加拿大淡水生态系统中钋-210与铅-210的生物累积、食物网传递及组织分布

《Journal of Environmental Radioactivity》：Bioaccumulation, food web transfer, and tissue distribution of polonium-210 and lead-210 in Canadian freshwater ecosystems

　　

天然辐射源在环境中普遍存在，是人类和野生动物辐射暴露的重要组成部分。其中，钋-210（210Po）作为一种高线性能量转移（LET）α发射体，对水生生物的内照射剂量贡献显著，因此具有特殊的放射生态学重要性。其母体放射性核素铅-210（210Pb）则提供重要的补充信息，因为这两种核素虽由放射性衰变关联，但在环境迁移性、生物吸收和组织分布方面存在差异。已有证据表明海洋食物网中存在210Po的生物累积和生物放大现象，但淡水系统的相关研究相对不足。本研究对加拿大淡水食物网中210Po和210Pb的累积与营养级传递进行了大规模评估。研究人员从横跨魁北克省、安大略省、萨斯喀彻温省和阿尔伯塔省的31个水生系统中采集了共计302个生物样本，涵盖初级生产者、初级消费者、饲料鱼类和捕食性鱼类等多个营养级。研究通过配对的地表水和生物样本测量数据计算了营养级特异性生物累积因子（BAFs），利用稳定同位素分析估算营养级位置，并评估了鱼类组织中核素的分配情况。结果显示，210Po的BAFs从初级生产者和初级消费者（几何平均值GM = 1.16 × 103 L·kg-1）向中营养级生物（GM = 7.78 × 103 L·kg-1）和上层营养级（GM = 9.75 × 103 L·kg-1）递增，表明其在淡水生物群中广泛累积。相反，210Pb的BAFs随营养级升高而下降（GM从约950降至557 L·kg-1）。210Po的活性浓度与营养级呈非线性关系，在营养级约2.2处达到峰值后下降，而非简单的生物放大模式。210Po:210Pb活度浓度比（ARs）从食物网基部的近平衡状态（约0.9）显著增加至最高营养级类群的14，表明210Po相对于210Pb被优先生物滞留。鱼类的内脏器官（viscera）和内臟（internal organs）承载了最高的210Po负荷。这些发现提供了关键的野外衍生转移参数，可用于改进淡水放射生态学评估，并强调了在评估210Po对水生生物的辐射风险时，考虑组织特异性分布和非线性营养级传递的重要性。

论文解读文章

一、研究背景与科学问题

天然放射性物质（NORM）在环境中无处不在，是构成人类和野生动物辐射暴露的重要来源。在铀-238衰变系列的众多核素中，钋-210（²¹⁰Po）因其高线性能量转移（LET）α粒子发射特性，对水生生物内照射剂量的贡献尤为显著，因而备受放射生态学关注。其母体核素铅-210（²¹⁰Pb）与之通过放射性衰变相关联，但在环境中的迁移性、生物吸收机制及组织分布特征上截然不同。²¹⁰Po经胃肠道吸收后可高效分布于富含蛋白质的软组织如肝脏、脾脏、肾脏等，而²¹⁰Pb因化学性质与钙相似，更倾向于结合于骨等矿化结构组织。

尽管海洋食物网中已报道了²¹⁰Po的生物累积乃至生物放大现象，但淡水系统的研究严重滞后。现有淡水研究往往局限于少数分类群、采样点或生物类群，且常因分析所需样品质量较大及检测限较高，将低营养级生物排除在外。这导致淡水放射生态学评估所需的转移参数，尤其是生物累积因子（BAF），极度匮乏。BAF作为衡量放射性核素从水体向食物网转移效率的实用指标，对于跨物种、跨位点的比较至关重要。此外，同时测定²¹⁰Po和²¹⁰Pb可揭示两者在生物体内是否维持平衡，抑或在营养级传递过程中发生生物学分离，而²¹⁰Po:²¹⁰Pb活度浓度比（AR）正是反映这种优先摄取和滞留的关键指标。

基于上述空白，本研究旨在实现四大目标：（1）量化加拿大淡水生物群中多物种、多营养级和多组织类型的²¹⁰Po和²¹⁰Pb活度浓度；（2）利用配对的表层水体和生物样本数据，计算营养级特异性的BAF；（3）评估²¹⁰Po、²¹⁰Pb及其AR的营养级摄取模式；（4）评估鱼类组织中²¹⁰Po和²¹⁰Pb的组织特异性分配。这些数据将为改善天然放射性核素的淡水放射生态学评估提供关键的生物学背景。

二、主要关键技术方法

本研究采用野外大规模调查设计，于2022年和2023年夏季在加拿大魁北克省、安大略省、萨斯喀彻温省和阿尔伯塔省的31个水生系统中采集了302个生物样本，涵盖相对未受干扰的流域及受自然资源开发影响区域（包括历史及现役铀矿开采区、油砂开发区）。生物样本覆盖多个营养级：初级生产者（周丛藻类periphyton和大型植物macrophytes）、初级消费者（浮游生物plankton和底栖无脊椎动物benthic invertebrates）、饲料鱼类及捕食性鱼类。研究通过稳定氮同位素（δ¹⁵N）分析，以初级消费者为基线，采用每营养级富集因子3.4‰估算各生物的营养级位置（TP）。放射性核素分析方面，²¹⁰Po通过加入²⁰⁹Po产率示踪剂后，经硝酸-过氧化氢消解、硫化铜（CuS）微沉淀法分离，再以α能谱法测定；²¹⁰Pb则通过间接法（放置≥4个月使²¹⁰Po从²¹⁰Pb中生长达到平衡后再次测定）或直接的高纯锗γ能谱法测定。所有活度浓度均校正至采样日期，并以鲜重计。

三、研究结果

3.1 数据集概览与活度浓度

研究发现，²¹⁰Po和²¹⁰Pb在生物体内的活度浓度跨越超过一个数量级，且随营养级变化显著。在初级生产者中，两种核素的几何平均活度浓度相近，AR接近1（约0.9），表明处于近平衡状态。然而，在消费者生物中，AR显著升高：营养级1–2和2–3组约为6.9，3–4组升至9.1，最高营养级类别（5–6）甚至达到14。这表明从食物网底部到消费者生物，出现了持续的²¹⁰Po相对于²¹⁰Pb的过量积累（即非平衡态）。

3.2 ²¹⁰Po和²¹⁰Pb的生物累积因子

²¹⁰Po的BAF随营养级升高而显著增加（p < 0.001）：从初级生产者和消费者的GM 1.16 × 10³ L·kg^-1，增至中营养级的7.78 × 10³ L·kg^-1，再到上层营养级的9.75 × 10³ L·kg^-1，表明²¹⁰Po在淡水生物群中广泛累积。相比之下，²¹⁰Pb的BAF较低且随营养级升高而下降（p = 0.018），从初级生产者的约950 L·kg^-1降至上层消费者的557 L·kg^-1，呈现营养稀释趋势。

3.3 ²¹⁰Po、²¹⁰Pb及AR的营养级模式

²¹⁰Po的活度浓度与营养级呈显著的非线性关系（p < 0.001）。广义加性混合模型（GAMM）和分段线性混合效应模型均识别出一个拐点，大约在营养级2.2附近：在此之下活度浓度随营养级上升而增加，在此之上则总体下降且变异增大。这一模式不支持简单的生物放大假设，而是反映了复杂的营养级动态。与此相反，²¹⁰Pb的活度浓度随营养级升高呈一致的线性下降（p < 0.001），进一步证实了其营养稀释特征。

3.4 鱼类组织中²¹⁰Po和²¹⁰Pb的组织特异性分配

研究通过对大型鱼类的组织分离分析发现，鱼类的内脏（viscera）和内臟器官（internal organs）含有最高的²¹⁰Po负荷，这与²¹⁰Po倾向于结合含硫/硒生物分子的化学亲和力一致。而²¹⁰Pb则更多地分布于骨骼等矿化组织中。这一组织分配差异对于精确评估鱼类整体的内照射剂量至关重要。

四、讨论与结论

本研究通过大规模的野外调查，首次系统揭示了加拿大淡水食物网中²¹⁰Po和²¹⁰Pb的生物累积与营养级传递规律。核心结论如下：第一，²¹⁰Po在淡水生物群中表现出显著的生物累积，其BAF值（10³–10⁴ L·kg^-1）与国际原子能机构（IAEA）报告的淡水生物范围一致。第二，²¹⁰Po的营养级传递并非简单的生物放大，而是在中等营养级达到峰值后下降，呈现非线性模式。第三，²¹⁰Po:²¹⁰Pb比值随营养级持续升高，证明²¹⁰Po在生物体内被优先保留，而²¹⁰Pb则表现为营养稀释。第四，鱼类内脏器官是²¹⁰Po的主要蓄积部位，这对基于整体肌肉组织的常规监测提出了修正需求。这些发现强调了在淡水放射生态学风险评估中，必须纳入组织特异性分布和非线性营养级传递因素，以更准确地预测²¹⁰Po对水生生态系统和人类通过食物链的辐射暴露。