微（纳米）塑料在农业系统中的污染动力学及其在果蔬中的初步膳食暴露评估

《Microplastics》：Micro(Nano) Plastics in Agricultural Systems: A Systematic Analysis of Pollution Dynamics in Fruits and Vegetables and Preliminary Dietary Exposure Estimation

　　

微（纳米）塑料（Micro(nano) plastics, MNPs）因其高度持久性、广泛使用以及可能侵入陆地生态系统（尤其是植物）而成为一个不容忽视的重大环境问题。本研究重点阐述了MNPs与土壤之间的复杂相互作用，特别关注其在植物系统中的吸收、归趋、运移及由此产生的生理后果。然而，关于人体通过受MNPs污染的食物摄入这些颗粒的危险性，目前所知甚少。因此，本研究旨在对果蔬（fruits and vegetables, VFs）中MNPs进行初步膳食暴露评估，并对当前实际果蔬中MNPs的可用数据进行批判性分析。果蔬中MNPs的浓度范围变化很大，从1.8到195,500 p/g，以及0.08–19.84 μg/g。为进行全面评估，研究人员选取并建立了三项指标，即污染负荷指数（pollution load index, PLI）、估算每日摄入量（estimated daily intake, EDI）和慢性每日摄入量（chronic daily intake, CDI），分别针对成人和儿童对各类果蔬进行计算。西兰花的污染负荷指数最高（PLI = 290），相对污染等级为IV级。果蔬中微塑料（microplastics, MPs）的EDI和CDI范围分别最低为0.191和0.465，最高可达6.408 × 10⁵ MP/kg BW/day和5.681 × 10¹³ MP/kg BW/day。鉴于上述发现，必须开展毒理学和流行病学研究，以探究MNPs对人类健康的潜在影响。

1. 引言
塑料工业始于1907年酚醛塑料的生产，但直到20世纪50年代全球塑料产量才快速攀升，2019年已达到4.6亿吨。凭借低成本、轻质、耐用等特性，塑料被广泛应用于建筑、汽车、包装等领域，预计到2040年产量还将翻倍。约60%的塑料废物最终进入垃圾填埋场或环境。塑料在紫外光或机械磨损作用下破碎形成微塑料（microplastics, MPs），即粒径小于5毫米的合成聚合物颗粒。MPs可分为初生和次生两类；粒径小于1微米的颗粒通常称为纳米塑料（nanoplastics, NPs）。微（纳米）塑料（micro(nano) plastics, MNPs）已在全球水体中广泛检出，并可进入沉积物、生物体和食物链。陆地植物作为生态系统的基础组成，不可避免会与土壤中的MNPs发生相互作用。已有初步研究表明，MNPs可被植物根系吸收并转运至地上组织，在可食部分（叶、果实、茎）中积累，从而对人体健康构成风险。此外，MNPs还可作为病原体及其他化学污染物的载体。食物和饮水被认为是人体摄入MNPs的主要来源。果蔬（fruits and vegetables, VFs）是健康膳食的重要组成部分，但其中存在的MNPs可能带来不利影响。目前针对实际市售果蔬中MNPs污染水平的研究仍较少，因此有必要系统评估MNPs经果蔬途径的膳食暴露，并为公众调整饮食行为提供警示。

2. 微（纳米）塑料在土壤系统中的分布与归趋
塑料可通过化粪池系统、包装材料、地膜、空气碎屑和不合理废物处置等途径进入土壤。在土壤中积累后，经物理化学、生物及紫外辐射作用逐渐降解，形成MNPs。风化过程使颗粒表面添加含氧官能团（如羟基、羰基、羧基），变得更亲水并常带负电荷；与土壤矿物和有机物的相互作用会进一步改变其表面电荷；微生物及其胞外聚合物可在塑料表面形成生态冠。这些变化均会提高MNPs在多孔介质中的迁移能力。MNPs在土壤中的垂直和水平分布受地质、人为及环境因素多重影响。非生物因素（土壤孔隙、淋溶、径流、风蚀）和生物因素（土壤动物、细菌、植物根系）共同驱动MNPs的水平和垂直迁移。MNPs自身的粒径、种类、形状和表面特性也会影响迁移过程。农业措施如耕作、灌溉和土壤生物可促进塑料在不同土层间转移。深翻、铧式犁等耕作方式会扰动土层并促使MNPs向深层渗透。干湿循环可促进MP下移，干旱引起的土壤开裂可能加剧深迁移。土壤动物可通过附着、排泄、掘穴、摄食和铸粪等方式携带MNPs进入更深土层。MNPs可穿过多个土层进入地下水，土壤既是MNPs的长期汇，也是向水体输入的源。一项使用地膜32年的农田评估显示，表层（0–10 cm）土壤中MP颗粒数为7183–10,586个/kg，亚表层（80–100 cm）为2268–3529个/kg，证实了向下迁移的发生。气候变暖导致的冻融循环增加可能加剧地下水污染风险。

3. 微（纳米）塑料在植物中的吸收与转运
许多研究证实多种作物（如胡萝卜、萝卜、黄瓜、水芹、生菜、洋葱、番茄和豌豆）能吸收MNPs。主要研究方法包括扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和共聚焦激光扫描显微镜（CLSM）。此外，电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）和热裂解-气相色谱-质谱联用（pyrolysis-GC-MS）也被用于植物中MNPs的分析。MNPs可通过根部进入植物，途径包括：因粒径小和静电作用黏附于根表；通过内吞作用被摄入细胞内；经侧根发生处的裂缝和断口进入，然后通过质外体途径和维管系统转运。内吞作用可能仅适用于特定粒径和颗粒类型，需结合高分辨电子显微镜、聚合物化学鉴定等方法确证细胞内在化。植物根部分泌的黏液可与MNPs发生疏水相互作用，使大部分颗粒吸附于根表。粒径是决定能否进入植物的关键因素：0.2 μm的聚苯乙烯（polystyrene, PS）颗粒可通过侧根裂缝进入作物，而纳米级颗粒可进入根尖；亚微米颗粒则主要经裂缝或细胞间隙转运。一旦进入维管系统，NPs可随蒸腾流迅速迁移至茎、叶甚至果实。除根部外，叶片也可吸收MNPs，气孔是主要入口之一。叶面施加的PS NPs可在黄瓜幼苗体内积累，并引发代谢和基因表达改变；四种叶菜（白菜、中国开花菜苔、韭菜、苋菜）中也观察到NPs在气孔周围表皮组织中积累。

4. 微（纳米）塑料对植物的毒性
MNPs对植物生长和发育具有显著负面影响。在种子萌发阶段，塑料颗粒可堵塞种皮孔隙，抑制水分吸收，从而降低萌发率。例如，园芹（Lepidium sativum）在高浓度MP/NP暴露下萌发率降低21%–56%；番茄种子萌发受到PS、聚乙烯（polyethylene, PE）、聚丙烯（polypropylene, PP）的抑制，且抑制效应随浓度增加而增强；洋葱在1 g/L PS NPs下根生长量较对照降低41.5%。MNPs还会抑制根和茎伸长，降低生物量。PS、PE和PP暴露使番茄幼苗根长和鲜重下降；PS颗粒降低黄瓜植株生物量；胡萝卜在PS浓度升高时根和叶生物量减少。南瓜对不同MPs（PE、PVC、PP、PET）的响应存在差异，其中聚氯乙烯（polyvinyl chloride, PVC）毒性最强，PE最弱。此外，MNPs可干扰植物细胞分子代谢。番茄暴露于PS、PE和PP后，可溶性糖和可溶性蛋白含量下降，且随MP浓度升高而加剧。南瓜叶片叶绿素含量和光合效率下降与MP毒性相关。洋葱根尖中PS微球诱导明显的细胞毒性、基因毒性和氧化损伤。其他报道还涉及养分转运减少、植物生物量下降、光合作用受抑、氧化应激和组织形态改变。

5. 方法论
5.1 数据收集与筛选
研究团队在Scopus数据库中进行系统检索，截止时间为2025年9月22日，不限出版日期。检索词组合包括“Microplastic” AND “Food”、“Nanoplastic” AND “Food”、“Microplastic” AND (“Fruit” OR “Vegetable”)等，并限定英文文献。排除重复文献、书籍、章节、不相关文章、综述和非果蔬研究对象后，初步获得2549篇文献。进一步排除未包含环境实际样品或未报告MNPs特征的研究，最终仅有5篇论文报告了果蔬中MNPs的实际污染水平，共包含23条来自16种不同类型果蔬的记录。提取数据包括颗粒尺寸、丰度、形状、聚合物类型、检测方法等。对于以μg/g报告浓度但需计算污染负荷指数的数据，研究人员使用体积转换公式，假设颗粒平均边长为0.1 cm，并以聚乙烯（polyethylene, PE）密度0.94 g/cm3作为代表性密度进行标准化换算。

5.2 数据分析
5.2.1 果蔬中微塑料污染负荷
将果蔬视为MNPs污染的介质，采用污染负荷指数（pollution load index, PLI）评估污染水平。计算时先获得浓度因子（concentration factor, CFi），即各果蔬中MNPs浓度（Ci）与背景参考浓度（C0）的比值；PLI取CFi的平方根。C0选用当前数据集中果蔬样品最低报告平均浓度（水果3.1 p/g，蔬菜1.5 p/g）。PLI值属于相对污染指标，而非绝对安全基准，其数值随数据集变化可能改变。
5.2.2 估算每日摄入量
估算每日摄入量（estimated daily intake, EDI）表示每日经食物摄入的MNPs量，单位为颗粒数每千克体重每天（MP/kg BW/day）或微克每千克体重每天（μg/kg BW/day）。计算公式为EDI = (C × IR) / BW，其中C为果蔬中MNPs平均浓度，IR为各人群的每日果蔬消费量（成人男/女及儿童分别采用各自参数），BW为平均体重（成年男性78.1 kg，成年女性65.4 kg，儿童35.3 kg）。使用的摄入率和体重数据来自已发表文献，不一定与污染研究所在地区完全对应，因此EDI属于初步人群暴露情景，存在不确定性。
5.2.3 慢性每日摄入量
慢性每日摄入量（chronic daily intake, CDI）用于评估长期（数年至终生）每日平均暴露剂量。计算公式为CDI = (C × IR × ED × EF) / (BW × AT)，其中ED为暴露持续时间（年），EF为暴露频率（天/年），AT为平均时间（天）。该公式同时考虑了年龄和性别差异，并归一到体重。

6. 结果与讨论
6.1 数据收集与筛选结果
最终纳入的5项研究均发表于2019年之后，大部分在中国开展，研究对象以生菜居多。消化处理方式多样，H2O2是最常用的消化溶液；密度分离则使用ZnCl2、DCM和NaCl等。MNPs鉴定最常用的方法为体视显微镜（SOM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和扫描电子显微镜（SEM）。颗粒形态以纤维和碎片为主，聚合物类型以聚苯乙烯（PS）和聚酯（PES）最常见。样品中MNPs粒径范围为0.1 μm至5000 μm，颜色以蓝、绿、黑和黄为主。

6.2 果蔬中微塑料污染负荷
果蔬中MNPs浓度范围很广：颗粒数浓度介于1.8 p/g至195,500 p/g之间，质量浓度介于0.08至19.84 μg/g。西兰花的污染负荷指数最高（PLI = 290），相对污染等级为IV级；胡萝卜次之（PLI = 261）。梨和苹果的PLI最低（PLI = 1），随后为土豆和紫菜（PLI = 1.1）。在全部25%的食品类型中污染等级为IV级，其余75%为I级。MP污染可发生在生长及采后加工阶段。城市花园因更易接触空气污染和受污染水源，果蔬中MP含量往往更高。不同粒径的MP在植物中的吸收模式不同：0.2 μm颗粒可经叶片进入，1 μm颗粒可通过胡萝卜根细胞间隙但不能进入细胞质，而更大颗粒（如1220 nm）可同时进入根和叶。

6.3 经果蔬摄入微塑料的膳食暴露
人体对MNPs的暴露途径包括口服、吸入和皮肤接触，但口服被认为是食物中MNPs的主要暴露途径。基于纳入研究，计算了经每种果蔬摄入的EDI和CDI，结果为暴露估计而非健康风险确定值。在部分果蔬中，西兰花、生菜、胡萝卜、苹果和梨的EDI和CDI明显较高。所有果蔬的EDI和CDI范围分别为最低0.191和0.465，最高6.408 × 10⁵ MP/kg BW/day和5.681 × 10¹³ MP/kg BW/day。苹果的EDI和CDI在成人和儿童中均最高，EDI范围为4.138 × 10⁵至6.408 × 10⁵ MP/kg BW/day，CDI范围为4.757 × 10¹³至5.681 × 10¹³ MP/kg BW/day。MP浓度和每日摄入量是决定EDI和CDI的主要因素。尽管土豆、番茄、黄瓜和洋葱中MP丰度较低，但高日摄入量仍导致可观暴露。紫菜EDI最低，苹果最高，主要归因于摄入量差异。儿童因体重较低，在大多数果蔬中的EDI高于成人。本研究还指出，部分果蔬（如紫菜、西兰花、胡萝卜等）目前仅有单篇MP含量报告，数据缺乏导致初步膳食暴露评估的准确性受到一定限制。

7. 结论与展望
塑料在现代生活中的普遍存在引发了对其生物积累和人体暴露的严重关切。食物链被认为是人体MNPs暴露的最重要途径之一。已有研究多聚焦于海产品和饮水中的塑料颗粒，但果蔬中的相关数据仍十分有限。本综述重点分析了MNPs在土壤系统中的分布，以及其在农业植物中的归趋和迁移。科学证据表明，MNPs可进入土壤并以不同量积累，进而与植物根系相互作用、被吸收并在植物组织内转运。运移方式包括内吞、质外体运输、裂缝进入和气孔进入；这些途径增加了MNPs沿食物链传播的可能性。小颗粒可穿透植物组织，抑制植物生长、引发氧化应激并扰乱营养平衡。需要深入理解MNPs在作物中的转运终点，以评估食品和农业安全。当前关于不同形状MNPs的吸收和转运差异仍不清楚，且多数研究暴露时间较短，未来需要进行接近真实环境条件的长期实验。减少塑料生产和消费、改善废物管理及开发可持续替代品是综合治理MNPs污染的关键措施。本研究评估了真实环境果蔬样品中MNPs的污染等级和初步膳食暴露。西兰花的PLI最高，污染等级为IV级；苹果的EDI和CDI最高，且儿童比成人表现出更高的估计暴露水平。为更准确评估膳食暴露，未来研究应提供有关颗粒尺寸、老化程度及污染物吸附行为的更全面信息，并优先开展针对低剂量长期暴露的慢性毒理学研究，尤其是对儿童等敏感人群。基于改善暴露途径和相互作用风险因素构建先进监管框架，将有助于降低MNPs污染带来的公共健康风险。