通过油胺配体介导的原位还原构建共格Ni/NiMoO?亚纳米异质结构用于高效碱性析氢反应

《Nature Communications》：In situ reduction-driven formation of sub-nanometer alternating heterostructures

　　

摘要

亚纳米交替异质结构通过强烈的原子级耦合，为调节电子结构和界面反应活性提供了平台，在能量转换方面具有潜在应用。然而，其精确构建仍然具有挑战性。在此，我们展示了一种通过受限旋节分解和配体介导的原位还原构建亚纳米交替异质结构的策略。吸附在 NiMoO₄ 亚纳米线上的油胺配体作为温和还原剂，将 Ni²⁺ 选择性还原为空间受限的金属 Ni 畴，并形成共格的 Ni/NiMoO₄ 异质界面。实验和理论分析表明，Ni/NiMoO₄ 界面改变了局部电子结构，并促进了析氢中间体的吸附和活化。所得催化剂在 1 M KOH 中达到 10 mA cm^?2 所需的过电位为 14.4 ± 2.9 mV，在 80 ^oC 下的阴离子交换膜电解槽中，在 1.62 V 下提供 2 A cm^?2 的电流密度，并在 25 °C 下稳定运行超过 2200 小时。这些发现为通过原位还原构建亚纳米异质结构及其界面调控提供了见解。