基于飞秒增强腔的200 MHz高重复频率极紫外(XUV)频率梳

《Optics & Laser Technology》：High-repetition-rate XUV frequency comb via femtosecond enhancement cavity at 200 MHz

　　

研究人员通过飞秒增强腔在200 MHz重复频率下实现了高重复频率极紫外(XUV)频率梳。该重复频率远高于典型系统；仅需17.3 W入射功率即可获得49–148 nm的宽光谱覆盖范围。高重复频率与高光子通量使得核时钟及紫外(UV)光谱学计量成为可能。

极紫外(XUV)频率梳在核原子钟、精密光谱学、强场物理、无空间电荷角分辨光电子谱以及量子电动力学检验等领域具有变革性应用潜力。高重复频率对这些应用十分关键：传统单次通过高次谐波产生(HHG)源的重复频率通常≤1 MHz，严重限制了高精度光谱测量；飞秒增强腔(femtosecond enhancement cavity, fsEC)虽已推动XUV源进入10–100 MHz频段，但向更高重复频率推进仍面临单脉冲能量降低、等离子体效应加剧以及载波包络相位(carrier envelope phase, CEP)抖动导致频率梳梳齿退相干等关键瓶颈。研究人员在本文中展示了一种紧凑型200 MHz高重复频率XUV频率梳，仅用17.3 W入射功率便实现49–148 nm光谱覆盖，在重复频率、光子通量和系统紧凑性之间取得了良好平衡，为核时钟跃迁及紫外(UV)光谱计量提供了理想平台。

研究人员利用自建的高稳定性Yb掺杂光纤光学频率梳作为驱动源，结合精确优化的六镜环形飞秒增强腔，在腔内功率增强超过387倍的条件下于氙气中产生高次谐波，最高观测到21阶谐波。该系统在0.1 bar低气压下工作以抑制等离子体效应，并通过Pound–Drever–Hall(PDH)锁定维持稳定运行。实测11次谐波功率最高达1146 nW，对应光子通量5.4×10¹¹ photons/s；结合光栅与Brewster板效率后，11次谐波产生效率约为1.9×10^-8。该结果证实，即使以中等驱动功率和紧凑腔体运行，高重复频率XUV频率梳仍可提供充足的光子通量用于精密光谱测量。

研究人员为开展研究采用的主要关键技术方法包括：自建高功率、高稳定性Yb掺杂光纤光学频率梳（平均功率20 W，中心波长1037 nm，脉冲宽度75 fs，重复频率200 MHz，载波包络偏频f_ceo与梳齿相位锁定，1 s外回路频率稳定度4.4×10^-17）；六镜环形飞秒增强腔（腔长1.5 m，输入耦合镜反射率99.4%，其余镜反射率>99.99%，色散<±20 fs²，凹面镜曲率半径100 mm）；PDH锁定技术（450 kHz射频调制，快/慢压电陶瓷驱动，响应带宽扩展至550 kHz）；模式匹配与f_ceo匹配优化；腔衰减法测量精细度；微通道板(MCP)探测器记录XUV光谱；光电二极管标定谐波功率；以及高次谐波产生数值模拟验证。真空室尺寸为0.7 m×0.35 m，内部空间0.65 m×0.31 m×0.25 m；气体靶采用150 μm直径喷嘴，氙气背压0.1 bar。

研究结果主要包含以下几方面：

第一，腔精细度与增强因子的理论与实测。研究人员根据腔镜反射率与腔内损耗计算了精细度和增强因子随输入耦合反射率的变化。当输入耦合反射率为99.4%时，理论精细度为894，理论增强因子为483；阻抗匹配条件r₁=r_c下增强因子达到最大。通过腔衰减法测得反射信号腔衰减时间为1.044 μs，对应有效精细度639，略低于理想值，说明腔内仍存在额外损耗。

第二，腔内功率与增强因子表征。研究人员利用M4镜透射光功率及标定的透射率计算腔内循环功率。当入射功率升至17.3 W时，腔内功率达到6.7 kW，对应焦点处峰值强度约3.58×10¹³ W/cm²，增强因子实测为387；在最优对准和模式匹配条件下可观测到最高约450倍增强。腔内功率与入射功率呈线性关系，表明不存在明显的非线性损耗或热效应。当腔内功率超过约1.9 kW时，可观察到氙气的微弱电离发光，这一现象独立验证了腔内强度标定的准确性。

第三，高次谐波光谱与数值验证。研究人员通过MCP探测器记录到第7至第21阶高次谐波，波长覆盖49–148 nm，光子能量范围8–25 eV。第7次谐波信号较弱，主要受限于Brewster板在148 nm处的低输出耦合效率以及光栅工作波段限制；光谱中还存在高次谐波产生的二级衍射峰，已在标定中予以区分。数值模拟显示谐波谱延伸到第21阶，与实验观测吻合，进一步确认了腔内峰值强度估算的准确性。

第四，谐波功率与转换效率。研究人员用光电二极管在光栅后方测量各阶谐波总功率，并结合光电二极管响应度和光栅效率曲线进行标定。11次谐波功率最高，为1146 nW，对应光子通量5.4×10¹¹ photons/s。考虑94 nm处光栅效率12.7%和Brewster板效率7%后，11次谐波产生功率为129 μW，HHG转换效率为1.9×10^-8。转换效率较低主要是由紧聚焦结构的相位匹配限制（Gouy相移和等离子体色散）以及为抑制等离子体效应而采用的低氙气压共同导致。

第五，与已有高重复频率XUV频率梳系统的对比。研究人员以紧凑度（1/L）和重复频率为参数绘制性能对比图。本工作位于参数空间的右上角，同时实现200 MHz重复频率和1.5 m腔长（紧凑度0.67 m^-1），光子通量在同类工作中处于中高水平，光谱覆盖50–150 nm（8–25 eV），表现出高重复频率、紧凑结构和实用光子通量的综合优势。

在讨论部分，研究人员指出，高重复频率会加剧腔内HHG过程中的等离子体效应。通过将氙气背压降低至0.1 bar，可有效抑制等离子体引起的相位频移；虽然气体密度降低会减小单次转换效率，但200 MHz重复频率仍能保证足够的光子通量。低气压运行还使真空室在无低温泵和吸气泵条件下维持低于10^-3 mbar的工作压力，减少了残余气体对XUV辐射的再吸收。此外，驱动光频梳的f_ceo锁定和频率稳定度对XUV梳的相位相干性至关重要；研究人员自建的两套200 MHz高功率、高稳定光学频率梳已实现1 s外回路频率稳定度4.4×10^-17，为未来通过双XUV梳外差测量验证XUV梳外回路频率稳定度提供了基础。

研究结论可翻译如下：研究人员成功展示了一种运行于200 MHz高重复频率的紧凑型XUV频率梳光源。通过将高功率Yb光纤激光器与精确优化的飞秒增强腔结合，研究人员实现了超过350倍的腔内功率增强，并在紧凑且稳定的装置中产生高次谐波直至第21阶。所产生的XUV光谱覆盖49–148 nm，具备足够的光子通量用于精密光谱测量，同时完整保留了驱动激光的重复频率。该系统为核时钟跃迁（尤其是²²⁹Th异构跃迁）、基础物理精密检验、阿秒脉冲产生、XUV泵浦-探测实验以及极紫外高分辨光谱等前沿应用提供了有前景的平台。进一步优化Brewster板输出耦合效率，预期可扩展可及光谱范围并提高光子通量；同时，XUV频率梳能否保持与驱动激光相同的频率稳定度和线宽，仍是该领域的关键问题，双XUV梳外差测量将是未来验证的重要手段。