2024年南美火灾季复合火–气象极端驱动超大城市空气污染：基于IFS-COMPO多火排放清单的圣保罗PM2.5归因

《Journal of Environmental Management》：Compound fire–meteorology extremes drove megacity air pollution during the 2024 South American fire season

　　

复合火–气象极端在2024年南美火灾季驱动超大城市空气污染
• 生物质燃烧（Biomass Burning, BB）对2024年圣保罗极端PM_2.5（细颗粒物）污染有强烈贡献。
• 区域和更长距离烟雾传输调控了超大城市污染事件。
• 火灾排放解释了PM_2.5、PM₁₀（可吸入颗粒物）和CO（一氧化碳）增幅的相当大比例。
• 火灾活动、大气传输和不利气象条件加剧了城市烟雾暴露。
• 业务化火灾排放清单低估了最严重事件。

生物质燃烧（Biomass Burning, BB）是大气成分的重要扰动，释放颗粒物（PM）、CO、NO_x、挥发性有机化合物（VOCs）等，影响空气质量、氧化剂化学、O₃形成、辐射强迫及云和气候过程。南美热带干季常见亚马逊、塞拉多和潘塔纳尔火灾，烟雾可影响远下风人口密集区；巴西东南部本身也可发生显著火活动，形成多尺度源环境。圣保罗州（SPS）和大圣保罗城市群（MASP）是重要受体，城市和工业排放与季节性生物质燃烧气溶胶叠加。2024年SPS火灾异常活跃，伴随污染物浓度升高和不良健康结局。火排放清单不确定性是归因的主要障碍：全球清单在火检测、总排放、空间分配、羽流上升假设和物种分配上差异大，导致模拟AOT、CO和地面PM浓度差异；许多系统依赖生物群平均排放因子和简化燃料消耗方案，不能完全代表燃料类型、燃烧效率、湿度和小火检测。2024年南美火灾季提供自然实验：8—9月SPS经历三次多日污染极端，MASP日PM_2.5达80—100 μg m^?3，内陆超过120 μg m^?3，远超WHO 2021年24 h指南15 μg m^?3。因此，需要量化生物质燃烧对城市污染的贡献，评估火排放清单敏感性，并检验复合极端是否暴露业务火排放系统结构限制。IFS-COMPO可在相同气象和物理下比较不同火排放输入，进行受控归因；但除非地理源标记，不能独立划分单个火源区贡献。

研究人员Ediclê de Souza Fernandes Duarte等使用四个IFS-COMPO Cy50R1实验，均无大气成分数据同化，仅火排放配置不同：IFS-NOBB、IFS-MODIS、IFS-VIIRS和IFS-S4F；结合CETESB地面观测和AERONET AOT测量约束近地面和柱污染负担，并用后向轨迹诊断源—受体连通性和日变化。结论表明，生物质燃烧对2024年三次主要污染事件的PM_2.5、PM₁₀和CO增强有实质贡献；火排放表示强烈影响模拟浓度和模型表现；所有配置均低估最强事件。其意义在于：东南巴西空气质量管理和健康防护不能仅依赖城市排放控制，还需考虑州和区域尺度火管理，并改进火排放估计及业务预报。

关键技术方法不超过250字：研究区为SPS和MASP，分析期2024年8月1日至9月30日。样本队列来源为CETESB地面监测网络（PM_2.5、PM₁₀、CO、NO₂、O₃及近地面气象，日均至少18个有效小时，区域统计至少2站）和AERONET 33个南美站点（Level 1.5，AOT₅₀₀）。HYSPLIT v5.2.1计算72 h后向轨迹，NCEP GFS 0.25°×0.25°，每日14:00 UTC在CETESB网络质心2000 m AGL初始化，并与MODIS/VIIRS FIRMS火点比较。IFS-COMPO Cy50R1运行于TCo511约23 km、137层，采用CB05化学、BASCOE平流层化学和EQSAM4Clim气溶胶热力学；使用GFAS v1.4及CAMS清单，四个实验仅火排放不同，全球模拟一个月spin-up；评估用平均偏差、RMSE和Pearson相关。

研究结果：3.1 2024年火灾季圣保罗复合空气污染极端。观测显示，8月1日至9月30日生物质燃烧峰值季出现三次区域一致多日事件：E1为8月15—24日，E2为8月29日—9月5日，E3为9月7—15日。SPCity和MASP的PM_2.5从15—25增至80—100 μg m^?3，PM₁₀从30—50增至120—140 μg m^?3，CO从0.3—0.5增至1.5—2.0 mg m^?3；内陆PM_2.5达60—100 μg m^?3，WISPS的PM₁₀达150—180 μg m^?3。PM_2.5/PM₁₀由0.45—0.55超过0.60，峰值达0.70—0.85，指示燃烧相关细模态增强。NO₂由20—40增至80—120 μg m^?3，O₃达60—90 μg m^?3。标准化异常显示正PM_2.5、PM₁₀、CO异常与正温度异常、负RH和WS异常同时出现；E3最强最持久。结论：主要污染事件与不利气象条件同时发生，为后续传输和生物质燃烧归因提供观测基准。

3.2 传输路径调控源—受体连通性。72 h后向轨迹显示，SPS与多尺度火活跃区连通，日变化显著。E1南美火点约347,000，轨迹多日向西、西北跨越SPS外火活跃区，其他日较短集中东南和南部巴西，区域平流加弱通风利于积累；E2火点约515,000，但轨迹日变化大，无持续对齐上风路径，受体影响弱于E3；E3火点约553,000，SPS内约9000，轨迹混合，伴随异常暖、低湿、弱通风，产生最强最持久污染。IFS-COMPO实验中，E1的IFS-NOBB为10—30 μg m^?3，观测35—55 μg m^?3，低估15—30；火启用模拟达35—60，IFS-S4F最高最接近。E2中IFS-NOBB低估15—25，IFS-VIIRS和IFS-S4F接近观测；E3观测45—65，火启用模拟30—50，仍低估10—20，IFS-NOBB低估20—35；排序为S4F>VIIRS>MODIS>NOBB。AOT同样排序，E3观测0.60—0.70，IFS-NOBB仅0.20—0.30。结论：包含火排放重要，但表示方式敏感；匹配柱负荷不保证表面暴露准确；E3网格尺度低偏最大。

3.3 受控模拟将极端归因于生物质燃烧。所有火启用模拟均优于IFS-NOBB；IFS-NOBB系统性地未能重现MASP的PM_2.5增强。E1和E2中，火启用模拟重现时间及大部分峰值；E3中观测PM_2.5超过60—70 μg m^?3，IFS-NOBB仅20—30 μg m^?3。所有模拟共享相同气象，差异源于火排放有无，提供受控模型估计。相对IFS-NOBB的PM_2.5增量：SPS集合平均E2为17.2±2.1 μg m^?3，E3为20.7±3.3 μg m^?3；MASP各事件约19—23 μg m^?3，E3的SPCity达24.6±5.6 μg m^?3。PM₁₀增量通常比PM_2.5大3—8%。MASP累积火归因负担每事件约133—251 μg m^?3 day，三事件合计IFS-MODIS为486.1、IFS-VIIRS为516.5、IFS-S4F为638.9，集合平均约547 μg m^?3 day；SPS尺度E3为186.2±29.8，SPCity为221.2±50.7。清单排序为S4F最强最接近观测，VIIRS居中，MODIS较低。O₃增量较小且异质，为8.9±3.5至17.7±6.0 μg m^?3，NO₂为1.1—7.3 μg m^?3。结论：生物质燃烧是持续贡献者；火启用改善模拟，但最强事件仍低估。

3.4 火排放表示控制模型性能。PM_2.5中，IFS-NOBB的r为0.21—0.59，偏差?5.20至?13.50 μg m^?3；火启用模拟r为0.58—0.79，偏差?5.70至+8.60 μg m^?3。IFS-S4F最好，r为0.66—0.79，RMSE为9.10—15.00 μg m^?3，其次为IFS-VIIRS和IFS-MODIS。PM₁₀呈同样层级。泰勒图显示PM_2.5和PM₁₀改善，CO改善但不一致；O₃和NO₂约束较差，NO₂持续负偏差，O₃系统性高估。AERONET显示AOT₅₀₀从8月初0.15—0.25增至8月底0.40—0.60，E3峰值0.80—1.00，而IFS-NOBB仅0.08—0.12；火启用模拟重现时间但低估峰值，排序仍为S4F>VIIRS>MODIS。结论：火清单必要且有益，但不充分；主要限制不是检测火影响，而是准确转化火活动为排放后表面和柱浓度，最严重复合事件限制最大。

讨论部分总结：研究认为生物质燃烧是2024年SPS极端污染的主要驱动因素，受控无火实验失败和火排放改善共同提供模型证据；该归因针对生物质燃烧排放类别，不解析SPS内与远上风火源的相对贡献。清单敏感性表明，S4F和VIIRS优于MODIS，VIIRS对小火更敏感，S4F多传感器和机器学习有优势，但结构不确定性仍大。模型限制方面，所有配置低估最强峰值，可能涉及阴燃排放低估、羽流上升方案不完整、卫星火检测采样限制；AOT时间相关高但量级低估，说明问题在排放量、垂直分布或大气处理。火活动与受体条件方面，大陆火活动大不一定产生更大城市影响，源—受体连通、边界层通风和积累时间更关键。化学复杂性方面，二次污染物尤其O₃响应不同于一次物种，火启用有时高估O₃；一次气溶胶重现更稳健，减少火排放不一定线性降低O₃暴露。空间异质性和分辨率方面，都市受体走廊改进最强，内陆偏差更明显，需与高分辨率区域降尺度结合。公共卫生和政策方面，PM_2.5远超WHO指南，健康风险显著；需改进实时火排放估计和业务预报，结合城市污染管理、区域火监测、排放表征和源—受体传输信息。

结论翻译：2024年8月至9月火灾季期间，巴西东南部极端空气污染事件受到生物质燃烧排放的强烈影响。通过结合地面观测、气溶胶柱测量、后向轨迹诊断和受控多清单大气模拟，研究人员表明，生物质燃烧在三次主要污染事件中对PM_2.5、PM₁₀和CO增强的相当大比例负责。排除火排放的模拟系统性地未能重现观测到的地面浓度和气溶胶光学厚度，表明模型中表示的非火排放不足以重现2024年圣保罗污染极端。后向轨迹分析进一步表明，到达圣保罗的气团经历了随时间变化的源—受体路径，包括巴西东南部较短区域路径和延伸穿越中南美火活跃区的较长路径。由于实验未对火排放进行地理标记，SPS内火和更远上风火的相对贡献不能唯一量化。相反，最严重城市影响出现在多空间尺度强烈火活动与有利传输配置和有利于污染物积累的气象条件同时发生时。清单间差异导致模拟浓度系统性差异，证实火排放表示强烈影响模型技巧和估计暴露。然而，所有配置都低估了最强事件，表明当前清单在最危险复合事件期间仍最不可靠，而这正是准确预报最关键的时候。更广泛意义超出本案例研究。未来人口密集受体区域的烟雾风险将取决于火活动变化如何与大气传输和有利于污染物积累的气象条件相互作用。因此，改进火排放估计及其大气处理的真实性对于可靠预报、暴露评估和缓解未来空气质量危机至关重要。2024年圣保罗事件进一步表明，有效预测不仅需要准确估计火排放量，还需要真实表示其空间分布、大气传输和向人口密集受体区域的输送。