《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：From Lorentz microscopy to operando magnetic imaging: three decades of methodological innovations for nanoscale and topological magnetism
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摘要过去三十年间，磁电子显微镜已从定性洛伦兹磁畴成像发展为对自旋构型、拓扑磁纹理和动态磁现象进行定量、原位及工况下的表征。本综述总结了布鲁克海文国家实验室在磁电子显微镜及相关仪器方面的研发工作，重点介绍了电子全息术、强度传输相位恢复、洛伦兹 4D-STEM 以及定量磁感应映射
摘要
过去三十年间，磁电子显微镜已从定性洛伦兹磁畴成像发展为对自旋构型、拓扑磁纹理和动态磁现象进行定量、原位及工况下的表征。本综述总结了布鲁克海文国家实验室在磁电子显微镜及相关仪器方面的研发工作，重点介绍了电子全息术、强度传输相位恢复、洛伦兹 4D-STEM 以及定量磁感应映射方面的方法学进展。这些创新使得对几何控制的自旋构型、人工自旋冰系统、斯格明子、手性磁纹理、自旋转移力矩效应、磁振子动力学以及超快磁开关的研究成为可能。特别强调了仪器方面的创新，包括专用样品杆、电磁激发和低温平台、微波成像系统以及超快电子显微技术，这些技术扩展了跨多尺度长度和时间范围的磁性表征能力。通过将相位敏感成像、定量建模和专用仪器联系起来，本综述阐述了磁电子显微镜如何演变为连接局域自旋构型与纳米级磁性功能的定量方法，并已成为探索新兴磁性和量子材料的成熟平台。
引言
磁现象的发现与控制在现代科技发展中起到了核心作用，从永磁体和磁记录到自旋电子学、量子材料以及信息处理。这些进展背后的基础是需要理解磁有序如何从局域自旋构型中涌现，以及这些构型如何响应外部刺激而演化。由于许多磁现象源自跨越纳米至微米长度尺度的结构，磁纹理的直接可视化已成为现代磁性研究中不可或缺的部分。
在众多可用于磁性表征的实验技术中，电子显微镜凭借其能够同时以高空间分辨率提供结构、化学、电子和磁性信息的能力，占据了独特的位置。特别是洛伦兹透传电子显微镜 (LTEM)、电子全息术及相关相位敏感技术，使得能够在实空间直接观察磁感应分布和自旋纹理。在过去几十年中，这些方法已从主要是定性的成像方法演变为强大的定量工具，能够探测广泛材料体系中的磁结构、拓扑缺陷和自旋动力学。
磁成像技术的发展通常与仪器的进步相辅相成。新的科学问题经常需要超出商业仪器现有能力的实验能力，这推动了专用显微镜配置、样品环境、探测器和激发平台的开发。因此，磁性显微镜领域的进步不仅由成像方法的改进推动，也由仪器设计的创新所驱动，后者扩展了磁性测量可及的参数空间。
本综述是为纪念《磁性材料与磁学杂志》创刊 50 周年而撰写，重点介绍了过去三十多年间在布鲁克海文国家实验室进行的研究工作。本综述回顾的工作反映了为开发用于磁性材料（以及近期量子材料）定量表征的高级电子显微镜方法和仪器而持续做出的努力。在此期间，一个核心目标是通过结合定量成像、理论建模和原位实验，建立局域自旋结构与磁性系统涌现功能之间的直接关系。
本综述讨论的许多概念和技术是在磁电子显微镜作为一个研究领域迅速扩张期间发展起来的。这一时期出版的两卷文献记录了磁性表征的最先进状态，并突出了高级成像方法在理解磁现象方面日益增长的重要性 [1], [2]。此后，该领域发生了巨大演变，这得益于纳米磁学、拓扑自旋纹理、自旋电子材料、范德华磁性材料以及超快磁现象的出现。
本综述回顾的研究遵循一个共同的科学主题：磁电子显微镜从静态定性成像逐步扩展到对自旋结构及其动力学的定量、工况下和时间分辨表征。这一演变得益于相位恢复方法、纳米磁成像、原位激发平台、低温仪器以及超快电子显微镜的并行进步。这些进展提供了跨多尺度长度和时间范围研究磁现象的新机遇，同时为更广泛的磁性显微镜界建立了新的实验能力。
本文其余部分安排如下。第 2 节回顾了定量洛伦兹相位成像的发展，包括电子全息术、基于强度传输的相位恢复以及包含差分相位衬度 (DPC) 的洛伦兹 4D-STEM。第 3 节讨论了纳米磁结构中的几何控制自旋构型以及为理解它们而发展的理论框架。第 4 节重点介绍了拓扑自旋纹理的原位和工况下成像，包括人工自旋冰系统、斯格明子以及在磁场、电场和低温环境下手性控制的磁态。第 5 节描述了通过研究自旋进动、磁振子动力学和超快光致磁现象，将磁电子显微镜扩展到时间域。第 6 节总结了使许多这些进展成为可能的仪器和硬件发展。最后，第 7 节讨论了在新兴磁性和量子材料中定量磁成像和工况下电子显微镜的未来机遇与挑战。
章节摘要
开发洛伦兹相位成像以实现定量磁感应映射
从定性洛伦兹显微镜到定量磁成像的转变需要对电子波相位进行可靠访问。虽然菲涅耳成像（即离焦洛伦兹成像）为磁畴提供了极高的灵敏度，但记录的强度仅代表潜在相位的间接表现，使得定量解释变得困难。在过去三十年间，一系列相位恢复方法逐渐将洛伦兹
纳米磁学：形状和几何控制的自旋构型
随着磁结构缩小到纳米尺寸，其行为越来越受几何形状支配。与块体铁磁体不同，后者的畴结构主要由交换能和各向异性能之间的竞争决定，纳米磁系统表现出的自旋构型受尺寸、形状和边界条件的强烈影响。纳米科学和纳米技术在 20 世纪 90 年代末和 21 世纪初作为主要研究前沿的出现带来了
在磁场和电场激发下及低温下的原位成像
定量洛伦兹成像、原位场控制和低温显微镜的结合，使得能够直接探索拓扑自旋纹理及其对外部刺激的响应。基于前面章节描述的定量成像方法，样品杆、场控制能力和低温仪器的进步将洛伦兹显微镜从一种静态成像技术转变为探测磁性的
可视化自旋进动、自旋和磁振子动力学
在实空间对磁结构成像的能力自然提出了一个基本问题：它们的动力学也能被直接观察吗？虽然传统的 LTEM 一直被用于研究静态磁构型，但要理解磁系统在外场激发下的行为，需要同时获取空间和时间信息。在过去十年左右的时间里，频闪成像、超快电子显微镜和高速同步
仪器和硬件开发
磁成像领域的进步往往由仪器进步的推动程度与理论和材料进步的推动程度相当。在我们研究项目的发展过程中，一种指导哲学一直是前沿科学通常需要同级别的前沿仪器。虽然透传电子显微镜 (TEM) 传统上依赖商业可用硬件，但许多定量磁成像、原位激发、低温运行和超快测量所需的能力并不
展望与机遇
过去三十年间，磁电子显微镜已从一种主要是定性的成像技术演变为一种用于研究跨多尺度长度和时间范围内磁现象的定量、工况下和时间分辨平台。本文综述的进展，从相位恢复和磁感应映射到拓扑自旋纹理表征、自旋动力学和高级仪器，极大地扩展了电子显微镜在磁学中的
CRediT 作者贡献声明
Y. Zhu：撰写 – 综述与编辑，撰写 – 原始草稿。M.-G. Han：调查。M. Beleggia：方法论。
利益冲突声明
作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本文综述的研究由美国能源部基本能源科学材料科学与工程分司支持，合同编号DE-SC0012704。
Y. Zhu|M.-G. Han|M. Beleggia
