项目号62405052）、中国国家重点研发计划（项目号2022YFC2204903）、广东省先进粒子探测技术重点实验室（项目号2024B1212010005）、中国国家自然科学基金（项目号12227810）以及广东省基础与应用基础研究基金重大项目（区域联合基金——重点项目，项目号2025B1515120030）的支持。

**作者信息** 震曼·高 | 佩丰·刘 | 亚东·魏 | 彬·唐 | 夏永