非晶Ga2O3/Si异质结中协同快速载流子提取与持久突触可塑性用于太阳盲光电探测与神经形态计算

《Materials Today Physics》：Synergistic fast carrier extraction and persistent synaptic plasticity in an amorphous Ga 2O 3/Si heterojunction for solar-blind photodetection and neuromorphic computing

　　

摘要

在无序半导体光电子学中，如何协调快速光生载流子提取与持续突触可塑性仍然是一个根本性挑战，因为高效的载流子传输和长期载流子保持需要本质上相互矛盾的载流子动力学。在此，我们设计了一种无序Ga₂O₃/Si异质结，通过异质界面辅助传输和缺陷介导俘获，协同集成了快速载流子提取和持续载流子存储功能。得益于Si高迁移率传输通道以及无序Ga₂O₃中丰富的氧空位相关和界面陷阱态，该器件同时实现了18.7 ms的快速光响应、1.39 × 10¹¹ Jones的高比探测率，以及显著的持续光电导效应和稳健的突触可塑性。实验表征和器件模拟揭示了一种时间解耦的载流子动力学机制，其中光生电子通过高迁移率Si通道被快速提取，而缺陷介导的载流子弛豫和界面俘获提供了持续的存储器调控，从而在单一异质结构中同时实现传感和存储功能。利用这种传输-存储协同效应，该器件成功实现了硬件感知的神经形态视觉计算，手写数字识别准确率达到95.92%。本工作确立了一种有效的异质结策略，用于集成紫外盲光探测、突触功能和神经形态计算，为传感-存储-计算集成架构提供了有前景的途径。

引言

在人工智能和边缘计算快速发展的驱动下，模拟生物视觉系统集成传感-存储-计算能力的光电子突触器件已成为克服传统冯·诺依曼架构延迟和能耗瓶颈的有力候选方案[[1], [2], [3], [4]]。在各种光电子材料中，Ga₂O₃因其超宽带隙（4.8-5.2 eV）、优异的化学稳定性和高的击穿电场而在紫外盲紫外（SBUV）光探测领域引起了广泛关注[[5], [6], [7], [8]]。与结晶态对应物相比，无序Ga₂O₃（a-Ga₂O₃）具有额外的优势，包括低温沉积、大面积均匀性和对多种基底的兼容性，使其特别适合于可扩展的神经形态光电子系统[9,10]。此外，a-Ga₂O₃中氧空位相关缺陷态可诱发持续光电导效应（PPC），为突触可塑性和存储功能提供了物理基础[11,12]。这些独特特性使a-Ga₂O₃成为集成紫外盲光探测与光电子突触功能的有前景的材料平台。

然而，高性能基于a-Ga₂O₃的光电子突触的实现仍然面临挑战。a-Ga₂O₃本征的低载流子迁移率限制了载流子传输并减缓了光响应，从而限制了光探测性能[[13], [14], [15]]。与此同时，负责PPC和突触可塑性的缺陷介导载流子俘获与去俘获过程不可避免地延长了载流子寿命，在快速光探测和长期存储行为之间造成了固有的权衡[16,17]。因此，在实现高效载流子提取以支持高速光响应的同时，保持足够的载流子保留以维持突触可塑性，仍然是基于a-Ga₂O₃的光电子器件中的关键挑战。异质结工程作为一种通过调制能带对准和界面电荷转移过程来调控载流子传输和复合的有效策略而崭露头角[[18], [19], [20]]。特别是，将a-Ga₂O₃与高迁移率半导体耦合，可以建立高效的载流子传输通道，同时保留Ga₂O₃固有的紫外盲选择性[21,22]。在各种候选材料中，Si具有优异的载流子迁移率、成熟的制备技术和出色的电荷传输能力，使其成为增强基于a-Ga₂O₃的异质结构中载流子提取的理想传输层[23]。尽管a-Ga₂O₃/Si异质结已展现出改善的光探测性能[24,25]，但先前的研究主要关注光探测器特性，快速载流子传输和持续光电子突触可塑性的协同实现鲜有探索。更重要的是，使快速光响应和长期存储共存的载流子传输和俘获机制仍未被充分理解。

在本工作中，我们提出了一种a-Ga₂O₃/Si异质结光电子突触，用于集成紫外盲光探测和神经形态计算。通过引入高迁移率Si传输层，在异质结构中实现了高效的载流子传输和提取，而缺陷相关和界面陷阱态则调控PPC和突触可塑性。系统研究了器件的光探测性能、突触特性和神经形态计算能力。此外，结合二维技术计算机辅助设计（TCAD）模拟与实验分析，以深入了解载流子传输动力学和界面电荷行为。本工作为开发在单一架构中集成传感、存储和神经形态计算的基于a-Ga₂O₃的光电子器件提供了一种有效的异质结工程策略。

章节摘要

实验部分

如图1所示，采用射频（RF）磁控溅射将a-Ga₂O₃薄膜沉积在商用单晶p型Si（100）基底上，蓝宝石基底作为对照样品使用。沉积前，所有基底均经过标准清洁程序处理，包括在丙酮、无水乙醇和去离子水中分别超声清洗15分钟，以去除表面污染物和有机残留物。Si基底被

a-Ga₂O₃/Si异质结的结构和光学表征

图2(a)展示了a-Ga₂O₃/Si异质结构和裸Si基底的XRD图谱。约69.1°处的主导衍射峰对应于单晶Si (001)基底的Si (004)反射。沉积后未观察到与结晶态Ga₂O₃相关的额外明显衍射峰，表明所制备Ga₂O₃薄膜的非晶特性[26]。图2(b)展示了a-Ga₂O₃薄膜的紫外-可见吸收光谱及Tauc

结论

综上所述，我们开发了一种用于集成紫外盲光探测和神经形态计算的多功能a-Ga₂O₃/Si异质结。得益于有利的能带对准和高迁移率Si传输通道，该器件实现了异质界面间高效的电子提取，实现了18.7 ms的快速响应时间和1.39 × 10¹¹ Jones的高比探测率。同时，a-Ga₂O₃层中的氧空位相关缺陷和界面陷阱态提供了有效的

CRediT作者贡献声明

史超：撰写 – 初稿，验证，软件，方法论，数据整理，概念化。吕全江：撰写 – 审阅与编辑，监督，项目管理。任锐：调查研究，正式分析。郑城洲：调查研究，正式分析。刘军林：监督，资源，项目管理，资金获取。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（批准号 62374076）和江苏省创新/创业计划（批准号 JSSCTD202146）的资助。

史超|吕全江|任锐|郑城洲|刘军林