初始含水率与Na?SO?对干化重塑黄土孔隙结构及氡析出的影响

《Journal of Environmental Radioactivity》：Effects of initial water content and Na 2SO 4 on pore structure and radon exhalation of dried remolded loess

　　

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  初始含水量控制干黄土的孔隙演化与氡析出；
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  结构记忆保留了干燥后由水引起的孔隙变化；
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  Na₂SO₄主要通过盐结晶调节孔隙连通性；
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  氡释放受孔隙组成、连通性和复杂性的控制。

引言

黄土是一种重要的第四纪风成沉积物，广泛分布于中国黄土高原及其他全球干旱和半干旱地区。由于其孔隙大、孔隙率高、胶结弱和结构特征显著，黄土对环境过程（如水分变化、盐分迁移和干燥收缩）高度敏感（Assallay等，1997）。在中国西北的干旱和半干旱地区，强烈的蒸发、浅层地下水和活跃的盐分运输通常使黄土处于水盐耦合条件下。水可以通过改变颗粒间水膜厚度、颗粒排列和干燥收缩行为来改变孔隙结构（Li等，2019；Wang等，2019）。相比之下，盐分可以通过溶解、迁移、结晶和孔隙填充来改变孔隙喉道连通性（Espinosa-Marzal和Scherer，2010；Scherer，2004）。因此，水盐相互作用不仅影响黄土的强度、变形和渗透性，还影响其气体储存和迁移能力（Sakoda等，2011）。

氡（²²²Rn）是由²²⁶Ra衰变产生的天然放射性气体，是环境辐射风险评估的重要指标。土壤和岩石是氡的主要来源，氡在多孔介质中的产生、储存、迁移和释放与孔隙结构密切相关（Phong Thu等，2020）。以往研究表明，氡析出取决于²²⁶Ra含量及其在矿物颗粒中的赋存状态。孔隙相关因素，包括孔隙率、比表面积、孔隙尺寸分布、孔隙连通性、水分状态和扩散路径，可以进一步影响氡的传输和释放（Sahu等，2016）。当孔隙系统既提供足够的储存空间又提供连续的迁移路径时，氡析出通常会增强；而孔隙喉道堵塞、孤立孔隙或过多的水填充会抑制氡扩散。关于黄土和岩石氡析出的研究进一步表明，微孔为游离氡提供了重要的储存场所，而改善的孔隙连通性增加了有效迁移路径的连续性并增强了气体扩散，从而促进氡向外释放（Li等，2021；Seminsky和Demberel，2013）。因此，孔隙尺寸组成、孔隙体积和孔隙连通性是对游离氡储存和迁移的重要控制因素（Pan等，2026）。

目前关于地质材料氡析出的研究主要集中于温度、应力、岩性、埋藏深度和含水量的影响。低温氮吸附、核磁共振和扫描电子显微镜已被用于揭示孔隙结构变化如何影响氡迁移（Li等，2022b, 2023a；Zhou等，2023）。在这些技术中，低温氮吸附对于表征微孔和介孔特别有效，而BET、BJH和FHH模型可以定量描述比表面积、孔隙尺寸分布、孔隙体积和孔隙复杂性（He等，2021；Li等，2023b；Xin等，2024）。以往研究主要考察了水分变化、盐结晶或孔隙结构对土壤行为和氡迁移的直接影响（Eckertová等，2022；Papachristodoulou等，2007）。水分相关研究通常关注当前水分状态对孔隙填充和氡传输的影响，而盐分相关研究主要强调盐溶解、迁移和结晶引起的孔隙改变（Espinosa-Marzal和Scherer，2013；Zhang等，2020）。孔隙控制的氡迁移研究进一步将氡传输与孔隙尺寸、孔隙率和连通性联系起来（Mehta和Kocar，2018）。然而，对于初始水盐条件是否能在随后完全干燥后留下持久的结构特征，以及这些残余特征如何影响氡析出，研究关注有限。在本研究中，所有试样均在受控的初始水分和Na₂SO₄条件下制备，并在进行孔隙结构和氡析出测量前进行干燥。这种实验设计可以排除测试过程中残余水的直接影响，并关注从初始水盐状态保留下来的结构效应。所提出的“结构记忆效应”指的是水盐诱导的颗粒重排、孔隙重构和盐再分布在干燥孔隙系统中的持久性。通过结合N₂吸附、FHH分形分析和氡析出测量，本研究建立了初始水盐条件、干燥后孔隙结构和氡析出之间的联系，提供了与仅基于当前水分条件、盐结晶或单个孔隙参数的研究不同的视角（Luo，2024；Nie等，2026；Pan等，2023）。从这一视角出发，很少有研究考察初始含水量和Na₂SO₄含量对干黄土微孔-介孔结构、分形特征和氡析出的联合作用。因此，水盐耦合作用下孔隙结构演化与氡释放之间的内在关系需要进一步阐明。

因此，制备了四种初始含水量（8%、10%、12%和14%）和五种Na₂SO₄含量（0%、0.4%、0.8%、1.2%和1.6%）的重塑黄土试样。采用低温氮吸附、FHH分形分析和氡析出试验，系统研究了水盐耦合条件下的孔隙结构演化和氡释放行为。本研究关注：(1) 初始含水量和Na₂SO₄含量对吸脱附行为和孔隙尺寸分布的影响；(2) 孔隙分形维数对水盐相互作用的响应；以及 (3) 孔隙尺寸组成、孔隙复杂性和孔隙连通性控制氡析出的机制。研究结果可为盐渍黄土地区的环境安全评估、地下气体迁移分析和相关工程应用提供理论和技术支持。

章节摘要

试样制备

在本研究中，首先使用粉碎机将土样粉碎并通过2毫米筛去除杂质，然后在40°C下烘干48小时。然后向干燥的土粉中加入蒸馏水和硫酸钠（Na₂SO₄），制备四种初始含水量（8%、10%、12%和14%）和五种Na₂SO₄含量（0%、0.4%、0.8%、1.2%和1.6%）的试样，覆盖从相对较低到较高的含水条件，同时提供无盐参考并逐步增加……

吸脱附等温线

图2展示了不同盐含量黄土试样的氮吸附-脱附等温线。所有试样均表现出典型的IV型等温线，在中高相对压力范围内有明显的H3型滞后环。随着P/P₀接近1，吸附体积持续增加，未达到明显的饱和平台。这些特征表明黄土孔隙系统以介孔为主，并含有大量片状和相互连通的孔隙，

讨论

实验表明，含水量和Na₂SO₄含量改变了干燥后黄土的孔隙结构。这些变化进而影响氡的储存、迁移和析出。由于所有试样在测试前均经过烘干，观察到的含水量影响并非源于测量过程中孔隙水的直接填充。相反，它反映了水分辅助颗粒重排、盐迁移和干燥收缩后保留的“结构记忆”。这

结论

进行了低温氮吸附、FHH分形分析和氡析出试验，以研究不同水分和Na₂SO₄含量下制备的黄土的孔隙结构和氡释放特征。主要结论如下：

• (1)
  黄土孔隙系统以微孔和介孔为主，含水量显著调节孔隙尺寸分布。随着含水量从8%增加到12%，微孔的相对贡献

CRediT作者贡献声明

张雨欣：写作 – 审阅与编辑，写作 – 初稿，可视化，软件，数据整理。孙强：监督，项目管理，形式分析，概念化。韩玉珍：监督，资源，方法论，概念化。王泽堂：监督，调查，数据整理。刘辉：可视化，方法论，概念化。谢良富：监督，资源。李厚恩：验证，调查。

资助

本研究未获得公共、商业或非营利部门资助机构的任何专项拨款。

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的可能影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

张雨欣|孙强|韩玉珍|王泽堂|刘辉|谢良富|李厚恩