基于离子型Fe/Pt前催化剂储库的偏压依赖重构策略实现高效碱性水分解

《Communications Chemistry》：A targeted ionic iron/platinum-based precatalyst for bias-dependent reconstruction in alkaline water splitting

　　高效碱性水分解需要同时具备析氧反应（OER）和析氢反应（HER）的催化剂。前催化剂重构提供了一种在运行条件下生成活性表面的途径。在此，我们报道了一种用于碱性水分解的离子型铁/铂基前催化剂储库，由阴离子铁(III)酞菁-4,4′,4″,4?-四磺酸盐（FeTSPc3?）与阳离子[Pt(NH?)?]2?（TP2?）结合制备而成。所得FeTSPc/TP离子固体在碱性电解液中的溶解度有限，并在电化学偏压下提供Fe和Pt衍生物种。FeTSPc/TP并非作为持久的分子双功能催化剂发挥作用，而是在镍泡沫电极上经历偏压依赖的重构过程。在阳极条件下，Fe衍生物种与镍表面相关联，形成Ni–Fe（氧）氢氧化物类型的OER活性层。在阴极条件下，Pt衍生物种生成含Pt沉积物，从而促进HER。与裸镍泡沫相比，在测试条件下，FeTSPc/TP体系将OER过电位降低了约200 mV，将HER过电位降低了约80 mV。分析结果支持在两个电极上形成了不同的催化剂衍生表面沉积物。这些结果表明，单一的离子前催化剂储库可以向阳极和阴极表面输送不同的催化剂形成组分，为碱性水分解过程中的偏压依赖重构提供了一种概念验证策略。