《Materials Science in Semiconductor Processing》：Physics-based finite element modelling of dynamic resistive switching in flexible HfO
2 and Ta
2O
5 memristive devices
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摘要金属氧化物中的阻变（RS）现象受金属-绝缘体-金属（MIM）结构中体内和界面处的电子输运、热效应以及离子迁移之间的复杂相互作用所支配。尽管在阻变现象的实验和理论理解方面已取得显著进展，但开关过程中耦合瞬态演化仍缺乏充分理解。本工作中，开发了一种耦合多物理场有限元模型，通过
摘要
金属氧化物中的阻变（RS）现象受金属-绝缘体-金属（MIM）结构中体内和界面处的电子输运、热效应以及离子迁移之间的复杂相互作用所支配。尽管在阻变现象的实验和理论理解方面已取得显著进展，但开关过程中耦合瞬态演化仍缺乏充分理解。本工作中，开发了一种耦合多物理场有限元模型，通过同时求解电子输运、热传导和氧空位迁移的控制方程来实现。该模型成功再现了柔性TiN/Ta2O5/ITO-PEN和TiN/HfO2/ITO-PEN忆阻器件的实验测量电流-电压特性，为SET和RESET过程中导电丝的动态演化、氧空位的空间分布、局部焦耳加热和电导调制提供了详细洞察。
引言
金属氧化物忆阻器件凭借其简单的金属-绝缘体-金属（MIM）架构、优异的缩放性和低功耗，已成为开发下一代非易失性存储器和神经形态计算的有前景的候选方案[1,2]。金属氧化物中的阻变（RS）现象涉及由电场驱动的氧空位迁移和电流产生的局部焦耳加热所导致的导电丝的动态形成与断裂[3,4]。近年来，柔性忆阻器件在可穿戴电子和高效人机接口领域引起了广泛关注，其中在柔性聚合物基底上低温沉积活性氧化物薄膜至关重要[5,6,7]。然而，低温沉积往往会改变薄膜的微观结构、表面形貌和缺陷密度[8,9]。在这种情况下，由强耦合电热离子过程支配的电荷输运变得更加复杂，因为其具有独特的微观结构缺陷和氧空位分布。因此，理解这些耦合物理机制对于柔性氧化物忆阻器件的合理设计和优化至关重要。
尽管在氧化物系统中理解阻变机制方面已取得了大量实验进展，但直接探测这些耦合过程在实验上仍然具有挑战性，因为导电丝的形成和断裂发生在纳米级长度尺度和亚微秒时间尺度上[10,11]。扫描探针显微镜等实验方法在研究丝状开关方面也面临挑战，因为存在探针诱导的人工伪影和有限的时间分辨率[12]。为补充实验研究，已开发了多种理论和数值方法来理解底层的开关机制[13,14,15]。第一性原理和密度泛函理论（DFT）等计算方法是有价值的工具，用于理解功能材料的电子性质，特别是成分、原子位替代和缺陷的影响[16,17]。在阻变材料中，氧空位及其迁移在支配开关行为方面起着特别重要的作用[18]。紧凑和经验方法已被用于有效再现电路级模拟的电流-电压特性，但它们对底层开关物理提供的洞察有限[19,20]。基于物理的方法，包括蒙特卡罗模拟和有限元方法，显著提高了对导电丝形成和氧空位动力学的理解[10,21]。然而，几乎没有任何关于瞬态热产生、电场重新分布或空位输运耦合动力学的系统研究，特别是缺乏针对实验测量的开关特性进行验证的研究，尤其是在柔性忆阻器件方面。
在这些研究中，Ta2O5和HfO2因其宽带隙、高介电常数、优异的CMOS兼容性和稳定的阻变特性而特别引人注目，使其成为研究柔性忆阻器件中基本控制机制的理想模型体系。然而，在相同建模假设下对这两种氧化物系统进行系统比较的研究仍然有限，这使得建立材料依赖的开关机制变得困难。它们不同的缺陷能量学和氧空位输运特性也使它们成为在同一建模框架内比较阻变行为的有用体系。
本工作中，我们为柔性TiN/Ta2O5/ITO-PEN和TiN/HfO2/ITO-PEN忆阻器件开发了一种耦合多物理场有限元框架。通过同时求解电子输运、瞬态热传导和氧空位漂移扩散的控制方程，所提出的模型定量地再现了实验观测到的电流-电压（IV）特性，并为SET和RESET过程中导电丝的动态演化、氧空位重新分布、局部焦耳加热和电导调制提供了直接洞察。
各节摘要
开关层的结构和缺陷特性
在涂覆ITO的萘二甲酸乙二醇酯（PEN）基底上，利用电子束蒸发工艺制备了两个分别由Ta2O5和HfO2层组成的柔性器件，示意图见图1（a）。其中，Ta2O5和HfO2薄膜均在低基底温度下生长，呈非晶态。沉积前，柔性聚合物基底被加热至200°C以去除表面上的残余水层。TiN顶电极是通过以下方式沉积的
电学开关和温度依赖的输运特性
图4（a）展示了一个代表性的柔性TiN/氧化物/ITO-PEN器件，而图4（b）则展示了其在不同弯曲半径下的电学响应。在弯曲条件下相对于平面状态的测量电流变化适中，表现出静态弯曲耐受性。进行了多次I-V扫描，直至获得可重复的阻变特性。从该可重复开关状态中选取了一个代表性的完整SET-RESET循环，用于与
结论
本工作中，开发了一种基于物理的有限元模型，用于研究柔性TiN/Ta2O5/ITO-PEN和TiN/HfO2/ITO-PEN器件的动态阻变行为（RS）。该耦合模型纳入了氧空位迁移、温度依赖的输运和焦耳加热，并成功再现了两种器件的实验观测IV特性。IV特性和温度依赖的电导测量揭示了多种热激发的输运
CRediT作者贡献声明
Neeraj Kumar Sharma：撰写–审阅与编辑，撰写–原始稿件，软件，方法学，调查研究，形式分析，概念构思。Darshika Sanjay Khone：撰写–原始稿件，方法学，调查研究，形式分析，概念构思。Anamika：撰写–原始稿件，方法学，调查研究，形式分析。Aditya Yadav：撰写–原始稿件，方法学，调查研究，形式分析。Govind Gupta：撰写–审阅与编辑，监督指导，方法学，
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些关系可能会影响到本文所报告的工作。
致谢
D. Khone感谢BML Munjal大学提供的研究奖学金。A.S. Rana感谢SERB核心研究基金（CRG/2021/001136）对本工作的支持。
Neeraj Kumar Sharma|Darshika Sanjay Khone|Anamika|Aditya Yadav|Govind Gupta|Abhimanyu Singh Rana
