《Materials Today Nano》：Optoelectronic Memristor Based on Self-
Assembled Distributed Nitrogen-Doped Carbon Quantum Dots (N-CQDs) Film for Multimodal Logical Operation and Information Processing
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摘要随着人工智能和边缘计算的快速发展，传统的冯·诺依曼架构已经无法满足高效多模态信息处理的需求。作为一种新兴的计算范式，神经形态设备受到了广泛关注，被认为是克服这一瓶颈的关键途径。在本研究中，报道了一种基于自组装分布式氮掺杂碳量子点（N-CQDs）薄膜的光电忆阻器，这种N-CQD
摘要
随着人工智能和边缘计算的快速发展，传统的冯·诺依曼架构已经无法满足高效多模态信息处理的需求。作为一种新兴的计算范式，神经形态设备受到了广泛关注，被认为是克服这一瓶颈的关键途径。在本研究中，报道了一种基于自组装分布式氮掺杂碳量子点（N-CQDs）薄膜的光电忆阻器，这种N-CQDs薄膜可以通过溶液自组装工艺制备出均匀的纳米级分布。与之前报道的碳基设备相比，所提出的设备可以用更小的编程电压（-0.8 V/0.8 V）进行驱动，并且具有较低的阈值功耗（6.74×10^(-1) μW / 5.26×10^(-1) μW）。重要的是，该设备在电信号和光信号的多模态调制下（254 nm - 339 nm），完成一次写入/擦除操作仅需极低的能量消耗（0.29 pJ-0.83 pJ / 0.22 pJ-0.55 pJ），这突显了低功耗设备的潜力。基于该设备的非易失性特性，实现了具有长期稳定性的布尔逻辑运算，如“AND”和“OR”门。此外，利用多导电状态的保持特性，并结合卷积核，通过乘法和积累操作实现了卷积图像处理。最后，通过演示了储能计算功能，在无噪声和各种噪声条件下，对手写数字数据集进行了高精度识别（多样本训练为92.94% - 94.3%，多训练周期为92.47% - 93.35%）。这项工作为CQDs在多功能集成光电设备中的应用提供了一种新策略。
引言
随着以人工智能和边缘计算为代表的大数据时代的快速发展，现代信息系统现在面临着来自图像、光信号和传感数据等多模态信息的高吞吐量处理需求。然而，在传统的冯·诺依曼计算架构中，存储单元和计算单元是分离的，这导致它们之间频繁的数据传输，从而产生了显著的能源消耗、延迟和带宽瓶颈，难以满足新一代信息系统的实时感知、低功耗存储和高效集成计算的需求。相比之下，受生物神经系统启发的神经形态设备提供了一种新的硬件范式来克服这些限制。其中，光电忆阻器被认为是构建多模态“感知-存储-计算”集成系统的重要候选设备，因为它可以同时响应光信号和电信号，并在单个设备内实现高效的数据处理。
近年来，基于金属氧化物、二维材料、有机材料、钙钛矿和碳基纳米材料的光电忆阻器在研究人员中越来越受欢迎，并在突触可塑性模拟、图像预处理、逻辑运算和神经形态计算方面展示了潜在的应用。然而，它们目前仍面临许多挑战。众所周知，大多数基于金属氧化物的设备通常依赖于高温沉积或复杂的微纳加工技术，这些技术限制了它们的低成本、大规模制造和灵活集成应用。尽管有机材料和钙钛矿材料具有良好的光响应特性，但其稳定性和可靠性仍需进一步提高。此外，许多光电忆阻器还存在编程电压高、开关能耗高、导电状态可控性不足以及多模态调节能力有限等问题。因此，开发具有低成本、低功耗、高稳定性和大规模制造能力的新功能材料和设备仍然是神经形态光电领域亟待解决的问题。
碳量子点（CQDs）作为一种零维碳基纳米材料，具有量子限制效应、丰富的表面官能团、低成本、易于合成、环境友好以及与现有互补金属氧化物半导体（CMOS）技术兼容等优点，在光电设备领域展现了显著的研究潜力。重要的是，CQDs可以通过掺杂材料进行修改，通过引入掺杂原子的相关能级和表面活性位点，可以有效调控其本征电子结构、缺陷状态分布和界面电荷转移过程，从而增强其光吸收、电荷捕获/释放和光电耦合控制能力。值得注意的是，与其他原子掺杂剂相比，氮原子的半径和电负性与碳原子相似，对晶格的扰动较小，并保持了材料的结构稳定性。
本文提出了一种基于自组装分布式氮掺杂碳量子点（N-CQDs）薄膜的光电忆阻器，其中N-CQDs通过表面官能团的共价键合实现有序排列，从而形成薄膜。与之前报道的碳基忆阻器相比，测量结果表明N-CQDs设备可以用更小的编程电压（-0.8 V/0.8 V）进行驱动，并且具有较低的阈值功耗（6.74×10^(-1) μW / 5.26×10^(-1) μW）。此外，在电信号和各种波长的光信号的协同调控下，N-CQDs设备完成一次写入/擦除操作所需的能量消耗仅为1 pJ（0.29 pJ - 0.83 pJ / 0.22 pJ - 0.55 pJ），进一步证实了N-CQDs设备的低功耗潜力。基于此，利用该设备的长期稳定非易失性特性和多模态信号的协同调控，实现了基于“AND”和“OR”门的布尔逻辑运算。此外，利用N-CQDs设备在黑暗和各种波长条件下的多导电状态（HRS和LRS）的保持特性，并结合卷积核，通过基于基尔霍夫电流定律的乘法和积累操作实现了卷积图像处理。最后，利用电信号和各种波长的光信号的协同调控，实现了光电储能计算，展示了在无噪声和多噪声条件下对手写数字数据的高精度识别（多样本训练为92.94% - 94.3%，多训练周期为92.47% - 93.35%）。这项工作不仅扩展了CQDs在光电忆阻器中的应用，还为构建集成“感知-存储-计算”系统提供了一种新的设备策略。
节片段
材料合成
通过电化学剥离法制备N-CQDs。首先，将两根石墨棒超声清洗15分钟，然后干燥。将石墨棒放入含有NH4HCO3电解质的烧杯中。电源的正负极分别连接到两根石墨棒的顶部，作为阴极和阳极。电源电压设置为50 V，并进行12小时的磁力搅拌。随后，使用0.1 mL过滤器过滤电解质。
结果与讨论
在本研究中，使用电化学剥离法合成了氮掺杂碳量子点（N-CQDs）样品，制造过程的示意图如图1a所示。作为一种经典的自上而下的合成方法，它通常具有环境友好、成本低、工艺简单和适用于大规模生产等优点，非常适合当前碳基设备的大面积集成。图1b展示了...
结论
在这项工作中，我们开发了一种基于N-CQDs的光电忆阻器，用于多模态逻辑运算和信息处理，其中N-CQDs薄膜是通过溶液自组装工艺合成的。所提出的基于N-CQDs的设备可以用较小的编程电压（-0.8 V至0.8 V）进行驱动，并具有较低的阈值功耗（6.74×10^(-1) μW / 5.26×10^(-1) μW）。此外，这些设备完成一次写入/擦除操作所需的能量消耗非常低（0.29 pJ - 0.83 pJ / 0.22 pJ - 0.55 pJ）。
作者贡献
T.Y. 制备了样品，完成了测试数据，准备了文章并提出了想法。Z.Z. 和 L.W. 审阅了论文。H.J. 协调了这项研究。J.L.、X.F.、N.Z.、P.S.、J.X. 和 P.Z. 检查了文献。所有作者都对本文的最终版本进行了批准。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了江苏省高等学校基础科学（自然科学）研究重大项目（项目编号：22KJA510009）、江苏省基础研究计划重点技术项目（项目编号：BK20192003）、江苏省国际合作研究项目（项目编号：BZ2022008）、金陵理工学院高端人才研究启动基金（项目编号：jit-b-202110）、以及国家重点研发计划（项目编号：2022YFE0139100）的财政支持。
Tianqi Yu|Jie Li|Xinbo Fu|Ning Zhao|Peng Song|Jun Xu|Pengzhan Zhang|Lei Wang|Zhiwei Zhao
