基于机器学习与红外光谱研究水溶液中dAMP的结构与振动性质

《Communications Chemistry》：Conformational heterogeneity and vibrational signatures of dAMP in aqueous solution revealed by high-accuracy machine-learning potentials

　　

摘要

核苷酸是生命的基本构建单元，但关于它们在水中的许多行为和相互作用仍知之甚少。在此，我们采用机器学习方法，结合红外光谱实验，研究了2'-脱氧腺苷-5'-单磷酸（dAMP）在水溶液中的结构和振动性质。我们通过主动学习方案开发了高精度的神经网络势，该方案在广义梯度近似（GGA）层面系统地采样了自由能面，并高效地将信息转移到更高理论层面。该势能能够在纳秒时间尺度上准确描述水溶液中的dAMP。通过显式学习偶极矩，模拟捕捉到了关键的光谱特征，并提供了分子层面的机理解析。对自由能面和振动光谱的分析表明，水溶液中的dAMP占据了多种构象的混合状态。这些发现强调了核苷酸构象异质性的重要性，并为溶液中柔性生物分子的高精度模拟建立了通用框架。