Dy6MnBi2中类斯格明子自旋织构及其磁熵特征研究

《Materials Today Physics》：Skyrmion-like spin texture and their magnetic entropy signatures in Dy 6MnBi 2

　　

由磁转变产生的磁热效应（magnetocaloric effect，MCE）显著推进了磁制冷技术的发展。最近发现的拓扑斯格明子（topological skyrmions）为下一代自旋电子学应用展现出巨大潜力。然而，其用于纳米尺度冷却技术的潜在拓扑转变仍然难以捉摸。在本工作中，研究人员通过原位洛伦兹透射电子显微镜（in-situ Lorentz transmission electron microscopy，L-TEM）和定量微磁模拟（quantitative micromagnetic simulations）的协同结合，在Dy₆MnBi₂中建立了磁畴演化（尤其是类斯格明子畴转变）与磁熵特征之间的关联。研究证明，宽温度范围内理想的平台状磁热效应（table-like MCE）源于两次连续的磁转变。特别是，通过精确调节居里温度（Curie temperature，T_C）附近的磁场，揭示了类斯格明子自旋织构对磁熵变的贡献。这些结果揭示了非线性自旋织构在低磁场下控制磁熵变的一个此前隐藏的作用，这与传统的共线磁转变形成鲜明对比。类斯格明子自旋织构引起的可区分的熵变可能激发纳米尺度拓扑冷却科学和技术的发展。

磁热效应（MCE）源于磁有序相变，因其高能量转换效率和零温室气体排放而备受关注。传统MCE研究主要依赖宏观磁性测量，难以直接观察磁结构演化。拓扑斯格明子作为纳米尺度非线性自旋织构，在自旋电子学中潜力巨大，但其与磁熵变的关联尚未阐明。稀土基R₆TX₂家族（空间群P?62m）具有宽温区平台状MCE和复杂磁结构，其中Dy₆MnBi₂的居里温度（T_C）为360 K，适合室温附近研究。然而，其磁畴演化与MCE的关系缺乏直接实空间证据。为此，研究人员利用原位洛伦兹透射电子显微镜（L-TEM）结合微磁模拟，系统研究了Dy₆MnBi₂中磁畴转变与磁熵变的关系。

研究结果表明，平台状磁熵变源于自旋重取向转变（spin reorientation transition，SRT，T_SR≈170 K）和铁磁-顺磁转变（T_C=360 K）的连续发生；且在T_C附近施加磁场可产生类斯格明子畴，其拓扑转变对低磁场下的磁熵变有显著贡献。这一发现揭示了非线性自旋织构在磁制冷中的新角色，为纳米尺度拓扑冷却技术提供了新思路。

研究人员采用电弧熔炼高纯元素（Dy 99.9%、Mn 99.95%、Bi 99.9%）合成多晶Dy₆MnBi₂，并在1073 K退火10天。使用粉末X射线衍射（XRD）与Rietveld精修确定晶体结构；SQUID-VSM测量磁化强度和磁熵变；聚焦离子束（FIB）制备L-TEM薄片；洛伦兹透射电子显微镜Fresnel模式结合传输强度方程（TIE）重构磁畴；MuMax3微磁模拟基于Landau-Lifshitz-Gilbert方程，采用温度相关的饱和磁化强度（M_s）、磁晶各向异性（K_u）、交换刚度（A_ex）和有效Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI）参数，计算外磁场下的磁熵变。

2.1 磁熵变的微观起源：通过磁性测量和L-TEM，发现Dy₆MnBi₂在T_SR和T_C发生两次磁转变。L-TEM显示95 K时180°畴（ab面磁化）和迷宫畴（c轴磁化）共存；升温至170 K以上，180°畴消失，迷宫畴占主导；继续升温至T_C附近，条纹畴周期从80 nm降至30 nm，并在360 K消失。这解释了宽温区双峰磁熵变的起源，其中T_SR附近熵变峰更强，源于低温较大的磁化强度变化。

2.2 类斯格明子畴转变对磁熵特征的贡献：在340 K沿[001]施加磁场，L-TEM观察到条纹畴收缩转变为类斯格明子畴，0.4 T时形成高密度类斯格明子态。欠焦/过焦图像分析显示双斯格明子（biskyrmion）特征。低磁场（0.1–0.5 T）下，T_C附近的熵变峰反常高于T_SR附近，峰差对应类斯格明子畴生成。该拓扑贡献约为5 T时熵变的十分之一。微磁模拟再现了从条纹畴到斯格明子再到饱和态的演化，确认熵变峰位于340 K附近，与实验一致。

2.3 斯格明子密度对磁熵变的贡献：通过磁电操控（电流密度3.33×10⁹ A/m²，磁场0.15 T，脉冲宽度60–110 μs）在零磁场下获得不同密度的类斯格明子畴。模拟表明，在340 K以下，类斯格明子密度越高，磁熵变越大；在约0.6 T以下，高密度斯格明子态的熵变变化率最大，并在约0.7 T（集体湮灭场）达到峰值。这证实了斯格明子密度与磁熵变的强关联。

讨论指出，拓扑斯格明子的集体成核和湮灭通过增大(?M/?T)_H在低磁场下产生显著熵变，这与传统共线转变机制不同。由于实验样品尺寸和分辨率限制，斯格明子密度对熵变的贡献在宏观测量中可能减弱，但结合模拟仍可为拓扑磁制冷研究提供重要参考。研究结论可翻译为：研究人员直接证明了宽温区平台状磁熵变与T_SR和T_C附近两次连续磁转变密切相关；340 K附近非线性条纹畴向类斯格明子畴的转变对低磁场磁熵变作出关键贡献；通过实验与模拟结合建立了磁熵变与拓扑斯格明子产生、尺寸和密度的关联，揭示了MCE的微观机制；该研究为利用拓扑斯格明子实现显著磁熵变并发展低磁场纳米尺度冷却技术开辟了新途径。