通过迁移中心分析揭示的福岛核事故后森林土壤中137Cs的十年尺度向下迁移

《Journal of Environmental Radioactivity》：Decadal downward migration of 137Cs in forest soils after the Fukushima nuclear accident revealed by migration center analysis

　　

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  十年监测显示 ¹³⁷Cs 迁移中心向下位移了 3–4 厘米。
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  在头十年期间，¹³⁷Cs 的向下迁移速度逐渐减慢。
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  各站点的桧树人工林表现出相对一致的迁移中心趋势。

引言

2011 年 3 月的福岛第一核电站事故导致日本东部地区广泛沉积放射性铯 (Morino et al., 2013)，森林生态系统接收了相当大比例的沉降物 (Hashimoto et al., 2012; Gonze et al., 2021)。大多数受污染森林未经过去污处理 (Yasutaka and Naito, 2016)，使得森林土壤成为陆地环境中 ¹³⁷Cs 的主要长期储库 (Imamura et al., 2017; Gonze et al., 2021)。¹³⁷Cs 在森林中的环境行为不仅取决于土壤中保留的总存量，还取决于其在土壤剖面上的垂直再分布。向下迁移影响 ¹³⁷Cs 在地表附近的持久性及其在土壤中的长期保留 (Imamura et al., 2020; Gonze et al., 2021)。此外，¹³⁷Cs 的垂直分布影响空气剂量率、根系吸收以及林产品的辐射安全 (Gonze et al., 2016; Imamura et al., 2021; Koshikawa et al., 2026)，这些问题仍然是受污染地区居民和森林管理者关注的焦点。

对受福岛核事故影响的森林进行的长期监测和跨站点比较显示，尽管存在随时间逐渐向下的迁移，但大部分 ¹³⁷Cs 仍集中在矿质土的表层几厘米内 (e.g., Takahashi et al., 2018; Muto et al., 2019; Imamura et al., 2020; Manaka et al., 2022; Yoschenko et al., 2022)。此外，这些研究表明，事故后的头十年间，¹³⁷Cs 早期的快速再分布逐渐减慢。这些时间变化可能反映了 ¹³⁷Cs 从有机层快速释放和向下转移转变为在矿质土中迁移更慢且保留更强的过程 (Fujii et al., 2019; Muto et al., 2019)。然而，由于使用了不同的指标、采样深度、层分类和森林类型，跨研究的向下迁移趋势比较仍然具有挑战性。

以前的研究使用几种指数评估了 ¹³⁷Cs 的垂直迁移，包括弛豫深度、有机层中保留的比例以及矿质土中的迁移中心方法 (e.g., Takahashi et al., 2018; Imamura et al., 2020)。然而，这些指数也存在局限性，使得森林站点之间的一致性比较变得复杂。弛豫深度假设浓度随深度呈指数下降，且可能对假设剖面形状的偏差敏感。随着 ¹³⁷Cs 迁移到矿质土中，有机层中保留的比例信息量变小。而且，基于地平层的方法可能会使比较变得复杂，因为有机层和矿质层的厚度和边界因森林站点而异 (Ito et al., 2018)。此外，以前应用的迁移中心方法通常仅关注矿质土层 (e.g., Imamura et al., 2020)，没有明确地将有机层纳入以凋落物表面为参考的共同深度坐标中。因此，一个用于比较森林站点间 ¹³⁷Cs 长期垂直再分布的综合框架将非常有价值。

为了解决这一问题，本研究将先前建立的迁移中心 ($z_{\mathrm{c}}$) 概念扩展到整个森林地表剖面，通过计算 $z_{\mathrm{c}}$ 作为从凋落物表面开始的 ¹³⁷Cs 库量加权平均深度。通过采用凋落物表面作为共同参考，计算框架适用于具有不同有机层结构和层分类的长期监测数据集。基于凋落物表面的 $z_{\mathrm{c}}$ 提供了一种直观的度量方法，以衡量从森林地表向矿质土的向下迁移，并提高了站点间的可比性。尽管土壤学惯例将矿质土定义为从有机层下方开始 (IUSS Working Group WRB, 2022)，但特意选择凋落物表面作为参考深度，因为它提供了一个易于识别的参考点，更接近非土壤科学家（包括森林管理者）所认知的“地表”。该指标代表 ¹³⁷Cs 的平均深度，以线性单位（厘米）表示，并可独立于深度分布的详细形状进行计算。此外，与质量 - 深度表示法相比，以线性单位表示迁移深度可能更便于解释。

在本研究中，分析了 2011 年至 2021 年期间在日本筑波山桧树人工林 (Ce) 和落叶阔叶林 (DB) 样地收集的年度土芯测量数据。该数据集代表了福岛事故后日本森林土壤中 ¹³⁷Cs 垂直分布的少数年度长期记录之一。基于这些观测数据，量化了十年级的 ¹³⁷Cs 向下迁移，并使用带有或不带有渐近值的指数回归模型研究了迁移率的时间变化。为了评估观测趋势的普遍性，将相同的基于凋落物表面的 $z_{\mathrm{c}}$ 计算方法应用于福岛县多个森林站点先前发布的监测数据，从而能够跨森林类型对 $z_{\mathrm{c}}$ 动态进行比较。

章节片段

研究地点

本研究在茨城县筑波山（北纬 36°11′53″，东经 140°7′51″）的森林林分中进行，该地点位于福岛第一核电站西南约 160 公里处（图 1）。2011 年，在桧树人工林 (Ce1 和 Ce2) 和落叶阔叶林 (DB) 建立了两个 20 m × 20 m 的样地，用于长期监测森林生态系统中的放射性铯动态 (Nishikiori et al., 2019a)。三个样地位于半径 500 米范围内。立地特性

土壤剖面中的 ¹³⁷Cs 存量

据作者所知，福岛核事故后约一个月（2011 年 4 月 14 日）进行的第一次调查提供了关于森林土壤中 ¹³⁷Cs 深度分布的最早可用数据集。该调查中在表层以下检测到 ¹³⁷Cs，表明部分沉降的 ¹³⁷Cs 已经穿透了 L 层（图 2）。Ohno 等人 (2012) 也报告了类似的观察结果，他们发现沉降的 ¹³⁷Cs 位于 L 层下方约

结论

本研究分析了 2011 年至 2021 年期间在筑波山收集的年度监测数据，结合福岛县森林站点先前发布的数据集，研究了森林土壤剖面中 ¹³⁷Cs 的长期向下迁移。本研究计算的迁移中心 ($z_{\mathrm{c}}$)（作为从凋落物表面开始的库量加权平均深度）随时间逐渐增加，表明在头十年期间 ¹³⁷Cs 在森林土壤剖面中持续向下迁移

CRediT 作者贡献声明

Mirai Watanabe: 写作 – 初稿，可视化，方法学，调查，资金获取，形式分析，数据整理，概念化。Masami K. Koshikawa: 写作 – 审阅与编辑，调查，资金获取。Tatsuhiro Nishikiori: 写作 – 审阅与编辑，调查。Akiko Takahashi: 写作 – 审阅与编辑，调查。Takuya Manaka: 写作 – 审阅与编辑，资源，调查。Naohiro Imamura: 写作 – 审阅与编辑，形式分析。

资助

本工作部分由日本学士院科学研究费补助金 (JSPS KAKENHI) 支持（资助号：22K03741 和 24K15271）。

利益冲突声明

作者声明他们没有任何已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

我们使用了日本环境研究所基础测量与分析仪器中心的锗探测器。感谢操作员在分析过程中提供的宝贵协助。感谢 Edanz 的 David Ure 博士对本文手稿草稿进行的编辑 (https://jp.edanz.com/ac)。

Mirai Watanabe|Masami K. Koshikawa|Tatsuhiro Nishikiori|Akiko Takahashi|Takuya Manaka|Naohiro Imamura|Junko Takahashi|Shin-ichiro S. Matsuzaki|Seiji Hayashi