基于反馈回路的钍-229光学核钟

《Nature》：A thorium-229 optical nuclear clock with feedback loop

　　

专业术语翻译摘要 钍-229（229Th）同位素中可被激光访问的核跃迁已被确定为实现光学核钟的候选方案，该核钟可能超越基于原子或离子电子壳层跃迁的现有光学原子钟。它预计对外部扰动具有更强的鲁棒性，并能在基于时钟的基础物理学原理测试中提供增强的灵敏度。研究人员通过基于吸收光谱的快速反馈，将连续波激光器稳定到148纳米（nm）核跃迁上，从而实现了钍-229核钟。钍-229原子核嵌入在毫米尺寸、室温下的氟化钙（CaF2）晶体中。148纳米辐射的次谐波与镱离子（Yb+）单离子钟进行连续比对。该核钟展现出散粒噪声限制的分数频率不稳定度为3×10-12/√(τ/s)，其中τ为平均时间，在1天的运行中接近10-15的不稳定度。预计未来设备的不稳定度可改善数个数量级。研究人员利用该核钟通过搜索核跃迁能量在20秒至1天时间尺度上的周期性波动和缓慢漂移，来约束超轻暗物质模型。得益于钍-229跃迁的增强灵敏度，这些约束在暗物质与光子耦合方面与最佳原子钟相当，并在强相互作用力耦合方面超越了先前的测量。

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研究背景与意义

原子钟在过去70余年间，基于微波和光学电子跃迁，凭借其高稳定性和高精度，成功充当了频率标准。为将原子计时设备提升至下一代水平，2003年，Peik和Tamm提出了一种基于钍-229（²²⁹Th）同位素极低能量同核异能态（8.4电子伏特，eV）的核钟方案。对于真空中的裸原子核，该能态寿命接近1小时，这为该跃迁提供了约10¹⁹量级的潜在共振品质因子。此外，原子核与微扰场仅发生弱耦合，这使得在室温下构建固态材料中实现的光学核钟成为可能。通过在晶体基质中掺杂微克量级的²²⁹Th，可以创建实验上简单且稳健的时钟，与基于单个或少数孤立原子核的方案相比，信噪比（SNR）获得大幅提升，同时仅适度降低共振品质因子。

基于²²⁹Th核跃迁的时钟对于测试超出粒子物理标准模型的理论具有重大意义，这些理论表明基本常数可能随时间变化。²²⁹Th同核异能素跃迁的低能量源于²²⁹Th基态和激发态结合能中兆电子伏特（MeV）量级库仑与核贡献的巧合性近抵消，这使得跃迁频率对所涉及相互作用的耦合常数波动高度敏感。因此，处于开发阶段的固态核钟在暗物质搜索中已经可以与先进的可比原子钟竞争，甚至可能超越其灵敏度。

尽管先前的研究已证明可以使用稳定到外部频率标准的真空紫外（VUV）激光激发²²⁹Th原子核，但尚未构建出由核跃迁本身引导探测激光的系统。本研究的系统是一台作为独立设备运行的核钟。

主要技术方法

研究人员构建的核钟系统由两部分组成：提供短期稳定性的腔稳定激光器（称为钟激光器）和提供长期稳定性的²²⁹Th探测系统。系统采用连续波VUV激光源探测²²⁹Th原子核，该激光源包含一个1187纳米（nm）四倍频商用激光器（种子激光器）和采用随机准相位匹配四硼酸锶（SBO）晶体的单程二次谐波产生级。钟激光器使用高精细度腔稳定的外腔二极管激光器，通过电光调制器（EOM）产生的边带上的Pound–Drever–Hall方案实现稳定。148纳米激光进入包含Th:CaF₂晶体和探测器的真空室，探测器采用具有碘化铯（CsI）光电阴极的光电倍增管（PMT），工作在光子计数模式。钟激光器与稳定化的红外频率梳之间的拍频用于时钟比对和诊断。频率梳的重复率通过锁定到高精细度腔稳定的1542纳米外腔激光器来稳定，其绝对频率通过奥地利联邦计量与测量局（BEV）提供的多普勒补偿光纤链路校准至Yb⁺单离子钟。晶体为X2样品的一段，圆柱形几何结构，直径3.1毫米，长度4.2毫米，平均²²⁹Th浓度测量值为6.6×10¹⁵ mm^-3。

时钟运行机制

在时钟运行中，钟激光器通过反馈回路稳定到被探测的核跃迁频率，该反馈回路校正腔的残余不稳定度或漂移。为获得²²⁹Th吸收线的误差信号，研究人员在两个间隔为f_FWHM/√3的频率之间调制探测频率（f_FWHM为测得吸收峰的半高全宽），并记录信号之间的差值。在每个时钟周期中，研究人员在先前周期确定的中心频率处进行给定积分时间T的测量，将结果转换为实际频率偏差，然后通过单次调整步骤将激光移回²²⁹Th共振。每个调整步骤的执行约需1秒。吸收光谱技术使得反馈时间可远短于同核异能态寿命。采用T=20秒时，激光在更短时间尺度上锁定到²²⁹Th频率，这实现了更快的²²⁹Th与Yb⁺跃迁频率比较，扩展了超轻暗物质搜索的可访问质量范围。

时钟性能评估

时钟稳定性的标准度量是艾伦偏差（Allan deviation）。对于τ>T，不稳定度由²²⁹Th核跃迁的散粒噪声限制探测决定：σ_y(τ)≈(Γ/f₀)(1/SNR)(τ/s)^-1/2，其中f₀=2.0204×10¹⁵ Hz为核跃迁频率，Γ为测得的约100千赫兹（kHz）线宽。VUV激光系统当前的功率稳定性允许核钟无需任何干预运行1天。时钟运行不受晶体温度约0.1开尔文（K）波动的影响。

虽然时钟在连续运行中达到低10^-14范围的分数频率不稳定度，但不同日期运行之间的可复现性限制在约5×10^-13。研究人员通过x-y平移台在四个不同晶体位置进行测量来测试这一现象。不同晶体位置之间的线中心偏差最高达1.7 kHz，远高于统计波动预期的0.13 kHz散布。在相同晶体位置重新测量可产生可复现的线中心频率。研究人员推测，由结构不均匀性引起的局部应变导致这些频率偏移。

暗物质耦合约束

研究人员在T=20秒时钟运行数据中搜索²²⁹Th跃迁频率的周期信号。通过Lomb–Scargle方法计算最佳拟合振幅，该结果对1/t_tot至1/T之间的振荡频率敏感，其中t_tot约为23小时。由于没有振幅超过5%检测阈值，研究人员建立了所研究频率范围内振荡振幅的上限。该上限可用于约束标量暗物质的可能耦合。对于精细结构常数α的变化（对应标量与光子的耦合），本工作呈现的核钟施加了与最佳可比原子钟类似的限制。对于量子色动力学（QCD）标度参数Λ_QCD和夸克质量m_q的变化，原子钟跃迁频率对核性质的依赖性较小，因此其灵敏度较低。本工作呈现的核钟比早期原子钟实验深入参数空间10至1000倍。与先前对²²⁹Th线位置和形状进行10个月测量的分析相比，本测量在可访问频率范围上提供了约一个数量级的改进。快速反馈的吸收方案使得直接探测此前只能通过线形分析限制的质量范围成为可能。

研究人员还分析了频率比数据中可能的缓慢漂移。对T=20秒和t_tot≈23小时数据的线性拟合给出斜率为(2±4)×10^-14 d^-1，与0一致。线中心可复现性在将搜索扩展到数月或数年时将成为限制因素。

未来展望

²²⁹Th时钟的性能可通过增加VUV激光功率直接改进。将VUV功率提升至数百纳瓦（nW）量级可通过使用商用3瓦紫外激光器实现。更高VUV功率水平可通过镉（Cd）蒸气中的四波混频获得，已有300 nW的报道。散粒噪声限制的时钟不稳定度还取决于吸收和线宽Γ。理论上最优掺杂密度和χ=1产生的散粒噪声极限仅比当前X2晶体低2倍。通过更长的晶体和VUV腔将路径长度L增加10倍，可实现一个数量级更高的信噪比。据此，²²⁹Th掺杂CaF₂晶体可达到约10^-15/√(τ/s)的分数频率不稳定度。包含Th作为化学计量晶体结构组成部分的晶体（如ThF₄）预期具有减小的线宽，因为²²⁹Th不是掺杂剂，不会扭曲晶体结构，可能减少核跃迁的非均匀展宽并改善线中心可复现性。使用保守的1 kHz线宽估计，具有类似掺杂密度和尺寸的晶体，结合100皮瓦（pW）激光和高稳定腔，可达到约10^-16/√(τ/s)的分数频率不稳定度，使核钟的频率不稳定度达到最先进光学原子钟的水平，同时保持固态时钟的外形因素和简单性。与本研究介绍的核钟相比，这将使基本常数变化的灵敏度提高四个数量级。