《Anthropocene》:Human activities and intrinsic watershed characteristics shaped DOM dynamics in the wetland river system
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摘要人类活动与流域自身特征共同调控着湿地–河流系统中溶解性有机物(DOM)的动态变化,但在冷温带农业景观中的相关机制仍不清楚。本研究调查了在中国东北受人类扰动的挠力河流域中,有色可溶性有机物(CDOM)的时空变化及其环境控制因素,于三个月内对河道、农业沟渠和稻田进行了采样。通
摘要
人类活动与流域自身特征共同调控着湿地–河流系统中溶解性有机物(DOM)的动态变化,但在冷温带农业景观中的相关机制仍不清楚。本研究调查了在中国东北受人类扰动的挠力河流域中,有色可溶性有机物(CDOM)的时空变化及其环境控制因素,于三个月内对河道、农业沟渠和稻田进行了采样。通过EEM-PARAFAC、紫外–可见光谱和统计建模方法,共检测到五种荧光DOM组分(四种腐殖质类,一种色氨酸类),来源于陆源、湿源和自生源的组合贡献。CDOM浓度和组成呈现明显的季节性和沿程趋势,受湿地冲刷、土壤淋溶、光化学和生物转化等自然过程,以及人为扰动的驱动。农业水体表现出明显的农田径流带来的新鲜生物生产和营养盐富集信号。在耕作季节,氮素主要控制DOM化学性质;而在水文后期,DOM光学性质则主导溶解性有机碳动态变化。总体而言,流域自然属性和农业扰动共同调控DOM转化过程,冷温带农业湿地是土地利用、营养盐和水文连通性共同介导水生碳循环的关键界面。
引言
溶解性有机物(DOM)代表了水生有机化合物的复杂异质性池,在光合碳固存中发挥着根本性作用(Gon?alves-Araujo等,2015;Hilton和West,2020;Monteith等,2023)。作为微生物食物网的基本营养基质,DOM深刻影响着河流水网中的碳循环(Roshan和DeVries,2017)。有色可溶性有机物(CDOM,即DOM中的光活性组分)具有强烈的宽波段光吸收特性(Bai等,2017),改变水体的光学环境、光化学转化路径以及污染物的环境行为(Wang等,2014)。CDOM塑造了水下光场,屏蔽水生生物免受有害紫外线辐射,并主导天然水体的光学特征;其光吸收还进一步调控水下的光可获得性、光谱组成和热量分布(Mostofa等,2013;Bai等,2014;Gon?alves-Araujo等,2015;Zark和Dittmar,2018)。在功能上,CDOM介导碳循环、水生光学性质、初级和次级生产力、金属形态与毒性,以及消毒副产物的生成(Hansell和Carlson,2015)。DOM同时为水生微生物提供可利用的氮和磷,而人为营养盐负荷可刺激浮游植物和微生物代谢,提升初级生产力和新DOM的合成(Mostofa等,2013;Niememets等,2017;Freeman等,2024)。因此,阐明CDOM的化学特征和时空动态对于解构人为扰动与流域内在属性如何共同影响湿地–河流系统中水生碳循环和生态系统功能至关重要。
研究者通常采用特定波长的吸收系数作为CDOM浓度的定量指标,而荧光特征则作为理解其来源和分子组成的有价值示踪物(Helms等,2008;Bai等,2014)。因此,系统分析CDOM的吸收和荧光光谱可以全面揭示其化学性质和结构特征,同时展现支配水系统中CDOM转化的多过程复杂相互作用。通过将峰拾取、荧光区域积分和平行因子分析相结合,EEM光谱提供了一种识别DOM来源和组成特征的稳健方法(He和Hur,2015;Shu等,2025)。在当代分析方法中,激发–发射矩阵光谱联用平行因子分析(EEM-PARAFAC)已成为CDOM研究中一种强有力的方法学框架。该先进技术能够有效区分和表征CDOM组分,从而在湖泊、河流、河口和海洋等多种水生研究环境中得到广泛应用(Huang等,2015;Song等,2019;Liu等,2022;Ding等,2024)。在结构上,CDOM是一种复杂混合物,可操作性地分类为腐殖质类和蛋白质类组分(Cao等,2025)。腐殖质类组分支由异质性芳香族和脂肪族聚合网络组成,而蛋白质类组分主要与生物活性化合物相关(Jin等,2024)。在河流系统中,CDOM来源于两个主要来源:通过陆地径流输入的外源输入和通过浮游植物生物合成与细菌代谢活动产生的自源生产(Galí等,2016)。
DOM的分子复杂性源于数千种具有不同化学结构和反应特性的有机化合物(Catalá等,2015;Freeman等,2024)。这一异质性池可大致分为生物活性组分和惰性组分。生物活性组分快速被微生物矿化为CO2,从而促进大气–水体碳交换(Cao等,2023)。相反,惰性组分(如木质素、腐殖质和黑碳)形成持久碳储库,其中部分通过生物再加工形成(即微生物碳泵机制)。重要的是,CDOM动态(包括其产生、运输和转化)与磷和氮的生物地球化学循环表现出强烈耦合(Zhang等,2021)。因此,CDOM作为关键的生物地球化学枢纽,介导营养盐再生过程并维持河流系统中的微生物和浮游植物群落(Bao等,2023)。近期科学研究越来越关注阐明化学参数与CDOM特征之间的关系,众多当代研究已提供了相关证据(Tang等,2019;Zhang等,2025)。
早期研究已探索了三江平原冷温带湿地中溶解性有机碳(DOC)的分布模式。Xi等(2007)报道了环形湿地土壤剖面中土壤–水溶液的DOC分布。其观察结果表明,孔隙水DOC浓度随土壤深度先下降后上升,并从湿地边缘向中心线性增加。Zhao等(2010)强调了植物灰分在局部DOM循环中的关键作用,指出植物灰分中火释放的DOM可能驱动区域和全球尺度的环境变化。关于土壤有机碳(SOC),Ma等(2024)报道了三江平原平均SOC含量为13.48 g·kg?1;土地利用转换,特别是转为稻田,由于长期厌氧条件而显著促进了SOC积累,同时SOC空间变异性与SiO?含量、气候和铁氧化物密切相关。关于湿地地表水和土壤孔隙水,Guo等(2010)发现地表水中DOC浓度较高(季节性积水沼泽平均为47.82 mg·L?1,常年积水沼泽平均为34.84 mg·L?1),而0.3 m深度土壤水中两种沼泽类型的DOC差异相对较小(分别为20.25 mg·L?1和26.51 mg·L?1)。高土壤TOC/TN比值和低氧化还原电位被进一步确认为这些沼泽中DOC积累的关键驱动因素。总体而言,这些现有研究主要关注土壤和水体基质中的总量DOC浓度,但未系统表征DOM组成特征,也未阐明在自然流域背景条件和农业人为扰动共同调控下的DOM时空动态,这构成了中国东北三江平原冷温带湿地DOM研究的一个关键知识空白。
因此,本研究旨在推进对挠力河流域——中国东北一个典型冷温带湿地生态系统——中CDOM组成和动态的理解。为此,我们调查了该研究区域CDOM的来源、空间分布和环境控制因素。利用荧光指数(来自EEM-PARAFAC)和吸收系数,我们评估了CDOM组成和丰度的空间变异性,量化了陆源和水源贡献,并评估了其与环境参数的相关性。研究结果提供了补充现有研究的新见解,推进了我们对CDOM光谱化学特征及其在河流碳循环中作用的理解。
节选
采样
挠力河发源于中国东北同江市南部的沼泽地。研究流域位于冷温带大陆性季风气候区(Pei等,2025;Wang等,2016),年均气温为1.9°C。年降水量为500至600 mm,其中60%–70%发生在7月至9月,年蒸发量约为900 mm。该地区每年无霜期为125–140天,
环境因子的时空分布特征
对不同区域河水环境因子的分析揭示了显著的季节性变化。6月总溶解氮(TDN)浓度(3.56 ± 0.95 mg L?1)约为9月(0.76 ± 0.09 mg L?1)和10月(0.91 ± 0.08 mg L?1)的4–5倍,差异具有统计学意义(P < 0.001)。空间上,上游区域的TDN水平在9月和10月显著高于中游和下游区域,
结论
本研究利用EEM-PARAFAC表征了中国东北一个典型冷温带湿地河流水体中的荧光组分。共识别出五个组分:腐殖质类C1(Ex/Em:265,360/454 nm)、C2(250,295/395 nm)、C3(220/420 nm)、C4(335/420 nm)和色氨酸类C5(225,280/342 nm)。空间上,蛋白质类组分在上游水体中所占比例高于中游和下游区域。相比之下,腐殖质类组分在
作者贡献声明(CRediT)
肖敏:撰写——初稿,监督,方法学,调查研究,形式化分析,数据管理,概念构思。刘小龙:撰写——审阅与编辑,验证,调查研究,数据管理。王新初:撰写——审阅与编辑,资源,基金获取,数据管理。
利益冲突声明
作者声明,不存在已知的可能影响本文报告工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金的资助[42494824]。感谢李同学在样品分析方面提供的帮助。
肖敏|刘小龙|王新初