《Food Packaging and Shelf Life》：Development of a PLA/PBAT/pomelo peel-based antibacterial and antioxidant multilayer film for fresh raspberry preservation
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摘要在全球范围内，食品加工过程中产生大量果皮废弃物，至今仍处于未被充分利用的状态。因此，本研究采用简单的一步法热压成型工艺，利用废弃柚子皮制备了一种活性包装层。随后，以聚乳酸（PLA）和聚乳酸/聚己二酸丁二醇酯-对苯二甲酸丁二醇酯共聚物（PBAT）混合物（PT）作为外层，通过
摘要
在全球范围内，食品加工过程中产生大量果皮废弃物，至今仍处于未被充分利用的状态。因此，本研究采用简单的一步法热压成型工艺，利用废弃柚子皮制备了一种活性包装层。随后，以聚乳酸（PLA）和聚乳酸/聚己二酸丁二醇酯-对苯二甲酸丁二醇酯共聚物（PBAT）混合物（PT）作为外层，通过多层热压工艺将该活性包装层（PPF）制备为可降解多层薄膜。聚酯层的引入显著提高了薄膜密度，从而大幅改善了机械性能和阻隔性能。在所有测试的可降解薄膜结构中，PT/PPF/PT三层膜表现出最佳的综合机械和阻隔性能。尽管PT/PPF/PT膜的拉伸强度和断裂伸长率低于商业聚乙烯（PE）膜，且水蒸气透过率略高，但其表现出更低的氧气透过相关值和更强的抗氧化活性，并且在30天储存后仍保留了大量功能性活性。这种功能稳定性可能归因于保护性夹层结构，该结构有助于在PPF层内保留生物活性化合物。当应用于树莓保鲜时，PT/PPF/PT膜能够延缓树莓腐坏，将采后寿命延长至少8天。多层聚酯外壳在不影响系统整体可降解性的前提下，延缓了降解速率。
引言
随着人们对农业生产相关环境负担和食物废弃问题的日益关注，研究者正积极探索农业副产品的减废和增值利用策略。在此背景下，从果蔬副产物中回收生物活性化合物并将其整合到高附加值功能材料中，正作为一种既能减少废弃物又能支持循环经济发展的有效途径而受到关注（Harsh等，2021）。
柑橘类水果是全球最受欢迎的水果之一，柚子（Citrus maxima (L.) Osbeck），又称中国西柚，是芸香科中最大的柑橘类水果。它在中国、印度和东南亚地区被广泛种植和食用。中国柚子年产量已达约500万吨，位居世界第一。柚子皮是柚子加工的主要副产品，约占总产量的50%。尽管数量丰富，柚子皮在消费或加工后往往被丢弃或焚烧，造成严重的资源浪费和环境污染。因此，探索柚子皮等农业废弃物的增值利用方法在环境方面和经济方面都具有重要意义（Sarker & Nanda, 2025）。柚子皮富含多酚类、黄酮类、精油和果胶等生物活性化合物。这些物质具有显著的抗氧化、抗菌和抗炎作用。值得注意的是，干柚子皮中果胶含量高达30%（Li等，2025b）。果胶是一种阴离子多糖，主要由D-半乳糖醛酸残基通过α-1,4-糖苷键连接而成（Doveri等，2025）。在植物体内，果胶通过促进细胞壁相邻细胞之间的粘附发挥重要的生理功能。在功能方面，果胶具有优异的凝胶形成和材料粘结性能，是一种具有高度开发潜力的生物高分子。由于柚子皮中含有大量果胶和多酚类化合物，它被认为是开发活性包装薄膜的有前景的生物量资源。然而，仍有一些局限性限制了柚子皮衍生薄膜在食品包装中的直接应用。例如，以往研究主要通过溶液浇铸法制备柚子或柑橘皮基薄膜，使用海藻酸钠和甘油作为混合组分；然而，该方法需要大量水溶剂和一定的干燥温度，导致成膜时间长且能耗高（Wu等，2019；Yun等，2023）。此外，果胶基和柚子皮衍生薄膜通常表现出高亲水性、低机械强度和快速降解的特性，进一步限制了其在包装中的实际应用（Mellinas等，2020）。
以往研究主要集中于从柚子皮中提取果胶、纤维素或其他组分来制备单基体活性薄膜，而柚子皮中的天然黄酮和多酚提供抗氧化和抗菌功能（Cao等，2024；Khalil等，2023）。然而，此类薄膜在实际食品包装应用中仍面临机械性能和阻隔性能不足的问题（Bertolo等，2025）。因此，关键科学问题在于如何在保留柚子皮内在功能活性的同时，克服单层生物量薄膜机械强度弱、对湿度敏感和阻隔性能不足的问题。为解决这些挑战，热压成型技术提供了一种有效途径。该工艺能够在受控温度和压力下对材料进行成型，无需使用溶剂，即可一步成型薄膜，具有操作简便、环保和成本低廉等诸多优势。
已有研究进一步表明，蘑菇副产品可通过热压成型技术转化为稳定的包装薄膜，有望将农业废弃物重新用于高附加值应用（García等，2026）。尽管多层设计已被广泛应用于改善生物基包装材料的整体性能，但其应用于热压柚子皮薄膜的研究仍 largely 未被探索。据我们所知，尚无研究报道通过简单热压方法从柚子皮生产活性包装薄膜。此外，将柚子皮基活性层与可降解聚酯外层相结合的多层体系的结构-功能关系仍不清楚。特别是，层状配置和界面相互作用对机械性能、阻隔性能和光学性能、活性化合物保留以及食品保鲜效果的影响需要系统研究。聚乳酸（PLA）是一种线型脂肪族热塑性聚酯，具有优良的透明性、生物相容性、机械强度、热稳定性和可生物降解性。PLA的疏水性也有助于限制包装中的水分迁移（Pens等，2024）。PBAT是一种含有柔性链段和刚性链段的可生物降解脂肪族-芳香族共聚聚酯，提供优良的延展性、弹性和抗冲击性（Khalil等，2023）。与纯PLA薄膜相比，PLA/PBAT共混薄膜表现出互补的性能。在保持PLA优异的机械强度和热稳定性的同时，PBAT的引入通过降低PLA固有的脆性，显著提高了共混物的柔韧性和抗撕裂性（Chen等，2024a；Chen等，2024b）。多种聚酯的共混可以整合各组分优势并部分弥补其各自局限，从而有望获得整体性能改善的可生物降解包装材料，为环保包装的工业化提供了一种可能的策略。
在本研究中，我们假设将可热成型的PPF与机械强度高的PLA层和柔韧延展的PLA/PBAT共混层相结合，将协同增强材料整体性能，同时保留柚子皮生物质固有的抗氧化和抗菌活性。我们进一步假设，多层结构，尤其是三层配置，将比单层薄膜形成更曲折的质量传递路径和更强的界面限域效应，从而改善其阻隔性能和光学性能。
因此，本研究旨在通过简单的一步法热压工艺制备具有抗菌和抗氧化活性的PPF，从而实现柚子皮废弃物的增值利用。为提高其包装性能，将PPF与PLA和PLA/PBAT层复合，构建了双层和三层薄膜。系统评估了所得薄膜的结构、机械、阻隔、光学、抗菌和抗氧化性能。还研究了其在延长鲜树莓货架期方面的有效性。尽管这些薄膜是在实验室规模下通过热压和复合制备的，但所提出的多层结构有望适应可扩展的连续化制造方法，如挤出复合或共挤出，前提是仔细控制各组成层的热稳定性和界面相容性。
章节摘要
材料
柚子皮和树莓购自当地市场（中国合肥）。PLA（MW = 80,000；粒径 = 3 mm；Tm = 171.12 °C；DSC曲线见补充材料图S1a）和PBAT（Mn = 120,000；粒径 = 3 mm；Tm = 123.06 °C；DSC曲线见补充材料图S1b）购自麦克林生化（中国上海）。甘油、ABTS和DPPH购自同一供应商。金黄色葡萄球菌和大肠杆菌购自
柚子皮粉末表征
为进一步阐明复合薄膜功能活性的来源，首先对柚子皮粉末的内在抗菌和抗氧化性能进行了表征（补充材料图S2）。如图S2a所示，柚子皮粉末对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌均表现出明显的剂量依赖性抗菌活性，随着粉末用量增加，两种细菌的活菌计数均逐渐降低。这些结果证实了柚子皮粉末
结论
以柚子皮废弃物作为活性基体，结合PLA和PBAT，通过热压工艺制备了一种多层复合薄膜。PPF表现出特定的机械和阻隔性能以及抗菌和抗氧化活性。与聚酯层复合显著提高了多层薄膜的机械强度和阻隔性能，在测试样品中PT/PPF/PT取得了最佳综合性能。此外，三层
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徐万翔：初稿撰写、软件、方法学、调查研究、正式分析、概念设计。薛佳怡：软件、方法学、正式分析、数据整理。张瑞：软件、调查研究。蒋龙威：审阅与编辑、可视化、验证、监督、资源、项目管理、方法学、资金获取、正式分析、概念设计。刘樱竹：审阅与编辑、监督、项目管理、资金
利益冲突声明
作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本文所报告的工作。
致谢
本工作由安徽农业大学人才引进项目（rc352307）、安徽省教育厅自然科学基金重点项目（2025AHGXZK30154）、中国博士后科学基金（2022MD723756）、国家自然科学基金（32603230）、安徽农业大学-明月现代农业产业-大学-研究联盟专项项目（MGXTZX2607002和MGXTZX2512008）以及中国
徐万翔|薛佳怡|张瑞|蒋龙威|刘樱竹|Jong-Whan Rhim
农业农村部江淮农产品精深加工与资源利用重点实验室，特色农产品高值化利用安徽省工程研究中心，安徽农业大学食品与营养学院，合肥，230036，中国
