水文盐度介导的遗留锌铜富集、有效生物可利用性及土壤健康退化在活跃与遗迹里海沿岸地貌中的解耦

《Science of The Total Environment》：Hydrosalinity-mediated decoupling of inherited Zn Cu enrichment, operational bioavailability, and soil-health degradation across active and relict Caspian coastal landforms

　　

•Zn控制了污染格局，而Cu则作为次要协同污染物发挥作用。
•ZnCu生态风险总体保持较低水平，但在不同海岸地貌单元间存在明显差异。
•水盐胁迫比ZnCu总风险更能解释生物有效性压力。
•潟湖沉积物表现出较高的ZnCu风险，但生物有效性压力较弱。
•风险-健康解耦现象将Zn富集与土壤健康退化区分开来。

## 引言

海岸土壤正日益受到海平面变化、地下水波动、盐渍化、侵蚀-沉积动态以及污染物再分配等多重相互作用压力（Tackley et al., 2025; Cushing et al., 2025）。在低洼的海岸平原地区，这些压力很少均匀地表现出来，而是通过地貌历史、沉积物质地、分层结构、排水条件、地下水深度和蒸发盐积聚等过程进行调节（Gollo et al., 2024; Villate-Daza et al., 2025）。这使得海岸土壤污染从根本上不同于更稳定的内陆环境中的污染问题。仅凭金属浓度可能识别出富集区域，但并不能必然表明金属在哪些地方具有生物有效性，哪里盐分-碱化胁迫最强，或哪里土壤健康退化最为严重（Zhou and Li, 2024; Peijnenburg, 2025; Bekmirzaev et al., 2026）。

里海是进行此类评估的一个特别重要的研究区域，因为它正在经历并且预计将继续经历重大的水位下降。基于CMIP6的预测表明，21世纪里海水位下降是由日益负向的水量平衡驱动的，主要原因是预测的蒸发量增加超过了流域降水量的增加（Samant and Prange, 2023）。更近期的地理空间评估显示，即使水位仅下降5–10米，也可能严重破坏里海生态系统，减少保护区覆盖范围，影响特有物种栖息地，并威胁海岸基础设施（Court et al., 2025）。这些变化意味着新暴露和残留的海岸土壤可能越来越多地经历水盐再组织，从而对土壤化学性质、金属迁移能力和土壤功能状态产生影响。

土壤中的潜在有毒元素仍然是全球性的主要环境问题，因为它们具有持久性、生态相关性以及可能向食物和水系统转移的特性（Ondrasek et al., 2025; Hou et al., 2025）。近期的一项全球综述报告指出，有毒金属污染影响了全球相当大比例的耕地，并识别出可能威胁农业和人类健康的土壤污染广泛区域（Hou et al., 2025）。然而，金属富集的环境意义在很大程度上取决于元素种类、土壤基质以及所评估的组分（Peijnenburg, 2025）。Zn和Cu是必需微量元素，不同于Cd、Pb、As、Hg和其他高优先级有毒元素，但当它们发生富集、活化或以生物有效性形态表达时，就可能具有环境相关性（Wang et al., 2024; Peijnenburg, 2025）。因此，以Zn-Cu为重点的研究应避免夸大毒性，同时仍需评估富集状况、操作性生物有效性和土壤健康影响。

大多数土壤污染评估仍然严重依赖基于浓度的指数，包括地球化学积累指数、污染指数、潜在生态风险指数、Nemerow污染指数和平均ERM商值（Siddig et al., 2025; Tong et al., 2025）。这些指数对于筛选和比较污染状况是有用的，但不足以确定金属是否可迁移、是否具有生物有效性或是否具有功能性意义（Peijnenburg, 2025; Ogwu et al., 2025）。近期的土壤风险研究越来越强调，总浓度、生态风险、来源归因和土壤功能响应应当被一起评估，而不是被当作等效的终点（Cai et al., 2024; Luo et al., 2025）。这种综合视角在受盐分影响的海岸土壤中尤为重要，因为在这些土壤中，可溶性盐、pH值、碳酸盐缓冲作用、离子交换反应和氧化还原条件可以独立于总浓度而改变金属的有效性（Zhou and Li, 2024; El-Komy et al., 2025）。

盐分以及海水或半咸水的影响可以强烈改变微量元素的可移动性。在受控的海岸土壤实验中，盐分增加降低了Zn对土壤有机质和黏土组分的吸附，表明盐渍化可能会干扰海岸和泛滥平原土壤中Zn的保留和潜在生物吸收（Hanif et al., 2024）。海水或半咸水泛滥也可以促进受污染土壤中微量金属的活化；例如，盐化泛滥增加了包括Zn和Pb在内的多种金属的淋溶，其可移动性取决于污染来源和土壤管理历史（Pellegrini et al., 2024）。类似地，海水对钙质土壤的泛滥可以影响微量和碱金属的释放，包括Mn、Fe、Cu、Zn、Ca、K和Mg，这对富含碳酸盐的海岸系统尤其相关（Hailegnaw et al., 2024）。这些发现支持了这一观点：水盐胁迫可以作为金属库与生物有效性之间的中介，而不仅仅是一种背景环境条件。

近期在受盐分影响的海岸土壤中的研究进一步表明，可生物利用的金属组分可能比金属总浓度对盐分更敏感（Zhou and Li, 2024）。Zhou和Li（2024）报告，在黄河三角洲，土壤盐分对可生物利用的潜在有毒元素的影响大于对PTE总浓度的影响，这主要是通过可溶性阳离子与金属竞争吸附位点实现的。El-Komy等人（2025）表明，在受盐分影响的海岸土壤中，DTPA提取的重金属随干湿循环、空间位置、氧化还原相关机制、溶解-沉淀和离子交换而变化；对于Cu、Pb和Zn，离子交换被特别鉴定为一种重要机制。这些发现直接证明了在水盐胁迫影响的海岸土壤中，应区分酸提取ZnCu库与DTPA提取ZnCu库（Hanif et al., 2024; El-Komy et al., 2025; Zhou and Li, 2024）。

尽管取得了这些进展，但仍存在一个重要空白：很少有研究明确检验污染、生物有效性和土壤健康退化在地貌上截然不同的海岸地貌单元之间是空间耦合还是解耦的（Luo et al., 2025; Yang et al., 2026）。这一空白很重要，因为残留海岸系统可以保存影响质地、碳酸盐含量、可溶性盐和氧化还原敏感过程的沉积对比。潟湖沉积物可能通过沉积学或地球化学继承积累Zn，而现代潟湖或障壁环境可能表现出更强的盐分-碱化胁迫和更大的金属生物有效性。因此，总浓度或酸提取金属浓度最高的地貌单元可能并不是可生物利用组分最高或土壤健康状态最差的单元。这正是仅依靠浓度的污染评估无法解决的矛盾。

第二个空白涉及污染风险与土壤健康的整合。近期的研究已开始将重金属风险和土壤功能作为耦合子系统来评估。例如，Yang等人（2026）使用了土壤健康指数框架来评估季节性冻融农业土壤中镉的生态风险-肥力耦合关系。Luo等人（2025）同样开发了一种将重金属污染与土壤健康和来源归因信息相结合的风险分类和分区管理方法。这些研究表明，当污染与土壤功能一起解读时，风险评估变得更加具有管理意义。然而，这种耦合逻辑很少被应用于水盐胁迫海岸土壤中ZnCu的行为研究，在这些土壤中，风险、生物有效性和土壤健康可能强烈解耦。

里海东南海岸平原为填补这些空白提供了合适的研究区域。该景观包括现代潟湖、潟湖沉积物、潟湖（残留）、海岸平原、障壁滩和障壁等地貌类型，每种类型代表了不同的沉积和水文土壤条件（Samieifard et al., 2026; Heidari and Samiei-Fard, 2024; Samiei-Fard et al., 2021）。这些地貌类型在可溶性离子组成、电导率、钠吸附比、总溶解固体、阳离子交换容量、质地和土壤反应方面存在差异，所有这些因素都可能影响ZnCu的保留、可移动性和生物有效性。因此，这种以地貌分层的框架为检验ZnCu污染、DTPA提取生物有效性、水盐胁迫和土壤质量是否遵循相同的空间排序或海岸景观上的偏差提供了合适的基础。

因此，本研究评估了水盐胁迫中介的ZnCu污染、操作性生物有效性和土壤健康退化在里海残留海岸地貌单元之间的解耦关系。HNO?提取的Zn和Cu被用作操作性酸提取库以进行污染和风险筛选指数，而DTPA提取的Zn和Cu被用作操作性可用库。水盐胁迫通过电导率、钠吸附比、基于SAR推算的估计渗透钠比和总溶解固体来表示，土壤健康通过土壤质量得分、基于情景的土壤健康指数值和风险-健康耦合/解耦指标进行评估。

具体而言，本研究考察了ZnCu基于浓度的筛选、操作性生物有效性、水盐胁迫和土壤质量响应是否遵循共同的空间模式，或里海残留海岸地貌单元之间是否存在偏差。我们刻画了与地貌相关的水盐胁迫、质地、可溶性离子组成以及HNO?和DTPA提取的ZnCu库；比较了既有的ZnCu筛选指标；并评估了它们与操作性生物有效性、土壤质量和风险-健康解耦的关系。我们假设Zn将提供更强的基于浓度的区分，而操作性生物有效性和土壤质量退化的空间表达不一定与ZnCu富集梯度一致，特别是在对比性的水盐胁迫条件下。

## 研究区域片段

### 研究区域、地貌框架和采样设计

本研究在伊朗戈勒斯坦省里海东南海岸平原进行，位于古米山潟湖综合体附近。这一低洼的海岸景观受到了里海多次退缩和侵袭、海岸线迁移、潟湖-障壁重组、浅层地下水波动和蒸发盐积聚的塑造。该地区属半干旱气候，年均降水量约为250–550毫米，年均温度接近

### 残留海岸地貌单元中的水盐与土壤物理梯度

六种里海残留海岸地貌类型表现出明显的水盐、离子和质地分异，证实了ZnCu结果应在受地貌强烈控制的水化学背景下进行解读（图1；表1）。盐分和碱化指标在整个景观中并非均匀分布。电导率在障壁地貌中最高，中位数为64.5 dS m?1，在海岸平原中最低，中位数为26.7 dS m?1。相反，最强的可溶性离子

### 地貌相关的沉积继承与水盐表达

本研究结果表明，ZnCu富集、操作性生物有效性、水盐胁迫和土壤健康状态并未沿着单一环境梯度组织。相反，每种海岸地貌表现出沉积继承、盐分-碱化压力、可溶性离子负载和金属行为的独特组合。潟湖沉积物和海岸平原是主要的Zn富集区域，而现代潟湖和障壁则表现出更强的水盐胁迫和/或

## 结论

本研究显示，在里海残留海岸地貌单元中，ZnCu基于浓度的筛选、操作性生物有效性、水盐胁迫和土壤质量响应并未沿着单一空间梯度组织。Zn提供了主导性的基于浓度的富集信号，而Cu在Igeo和PI框架中保持相对较弱，并通过其操作性可用库表现出更大的分异。

在以Zn-Cu为重点的筛选框架内，所有

## CRediT作者贡献声明

Ramin Samieifard：撰写—初稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、形式化分析、数据管理。
Ahmad Heidari：撰写—审阅与编辑、监督、资源、项目管理、调查、资金获取。
Patrick Joseph Drohan：撰写—审阅与编辑、验证、监督、软件、调查、概念化。

## 利益冲突声明

作者声明他们不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性财务利益或个人关系。

## 致谢

我们衷心感谢德黑兰大学农业与自然资源学院对本研究的财务支持（资助编号：7104017/6/30）。

Ramin Samieifard | Ahmad Heidari | Patrick Joseph Drohan