基于自动生成结构模板最小基组的二元凸包高效预测方法

《npj Computational Materials》：A method for the automatic generation of a minimal basis set of structural templates for material phase-space exploration

　　

摘要

我们提出了一种方法，通过自动生成代表性的结构模板最小基组，来高效预测近似的二元凸包。该方法基于化学空间可以被划分为数量有限且具有相似键合特征的区域这一假设，从而通过一组紧凑的模板捕捉广泛成分范围内的关键结构和能量趋势。模板通过由进化结构搜索提供信息的数据驱动算法进行选择，随后再利用有限的DFT弛豫在不同体系中估算形成焓。我们使用包含105个二元元素对的全面基准数据集验证了该方法。将本方法预测的凸包与进化算法的预测结果进行多种指标比较，包括成分重叠度、凸包深度误差和结构一致性。在目标平均焓误差为0.1 eV/atom（足以满足高通量热力学筛选需求）的条件下，该方法将DFT弛豫数量减少了15倍，同时保持了对稳定成分识别的87%准确率。该方法旨在实现可扩展性，并应用于复杂材料空间的高通量探索。