远紫外UV222活化过氧乙酸与溴离子协同降解有机微污染物的机理、选择性及生态毒性研究

《Nature Communications》：Bromide-mediated enhancement of far-UVC/peracetic acid process for selective micropollutant abatement

　　

摘要

远紫外222 nm（UV₂₂₂）能有效激活氧化剂，在高级氧化工艺（AOPs）中降解有机微污染物（OMPs），但其与溴离子（Br^?）的协同效应及生态毒性尚不明确。本研究探讨了远紫外光活化过氧乙酸（PAA）与Br^?协同降解OMPs的体系（UV₂₂₂-PB）。该体系对模型污染物的辐照量速率常数（0.0159 cm²·mJ^?1）分别是UV₂₅₄-PB和UV₃₆₅-PB的3.01和15.74倍。自由基机理与理论分析表明，远紫外光增强了PAA与Br^?之间的相互作用，延长了自由基链反应，并提升了有机自由基和活性溴物种的生成，主导了富电子OMPs的氧化降解。针对10种OMPs，ln(k_obs)与垂直电离能及最高占据分子轨道能量的相关性分析证实了其选择性氧化特性。UV₂₂₂-PB在不同水质基质中表现稳健，在种子发芽试验和斑马鱼胚胎实验等评估中显示出较低的生态毒性。生命周期评估证实了该体系的可持续性。上述发现为含溴水体中基于UV₂₂₂的高级氧化工艺提供了理论依据与技术指导。