燃烧源与传输途径驱动的中欧农村背景点季节性 PAH 暴露与健康风险

《Atmospheric Environment》：Seasonal PAH Exposure and Health Risks at Central European Rural Background Sites Driven by Combustion Sources and Transport Pathways

　　

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  与煤和混合燃烧相关的样本表现出最高的冬季过量致癌风险（ECR）
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  夏季PAH浓度和ECR约低两个数量级
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  区域传输强烈影响冬季PAH组成
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  多示踪物观测改进了对燃烧影响的解释
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  工业偏东气团与冬季PAH浓度和ECR升高相关

引言

多环芳烃（PAHs）是一类半挥发性的、主要以颗粒结合形式存在的有机化合物，主要来源于化石燃料和生物质的不完全燃烧，由于其致突变、致癌以及更广泛的毒性效应（包括氧化应激和心肺不良影响）而备受关注（世界卫生组织，2021）。空气动力学直径小于2.5 μm的细颗粒物（PM_2.5）通常携带相当一部分大气总PAH，因此暴露于PM_2.5-结合态PAH已被证实与多种城市和区域环境中增加的终身致癌风险相关（Lhotka等，2019；Szramowiat-Sala等，2025；Wu等，2025）。在欧洲，法规和指南框架以苯并[a]芘（BaP）作为指示物种，但在中欧和东欧受居民供暖和区域传输影响的农村和城郊地区，观测到超过欧洲目标值1 ng m^-3（PM₁₀中的年均值，如环境空气质量指令2004/107/EC所定义）以及更为严格的WHO指南值0.12 ng m^-3（基于WHO单位风险的年均值）的情况（Canals-Angerri等，2024；欧洲环境局，2021；Guerreiro等，2016）。

居民用木柴燃烧、煤燃烧和交通排放被公认为欧洲冬季PAH的主要来源，尽管其相对贡献因当地燃料使用、技术和大气条件而异（K??mal & Miku?ka，2020；Spindler等，2012；Tsiodra等，2021）。此外，远程传输对区域和偏远站点的PAH和n-正构烷烃浓度有显著贡献（Liu等，2022）。具体到中欧地区，之前在Ko?etice和Melpitz的观测表明，冬季PAH和燃烧气溶胶浓度受区域和大陆传输影响，包括来自东欧源区的输入（Atabakhsh等，2023；Dvorská等，2011；van Pinxteren等，2024）。互补性有机示踪物，如单糖酐和多元醇，以及直链n-正构烷烃，越来越多地与PAHs结合用于源解析（Amato等，2024；Kang等，2020；Tian等，2023）。一个挑战是由于包含大量共排放化合物而导致的维度过高。因此，主成分分析（PCA）结合聚类等多变量统计技术被越来越多地用于降低复杂示踪物数据集的维度，并推导出化学上一致的与源相关的因子，这些因子可与排放类型相关联（Chauhan等，2025；Macías-Hernández等，2025）。PAH的健康风险评估通常采用毒性当量因子（TEFs）将单个PAH浓度转换为苯并[a]芘当量（BaP_eq）浓度，然后利用WHO推荐的单位风险因子计算过量致癌风险，这一方法在欧洲和全球评估中均有应用（Al-Battawi等，2024；Li等，2021；Teixeira等，2024）。在欧洲和非欧洲环境中，也通过将PMF或PCA等受体模型方法与BaP_eq或相关风险指标相结合来评估源相关的毒性和健康风险（Callén等，2014；Gao等，2015；Singh等，2023）。然而，将源相关的化学机制与轨迹解析的健康风险相结合的研究仍然很少，特别是在农村背景站点，尽管对于识别PAH暴露的驱动因素和指导有针对性的排放控制策略具有重要意义。

因此，本研究不仅评估PAH的总浓度或总健康风险，还旨在量化中欧三个农村背景站点PAH混合物的季节性变化及其源特异性的贡献，以及与之相关的健康风险，并评估当地排放和远程传输对观测到的PAH负荷的相对贡献。在TRACE项目（中欧大气气溶胶的传输与转化，重点研究人为源）的框架下，在德国Melpitz（MEL）和捷克Ko?etice（NAOK）及Frydlant（FRY）三个农村背景站点进行了协调的PM_2.5滤膜采样。本研究使用包含PAHs、n-正构烷烃和糖类标记物的多示踪物数据集来识别主要的源相关因子，并评估其对过量致癌风险（ECR）的贡献。本研究的创新之处在于将基于PCA得分的k-means聚类与BaPeq风险和轨迹解析的传输模式联系起来，覆盖三个农村背景站点，从而识别出对PAH相关ECR贡献最强的源相关因子和传输路径。

章节摘要

测量场地

测量在德国Melpitz（MEL）、捷克Ko?etice（NAOK）和Frydlant（FRY）三个中欧农村背景地点进行（图1）。MEL和NAOK是成熟的Atmospheric研究站点，分别贡献于气溶胶、云和痕量气体研究基础设施（ACTRIS），以及欧洲监测和评估方案（EMEP）和全球大气监测（GAW），而FRY则是专门为TRACE活动配置的。

PAH组成和诊断比率

三个站点的冬季PAH组成存在系统性差异，反映了主要排放源的变化（图2，表S1）。然而，三个农村背景站点的PAH浓度均保持在同一数量级范围内，与中欧地区冬季燃烧影响普遍相似的情况一致。FRY显示出最高的平均BaP浓度（0.41 ng m^-3），其次是NAOK（0.35 ng m^-3）和MEL（0.27 ng m^-3），表明更强的

结论

本研究将中欧三个农村背景站点的协调PM₂.₅采样与PAHs、n-正构烷烃和糖类示踪物的定量测量、多变量统计分析以及轨迹解析的健康风险评估相结合，以考察当地排放和区域传输如何塑造与健康相关的PAH负荷。分析表明，该地区冬季农村背景条件以燃烧来源的PAH混合物为主，具有明显的

CRediT作者贡献声明

Radek Lhotka：撰写——审阅与编辑，验证，数据整理。Petr Vodi?ka：撰写——审阅与编辑，验证，数据整理。Saliou Mbengue：撰写——审阅与编辑，验证，数据整理。Petra Pokorná：：撰写——审阅与编辑，验证，数据整理。Vladimír ?dímal：撰写——审阅与编辑，指导，资源，项目管理，资金获取。Hartmut Herrmann：撰写——审阅与编辑，指导，资源，项目管理，资金

未引用的参考文献

Degrendele等，2021；Draxler和Hess，1998；欧洲议会和理事会，2004；欧洲空气污染防治专题中心，2021；RStudio Team，2023；世界卫生组织，2000；世界卫生组织欧洲区域办公室，2021；Yu等，2018。

数据可用性

支持本研究结果的数据可在合理请求下从通讯作者处获取。

利益冲突声明

作者声明他们不存在利益冲突。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些情况可能看起来会影响本文所报告的工作。

致谢

本研究通过TRACE项目获得资助，该项目由德国-捷克研究合作框架下的德国研究基金会（DFG；资助编号431895563和HE 3086/40-1）和捷克科学基金会（GA?R；资助编号20-08304J）提供资金。作者还感谢ACTRIS-CZ（LM2023030）的基础设施支持，该项目由捷克共和国教育、青年和体育部资助，以及ACTRIS-D的基础设施支持，该项目由德国BMBF（资助编号 01LK2001A）支持。

Shubhi Arora|Laurent Poulain|Radek Lhotka|Petr Vodi?ka|Saliou Mbengue|Petra Pokorná|Jaroslav Schwarz|Nadě?da Zíková|Jakub Ondrá?ek|Vladimír ?dímal|Hartmut Herrmann