基于原位扫描透射电镜的单颗粒级氧还原电催化剂降解机制量化研究

《Nature Communications》：Large-scale identical-location electron microscopy enables quantifying nanoparticulate electrocatalyst degradation

　　

摘要

燃料电池将化学能转化为电能，其性能取决于电催化剂，而电催化剂在运行过程中的耐久性仍缺乏深入了解。从机理层面深入理解电催化剂的稳定性，对于设计耐用且资源高效的燃料电池至关重要。纳米颗粒电催化剂通过多种纳米尺度的过程发生降解，然而颗粒在结构、载体相互作用及局部微环境方面的颗粒间异质性，使得利用传统方法实现真正的颗粒级量化与理解成为不可能。本文扩展了同一位置扫描透射电子显微镜（STEM）技术的应用，该方法可对同一颗粒进行反复成像，从而追踪数百个碳载铂钴纳米颗粒——一种典型的氧还原反应电催化剂——的结构演化过程。我们提出了一套包含分割、追踪和降解事件分类三个步骤的图像分析工作流程，逐步实现自动化，其中包括机器学习辅助的重叠颗粒检测。通过将纳米级分辨率和局部历史信息与群体水平的统计相结合，该流程能够在具有统计学意义的颗粒集合上无偏地识别和量化降解途径。我们揭示了颗粒尺寸和形状依赖性效应，表明较小且形状不规则的纳米颗粒更易发生脱落，并为大规模探究电催化剂降解提供了一个数据驱动的框架。