基于像素网格FEM与机器学习代理模型的UO2-Mo复合核燃料热导率预测及逆向设计

《Materials Today Communications》：A Hybrid FEM-ML Approach for Predicting the Thermal Conductivity of UO?-Mo Composite Nuclear Fuels

　　

当跨大规模微结构参数空间执行高保真有限元法（finite element method, FEM）模拟时，预测颗粒增强复合材料的有效热导率仍具计算挑战性。本研究引入一种计算高效的代理框架，该框架将像素网格FEM剖分策略与机器学习回归相集成，以加速热物性评估。研究人员生成了UO₂-Mo复合材料的代表性体积元（representative volume element, RVE），其中Mo体积分数（0至27.5%）、UO₂微球半径（10至200 μm）和UO₂基体燃耗（0至12.5 at.%）被系统变化。采用基于像素的离散化以减轻相界面处网格畸变，与传统非结构化网格相比，单案例计算时间降低约59%。依次应用Pearson相关分析和梯度提升决策树（gradient boosting decision trees, GBDT）以识别主导微结构描述符，其中Mo体积分数成为主要预测因子。对四种回归模型，即最小二乘支持向量机（least squares support vector machine, LSSVM）、最小二乘提升（least squares boosting, LSBoost）、随机森林（random forest, RF）和极端梯度提升（eXtreme gradient boosting, XGBoost）进行基准测试，LSBoost针对留出FEM标签取得平均测试R²为0.9138，并且针对文献中独立实验数据集，Mo体积分数系列的最大绝对误差为0.51 W·m^?1·K^?1，UO₂晶胞尺寸系列的最大绝对误差为0.72 W·m^?1·K^?1。进一步建立逆向设计流程，以检索规定热导率目标下可行的微结构区间。所提出工作流为多相复合材料微结构-性能探索提供稳健数值工具，并在UO₂-Mo金属陶瓷体系中得到演示。

UO₂在核反应堆中热导率低，导致芯块内温度梯度陡峭，引起裂变气体释放、热膨胀和裂纹扩展，削弱芯块结构完整性。提高热导率有利于运行性能和事故容错。Mo因高熔点、高热导率（298 K为138 W·m^?1·K^?1）、低中子俘获截面和与UO₂化学兼容而受关注。Kim et al.制备的微胞UO₂-Mo芯块中，连续Mo通道比随机Mo颗粒更有效提高体热导率。但高Mo含量影响铀密度、稳定性和后处理，因此需少量Mo优化微结构。放射性导致实验数据缺乏，重复实验昂贵耗时。已有FEM研究未考虑辐照损伤、溶解/析出裂变产物和化学计量偏差，而这些显著影响热导率。因此研究人员整合FEM和机器学习（machine learning, ML），建立混合框架，采用像素网格剖分、两步特征选择和四个回归模型，并用LSBoost逆向设计。

方法概括：研究人员构建像素网格FEM模型，以UO₂晶粒和UO₂-Mo连续通道为预置区域，计及微裂纹、孔隙和Mo/UO₂双相通道；设置高低温与绝缘边界，按Fourier定律计算X、Y方向热导率并加权平均。UO₂热导率采用Fink-Lucuta模型考虑温度、孔隙和燃耗，Mo热导率采用温度经验式，He热导率插值。用拉丁超立方采样（Latin hypercube sampling, LHS）在R、L、PR、PS、MF、bu六维空间生成1000个微结构，并在5个温度下计算标签。用Pearson相关分析和GBDT筛选特征，训练LSSVM、LSBoost、RF、XGBoost并建立逆向设计；实验验证采用Kim et al.的UO₂-Mo数据。

研究结果：
3.1 FEM sample generation：基于真实UO₂-Mo微结构建模。热膨胀系数（coefficient of thermal expansion, CTE）失配导致冷却时热应力超过UO₂抗弯强度，解释Mo超过阈值后微裂纹。真实连续通道为Mo/UO₂双相。标准FEM复杂通道产生变形单元；像素网格采用均匀方形单元。1000个配置覆盖参数范围，每个5个温度。图像分析显示Mo通道连通性92%、厚度2.1±0.4 μm、迂曲度1.12±0.08、孔径均值0.8 μm；RVE 250×250 μm捕获>95%异质性。网格收敛选择1.0 μm、62500单元。像素网格比标准FEM单案例计算时间减少59%，10% Mo时热导率绝对误差0.14 W·m^?1·K^?1（约1.7%）。
3.2 Selection characteristics and establishing dataset：特征选择仅在训练集进行，按Mo体积分数和温度分层，训练/测试75/25。11个潜在特征中，Pearson剔除高相关派生特征，GBDT排序显示MF、MF/UF、R最重要。最终仅MF、MF/UF、R输入回归模型；bu未输入，代理为燃耗边际响应。置换重要性：MF 35.2%、MF/UF 33.7%、R 14.5%、交互/残差16.6%。温度作为模型选择器，按温度分别训练。
3.3 Training of the Least Squares Support Vector Machine model (LSSVM)：RBF核，最优核参数21.4543，惩罚参数10；20次重复，训练R²=0.8657，测试R²=0.8270，残差近似正态，训练集稳定性优于测试集。
3.4 Training of the Random Forest Model (RF)：200棵树，深度12，最小样本4/2；训练R²=0.9189，测试R²=0.7089，存在过拟合，测试波动大。
3.5 Training of the eXtreme Gradient Boosting Model (XGBoost)：150棵树，深度5，学习率0.1，采样0.9/0.8，L1=0.5，L2=1.0；训练R²=0.9799，测试R²=0.7181，过拟合，训练至测试下降0.2618，转移能力差于RF但精度略优。
3.6 Training of the Least Squares Boosting Model (LSBoost)：树数选200，学习率0.05，每叶最小样本10，深度4，80%自采样，5折交叉验证；每个温度独立模型。平均训练R²=0.9716，测试R²=0.9138，RMSE低于LSSVM，残差近似正态，稳定性更好。100次bootstrap显示9个实验点平均SD 0.18 W·m^?1·K^?1，95% bootstrap置信区间（confidence interval, CI）半宽0.35 W·m^?1·K^?1（约4.2%），8/9点落入CI。留一Mo体积分数外推平均R²=0.87，留一尺寸范围平均R²=0.85。推断<1 ms，较FEM加速1.3×10⁵—3.1×10⁵；1000案例扫描由约36 h降至<1 s。

讨论部分总结：
4.1 UO₂-Mo thermal conductivity prediction with experimental data：使用Kim et al.的2、5、10 vol% Mo、300—1273 K共9个外部点验证，均未参与训练。最大绝对误差为Mo系列0.51 W·m^?1·K^?1，UO₂晶胞尺寸系列0.72 W·m^?1·K^?1。实验为未辐照bu=0，而FEM标签燃耗0—12.5 at.%，代理无燃耗分辨，仅为燃耗边际评估。界面热阻（interfacial thermal resistance, ITR）未显式建模，可能高估；ITR 10^?5 m²·K·W^?1约降低3—7%。UO₂晶胞尺寸和壁厚对UO₂-5% Mo热导率影响小。
4.2 Structural optimization and reverse design analysis：目标函数f(x)=(y-y_T)²，逆映射非唯一，返回可行区间。目标8 W·m^?1·K^?1、误差<0.1%时，制造约束为Mo 20—25%、MF/UF 0.25—0.36、R 23.18—82.58 μm。代理仅在训练域内插值有效；MF>27.5%违反渗流假设，R>200 μm超过RVE，PR>12.5%未纳入。工作流可迁移至UO₂-BeO、UO₂-SiC、UN-Mo、U₃Si₂-Mo等金属陶瓷，但训练模型系统特异。

结论翻译：LSBoost性能反映其在FEM数据集内的插值能力；外推需额外实验验证。本研究整合FEM和ML预测UO₂-Mo复合核燃料热导率。UO₂低热导导致堆内结构完整性问题，添加高熔点、高热导Mo至关重要；低Mo含量优化因安全风险和实验成本而困难。研究人员开发类似像素网格的FEM建模方法，生成不同结构性质和热导率的数据集，用Pearson和GBDT识别关键特征，训练LSSVM、LSBoost、RF、XGBoost。LSBoost预测精度最优，RMSE和R²良好。实验验证显示不同Mo体积分数最大绝对误差<0.51 W·m^?1·K^?1，不同UO₂晶胞尺寸<0.72 W·m^?1·K^?1。FEM-ML整合为传统实验提供成本有效替代，可能增强反应堆安全与性能。未来可优化微结构和探索其他添加剂。基线FEM假设UO₂/Mo完美界面接触，无显式ITR，预测可能高估约3—7%；未来应纳入显式ITR模型，尤其辐照燃料。限制包括：(1)燃耗虽为FEM显式输入并经Fink-Lucuta修正传播，但未保留在三个描述符中，代理非燃耗分辨；Mo辐射损伤、辐照孔隙演化和界面退化未表示，未验证辐照微结构；未来将燃耗提升为显式输入、加入Mo辐照退化律并重训练。(2)ITR和界面退化未建模，可能导致高估；未来耦合温度-燃耗依赖ITR模型。(3)2D单晶RVE不能完全代表3D多分散各向异性微结构；将用3D基准量化误差。(4)实验验证仅一个未辐照UO₂-Mo数据集，需扩展至辐照和其他金属陶瓷。(5)LSBoost预测提供95% bootstrap CI（mean±1.96 SD），仅模型不确定性，逆设计返回可行区间非唯一解；未来将不确定性耦合优化。总体，这些改进将框架从单系统筛选工具扩展为预测、不确定性感知的辐照金属陶瓷燃料设计平台。