受污染湖泊沉积物中多环芳烃的分布、来源及生态风险：与细菌群落及降解潜力的关联

《Process Safety and Environmental Protection》：Distribution, source, and ecological risk of polycyclic aromatic hydrocarbons in contaminated lake sediments: Linkages with bacterial community and degradation potential

　　

摘要

富营养化湖泊中广泛存在的多环芳烃（PAHs）污染对水生生态系统构成严重威胁。然而，PAHs污染特征与沉积物细菌群落的适应性响应之间的关联仍不清楚。本研究利用气相色谱-质谱联用（GC/MS）和高通量16S rRNA基因测序技术，系统调查了中国云贵高原上长期受PAHs污染的滇池中16种优先监测的PAHs及沉积物细菌群落。结果表明，PAHs污染在河口附近的草海和北外海区域高度富集，来源包括天然输入、燃煤、汽油/柴油排放和机动车尾气等多种混合源。生态风险评估显示，多个采样点存在中等至高污染风险。细菌群落以变形菌门、绿弯菌门、脱硫杆菌门、酸杆菌门和拟杆菌门为主，共现网络分析鉴定出13个关键类群，它们占据网络中心位置并与PAHs含量显著相关。值得注意的是，Tax4Fun2功能注释表明，存在完整的PAHs降解途径，包括上途径（双加氧）和下途径（水杨酸/儿茶酚），且在PAHs重污染点显著富集。此外，碳和氮含量与细菌群落及功能分布显著相关，表明能量和营养物质可以通过维持关键降解菌的代谢活性来调节PAHs的生物降解潜力。综合而言，这些发现表明，长期PAHs污染不仅重塑了细菌组成和网络结构，还富集了特定的降解途径，凸显了受污染湖泊沉积物中细菌群落固有的生物修复潜力。

引言

多环芳烃（PAHs）是一类广泛存在的环境污染物，其特征是含有多个稠合芳环（Lawal, 2017, Patel等, 2020）。由于PAHs具有环境持久性、长距离传输潜力以及显著的致癌、致畸和致突变风险，美国环境保护署（US EPA）将其中16种列为优先污染物（Bojes和Pope, 2007, Samburova等, 2017）。PAHs具有高疏水性、持久性和低溶解度，能有效地沉积在土壤和沉积物等环境介质中，强烈吸附于有机质并倾向于积累至高水平。在中国，估计约35%的PAHs被埋藏在湖泊沉积物中（Wang等, 2013, Huang等, 2023b）。沉积物中PAHs的来源通常既有自然过程，也有大量人为活动（Liu等, 2012, Rabodonirina等, 2015, Abdel-Shafy和Mansour, 2016）。自然过程主要包括森林火灾、火山喷发、生物合成和天然输入。主要的人为途径包括化石燃料和生物质的不完全燃烧、机动车排放、工业排放和石油泄漏。PAHs在沉积物中的积累对生态系统安全和人类健康构成重大且长期的威胁，因为这些污染物可被重新迁移至水生食物网中并产生潜在的毒性效应（Balc?o?lu, 2016, Li等, 2016）。因此，全面了解湖泊环境中PAHs的分布、来源、生态风险以及生物和非生物行为，可以为监测、控制和限制PAHs污染的沉积和释放提供科学依据和技术支撑。

微生物是水生生态系统中的基本驱动者，介导了有机质分解、养分循环、污染物转化以及食物网稳定性等关键过程（Langenheder等, 2005, Fonte等, 2013, Liu等, 2021）。沉积物既是PAHs污染物的主要汇，也是多样化微生物群落的关键栖息地。此前的研究表明，细菌活动对PAHs的迁移和转化起着关键作用，变形菌门、拟杆菌门和厚壁菌门等类群在海滨、河流和河口沉积物中通常被鉴定为主要PAHs降解菌（Allen等, 2007, Jin等, 2012）。这些土著细菌通过好氧和厌氧途径驱动PAHs降解，将复杂的PAHs转化为毒性较低的中间产物，并最终通过代谢过程将其矿化（Haritash和Kaushik, 2009, Ghosal等, 2016, Zhang等, 2026）。相反，PAHs浓度对细菌群落施加了显著的选择压力，塑造了它们的组成、丰度、多样性和功能结构，尤其是在高污染沉积物环境中。较高的PAHs浓度通常会降低整体微生物多样性，同时富集特定的PAHs降解关键类群，并影响碳、氮和硫循环相关基因（Wu等, 2022, Shang等, 2024, Wang等, 2025）。此外，PAHs通过改变确定性与随机过程之间的动态平衡，影响微生物群落组装和生物地理格局（Zhao等, 2022, Zhang等, 2025）。值得注意的是，PAHs与细菌群落之间的相互作用还会受到氧化还原条件、有机质含量、养分可用性以及PAHs结构特征（如分子量和环数）的调控，这些因素共同影响PAHs的持久性和微生物响应（Li等, 2020, Tarigholizadeh等, 2023）。自2015年起，中国实施了"水污染防治行动计划"，湖泊是污染治理和生态修复的重点对象之一。因此，考察沉积物中PAHs的污染物接纳水平和化学性质以及微生物生态学特征，可以为湖泊的可持续生物修复提供战略建议。

滇池位于中国西南部云贵高原上，是一个生态和经济都具有重要意义的湖泊，为区域饮用水供应、农业灌溉、工业活动和湖泊生态系统提供了关键水资源。由于近年来快速的城市化、集约化的农业径流和工业排放，该湖面临显著的人为压力，导致严重富营养化和广泛的PAHs污染（Guo等, 2013, Huang等, 2018）。此前的研究表明，自中国改革开放以来，滇池沉积物中PAHs浓度持续积累，这主要归因于能源结构转型背景下的燃煤、机动车排放和天然输入（Guo等, 2013, Ma等, 2021, Ma等, 2024）。Li等（2022）显示，滇池沉积物中的细菌类群主要由变形菌门、绿弯菌门、酸杆菌门、拟杆菌门和脱硫杆菌门组成，且它们对有机质的数量和质量敏感。然而，关于滇池表层沉积物中残余PAHs的空间分布和风险评估，以及PAHs与细菌群落的丰度、结构和功能之间关联的信息仍然匮乏。

为弥补这一知识空白，本研究选取滇池不同区域的表层沉积物作为PAHs污染介质的典型代表。利用高通量16S rRNA基因测序技术以及京都基因与基因组百科全书（KEGG）对16S rRNA基因序列的功能注释，分析细菌丰度和代谢途径（Janda和Abbott, 2007, Kanehisa等, 2017）。共现网络分析已被广泛应用于解释不同生境中微生物的模块结构、微生物间的关联以及它们与环境变量的联系（Cardinale等, 2015, Zhou等, 2024）。我们的主要目标是：(1)调查表层沉积物中16种优先PAHs的浓度范围、空间分布、来源解析和生态风险；(2)揭示细菌群落的组成丰度、多样性、共现模式和功能特性；以及(3)确定细菌与PAHs浓度之间的关系并解析PAHs降解类群。本研究通过将地球化学污染特征与细菌群落分析相结合，对滇池中PAHs污染的沉积物进行了综合生态评估。这些发现可以为开发针对严重PAHs污染湖泊生态系统的靶向生物修复策略提供理论基础和实践见解。

各部分片段

**站点描述与样品采集**

滇池（24°28′–25°28′N, 102°30′–103°00′E）是云贵高原上最大的淡水湖泊，位于中国西南部云南省昆明市。湖泊平均水深和最大水深分别约为4.7米和8米。湖面面积330平方公里，东西长约12.5公里，南北长约40.4公里。海岸线长度和平均水量分别为163.2公里和1.56×10?立方米。滇池是一个半封闭的

**沉积物的理化性质和PAHs含量**

19个采样点的表层沉积物中值粒径（D50）存在显著差异，范围为6.21微米至29.56微米，平均值为11.82±6.36微米（表S4和图S1）。滇池沉积物颗粒细腻，主要以粉砂（64.25±5.57%）和黏土（26.95±9.91%）为主。滇池南部区域粉砂比例较高，而黏土比例较高的区域主要分布在北部和中央东部

**沉积物PAHs的分布与来源识别**

滇池各采样点沉积物中∑16PAHs含量波动显著，范围为667.52 ng g?1至5184.72 ng g?1（均值：1377.41±990.94 ng g?1）。与国内已报道的其他湖泊沉积物相比，本研究中∑16PAHs水平与滇杉湖（1123 ng g?1）相似，但低于太湖（3032 ng g?1），远高于抚仙湖（143.31 ng g?1）、洱海（37.66 ng g?1）、青海湖（72.8 ng g?1）、古城湖（424 ng g?1）、鄱阳湖（177 ng g?1）、

**结论**

滇池沉积物中∑16PAHs含量范围为667.52 ng g?1至5184.72 ng g?1，在草海和河口附近的北部区域呈现重度污染状态。基于PMF模型的来源解析揭示了PAHs污染的混合来源，包括天然输入（33.92%）、燃煤（22.62%）、汽油/柴油排放（29.30%）和机动车尾气（14.16%）。生态风险评估显示中等至高污染风险，其中芘、葸和苯并[a]芘构成

**CRediT作者贡献声明**

刘群：调查研究。王伟：形式分析。马晓华：方法论、调查研究。王小磊：调查研究、形式分析。黄长春：写作—审阅与编辑、监督、资源、项目管理、概念化。陈智理：写作—审阅与编辑、项目管理。顾晓莉：调查研究。黄涛：监督、概念化。蒋全良：软件。杨浩：监督、概念化。李帅东：写作—审阅与编辑、写作

**利益冲突声明**

我们声明，在提交的工作中，不存在任何商业或关联性利益冲突。

**致谢**

本研究得到国家自然科学基金[U24A20577, 42607369, 42507309和42307325]、江苏省自然科学基金[BK20240270和BK20240601]、江苏省教育厅高校自然科学基金项目[24KJB170012]、苏州大学沉降塘生物地球化学过程研究平台[2024PTPY01]以及安徽省教育厅自然科学重点项目资助。

**作者**

李帅东 | 王高磊 | 马晓华 | 王小磊 | 刘群 | 王伟 | 顾晓莉 | 黄涛 | 黄长春 | 陈智理 | 蒋全良 | 杨浩