《Journal of Food Engineering》：Synergistic effects of ultrasound and cellulose–tannic acid pre-complexes on soy protein isolate gel networks: Microstructure, gelation behavior, and molecular interactions
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•预形成的纤维素-单宁酸复合物增强了大豆分离蛋白（SPI）凝胶。•超声改善了单宁酸的接枝及其在SPI网络中的整合。•两阶段超声辅助复合凝胶表现出高出一倍的凝胶强度。•超声整合的复合物提供了优异的结构性完整性和锁水能力。•联合策略提高了复合凝胶的热稳定性和抗氧化能力。引言大豆分
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预形成的纤维素-单宁酸复合物增强了大豆分离蛋白（SPI）凝胶。
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超声改善了单宁酸的接枝及其在SPI网络中的整合。
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两阶段超声辅助复合凝胶表现出高出一倍的凝胶强度。
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超声整合的复合物提供了优异的结构性完整性和锁水能力。
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联合策略提高了复合凝胶的热稳定性和抗氧化能力。
引言
大豆分离蛋白（SPI）主要由7S（β-伴大豆球蛋白）和11S（大豆球蛋白）球蛋白组分构成，属于具有高度有序四级结构的致密储存蛋白，在加热或酸性暴露条件下会发生展开，从而促进分子间交联（Guo et al., 2016; Nishinari et al., 2014）。然而，天然SPI凝胶化往往产生不均匀的聚集体和缺陷的交联点，导致脆性凝胶，弹性差且析水严重，无法满足模拟动物源性纹理食品（如肉类替代品、乳制品替代品以及用于吞咽困难管理的质地改良产品）的需求，而这些产品中凝胶强度、弹性和口感是关键质量属性（Lam & Nickerson, 2013; Sha & Xiong, 2020）。因此，调控蛋白展开途径以实现均匀且交联良好的网络对于提升SPI在结构化植物基食品中的技术功能性至关重要（Zhang et al., 2018）。
为强化SPI凝胶化，已开发出将蛋白质与多糖或多酚结合的二元策略来调控凝胶网络结构。然而，与二元复合物相比，非共价蛋白-多糖-多酚三元体系展现出独特的结构和功能特性（Najari et al., 2024; W. Yang et al., 2020）。此前基于蛋白质的三元凝胶研究主要关注蛋白-蛋白-多糖和蛋白-多糖-多糖之间的相互作用（Du et al., 2022; Li et al., 2024）。而互补性研究则考察了多酚介导的偶联，这代表了一种异质性相互作用（Chen et al., 2001; Wang et al., 2019）。这种三元方法并非简单的加和，它引入了多糖与多酚之间的复杂相互作用，二者可能协同作用或竞争蛋白结合位点，从而调控宏观凝胶网络（Qiu et al., 2018）。在混合体系中，顺序添加方式对三元凝胶性质起决定性作用。多酚对蛋白质具有高结合亲和力，而多糖主要依赖非共价静电相互作用，这可能会排斥多糖并从根本上改变凝胶化途径（N. Wang et al., 2024）。类似地，将阴离子多糖添加到SPI-多酚复合物中，结果显示发生了非共价吸附并改变了二级结构，导致凝聚和相分离（Zhao et al., 2020）。Lei等人（2022）也表明，β-葡聚糖包覆SPI限制了山奈酚的结合，导致复合物强度减弱且微结构改变。
为克服这些结构局限性，将多酚预组装到多糖上可通过氢键框架以及疏水/π-π堆积相互作用来改变其物理化学性质（Guo et al., 2022; Y. Zhao et al., 2019）。尽管在工业上具有重要意义，但多糖与多酚的结构-功能关系仍未得到充分探索。例如，高分子量没食子酰单宁酸（TA）形成了多齿氢键和疏水堆积，使其能够在多糖与蛋白质之间介导交联（Jian et al., 2023; Khan et al., 2026）。此外，微晶纤维素（MCC）具有刚性的微纤丝结构和表面高羟基因排列，为多酚吸附提供了支架（Shahbazi et al., 2021, 2022）。然而，大多数系统仅能在凝胶强度上取得有限的改善，这主要是由于在刚性蛋白质网络中分散性差且官能团暴露有限（Ma et al., 2019; Yang et al., 2025）。这些观察结果表明，需要合理设计的复合物和整合策略来控制多糖和多酚在蛋白质基质中的空间排列。超声处理引入了声空化诱导的剪切力和局部微流，能够改变生物大分子的构象。在二元复合物中，超声已被证明可以提高玉米淀粉-咖啡酸复合物的接枝效率（J. Li et al., 2021; B. Zhao et al., 2019），并增加界面接触面积，优于常规混合（S. Li et al., 2021; Zie et al., 2026）。同时，超声改变了基于蛋白质的体系，将大的生物大分子分解为精细的亚微米碎片，使蛋白链展开，从而增加结合位点的可及性并促进分子间缔合。在蛋白-多酚体系中，超声诱导了共价和非共价相互作用，改善了分散性，减小了粒径，并降低了表面疏水性（Guo et al., 2023）。超声诱导的凝胶改善了网络密度和稳定性，同时保持了与未经超声处理形成的水凝胶相当的热可逆性和机械性能（Buxaderas et al., 2025）。近期研究表明，中等超声强度通过破坏蛋白聚集体以促进非共价交联，从而通过形成致密网络直接调控蛋白质基三元体系的最终凝胶性质（Ji et al., 2026）。基于上述考虑，超声可以主动重组基于蛋白质的三元体系，通过增强复合物分散性并强化分子间相互作用来实现。因此，我们假设超声介导的复合物化和结构调控将直接驱动形成具有致密壁面结构的坚固三维凝胶网络。
在本研究中，据我们所知，超声在多糖与多酚预复合物化及其随后整合入蛋白网络中的双重作用仍未得到探索。因此，本研究旨在研究超声辅助功能改性MCC-TA复合物及其在SPI凝胶基质中的结构排列。此外，还对所得体系的溶液态相互作用、流变学和微流变学性质、热行为及抗氧化稳定性进行了评估和比较。通过将SPI-MCC-TA三元体系的溶液态相互作用与三维凝胶网络的形成联系起来，本工作为设计用于结构化植物基食品的高基质三元凝胶提供了机制基础，包括肉类替代品、乳制品替代品和3D打印产品。
章节摘要
材料与方法
大豆分离蛋白购自缘原生物技术公司（中国上海），规定蛋白含量≥90 wt%。微晶纤维素（100 μm粒径）和单宁酸（98%）购自麦克林公司（中国上海）。所有其他试剂均为分析纯，未经进一步纯化直接使用。
超声对MCC-TA复合物的影响
超声辅助复合物化显著改变了MCC-TA复合物的物理化学和结构性质。超声处理样品的多酚含量高于未经处理的MCC-TA，尽管各超声条件之间（US-250 W/5/10 min和US-350 W/5/10 min）差异不显著（p > 0.05）（图1a）。优化的超声处理可以改善配体分散性，从而增强酚羟基与MCC表面的相互作用。
结论
本研究通过将预形成的MCC-TA复合物与超声整合相结合，开发了一种协同凝胶化策略来调控大豆分离蛋白凝胶的粘弹性。与采用多糖和多酚顺序添加的常规三元体系不同，本工作研究了将预复合的多糖-多酚体系直接整合入蛋白质基质的策略。这种机制转变带来了更优的凝胶强度和增强的锁水性。
CRediT作者贡献声明
胡丹（Tan Hu）：撰写——初稿。汗萨兰·汗（Arsalan Khan）：撰写——初稿，可视化，方法论，调查研究。程曦（Xi Cheng）：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿。齐亚·艾哈迈德·拉赫曼（Ziaur Rahman）：撰写——审阅与编辑。胡浩（Hao Hu）：撰写——审阅与编辑，可视化，监督指导，概念构思。胡杨（Yang Hu）：监督指导。
未引用参考文献
Li et al., 2021; Wang et al., 2024; Wu et al., 2026; Xu et al., 2024; Yang et al., 2020; Zhao et al., 2019。
利益冲突声明
? 作者声明，他们没有已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到了湖北省重点研发计划（项目编号：2024BBB039）和中央高校基本科研业务费专项资金（项目编号：2662025SPPY001）的支持。
汗萨兰·汗 | 胡丹 | 齐亚·艾哈迈德·拉赫曼 | 程曦 | 胡杨 | 胡浩
