《Environmental Pollution》：Seasonal variations in groundwater arsenic occurrence, speciation, and human health risks under contrasting groundwater-level conditions in an arid irrigated aquifer
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•季节性地下水位与砷的存在形式和形态有关。•儿童的健康指数（HI）较高，而成人致癌风险（CR）较高。•高水位期（HWP）的平均CR高于低水位期（LWP）。引言源于地质的砷污染地下水威胁着近100个国家约2亿人的饮用水安全，包括中国、印度、越南和孟加拉国（Sultan等，202
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季节性地下水位与砷的存在形式和形态有关。
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儿童的健康指数（HI）较高，而成人致癌风险（CR）较高。
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高水位期（HWP）的平均CR高于低水位期（LWP）。
引言
源于地质的砷污染地下水威胁着近100个国家约2亿人的饮用水安全，包括中国、印度、越南和孟加拉国（Sultan等，2025；Wang和van Genuchten，2025；Yadav等，2024）。长期暴露于砷浓度超过世界卫生组织指导值（10 μg·L-1）的地下水中，会增加皮肤病变、心血管疾病和癌症的风险（Yüksel等，2018）。在中国，高砷地下水主要分布在湿润的冲积三角洲含水层（如珠江、长江和黄河三角洲）以及干旱内陆盆地（宁夏、山西和新疆）（Pi等，2026；Zhang等，2022；Zhi等，2026）。新疆是中国最具代表性的干旱地区之一。准噶尔盆地南缘的绿洲含水层已报告存在砷污染，该地区地下水砷浓度最高可达830 μg·L-1（Zhou等，2017）。
在地下水中，砷主要以无机形态砷酸盐[As(V)]和亚砷酸盐[As(III)]存在。这些形态在毒理学效应上有所不同，其中As(III)通常表现出比As(V)更大的毒性（Yüksel等，2018）。地下水砷富集通常与含砷铁矿物（如砷酸盐矿物）的还原溶解及随后砷的解吸有关。这些过程受pH值、微生物介导的氧化还原反应以及HCO3-和PO43-的竞争性吸附影响（Choi等，2026；Gao等，2020）。碱性条件和铁/锰（氢）氧化物的微生物还原会促进砷的释放（Zhi等，2026）。然而，竞争性含氧阴离子的作用仍存在争议。虽然PO43-对矿物表面的亲和力更强，但其浓度远低于HCO3-，因此其作用往往有限（Yin等，2022；Zhou等，2022）。在天山北部山前中部地区，富砷地下水主要分布在深部承压含水层中（Zhou等，2017）。然而，溶解铁浓度与砷浓度之间仅呈弱相关（Zhou等，2022），这表明仅靠铁还原可能无法完全解释砷的富集，还可能涉及其他水文地球化学过程。
除上述水文地球化学过程外，地下水位波动也可能通过改变地下水流场、氧化还原条件和水力连通性来影响砷的移动和形态转化（Buschmann等，2009；Quino等，2021；Yin等，2022；Zhi等，2026）。这些水文学变化对非承压含水层和承压含水层的响应可能有所不同。在非承压含水层中，地下水位变化可以更直接地改变沉积物的饱和度和局部氧化还原条件，从而影响含砷矿物反应、竞争性吸附以及As(V)/As(III)的分配（Quino等，2021；Yin等，2022）。在承压含水层中，地下水位或水压头的变化并不一定使含水层沉积物直接暴露于大气氧中；相反，抽水引起的水力梯度变化和含水层间交换可能改变水-岩相互作用和局部氧化还原条件，从而影响砷的移动和形态转化（Smith等，2018）。在干旱绿洲灌溉区，地下水动态主要受季节性灌溉回归水和地下水抽采的影响。这些水文学和水文地球化学变化可能导致溶解砷浓度和As(V)/As(III)分配的季节性差异。总溶解砷浓度的变化随后可能在不同的地下水位条件下改变饮用水暴露量和相关的健康风险。尽管地下水位动态与砷移动之间的关系已在季风洪泛区和三角洲含水层中得到广泛研究（Yang等，2020；Zheng等，2018；Zhi等，2026），但其在干旱地区受密集灌溉和地下水开采影响的深部承压含水层系统中的作用仍缺乏深入了解。特别是，由灌溉和抽水引起的地下水位波动如何与砷存在形式和形态的季节性变化相关，以及这些变化是否对应于地下水砷暴露和相关健康风险的差异，仍不清楚。
尽管在农村饮用水改善方面投入了大量资金，但砷中毒仍然是新疆的公共卫生问题。根据2024年《中国健康统计年鉴》，2023年报告的砷中毒病例为100例，比2015年增加了47例。这一持续存在的公共卫生负担凸显了加深我们对密集灌溉含水层中地下水砷存在形式和形态理解的需要。此前对天山北部山前中部地区的研究主要考察了地下水砷的分布、迁移和水文地球化学演化（Lei等，2022；Yang等，2025；Zhou等，2017；Zhou等，2022）。该地区是中国西北最大的灌溉农业绿洲之一，耕地面积达52,423.9 km2，占新疆总耕地面积的19.5%。然而，在不同地下水位条件下砷浓度和形态的季节性变化及其与饮用水暴露风险的关系仍未得到充分了解。基于上述机制，我们假设非承压含水层对季节性水文变化的响应更为直接，而承压含水层中砷的季节性变化是叠加在主要以地质来源为主的背景之上。总砷浓度的季节性差异可能进一步导致高水位期（HWP）和低水位期（LWP）之间暴露风险的差异。据此，本研究旨在：（1）表征地下水砷的时空分布和水文地球化学控制因素；（2）考察非承压和承压含水层环境下地下水位、氧化还原条件、砷浓度和形态的季节性变化及其关联性；（3）基于HWP和LWP期间总砷暴露评估概率性人体健康风险。研究成果可为干旱灌溉地区地下水可持续管理和饮用水保护提供科学依据。
章节摘要
研究区域
天山北部山前中部地区位于新疆准噶尔盆地南缘（83°54′–88°44′E，43°20′–45°40′N）。该地区南临天山山脉，北接古尔班通古特沙漠，涵盖约2.92×104 km2的绿洲带。该地区气候呈典型半干旱特征，年平均降水量为416.6 mm。北天山山脉是主要补给区，
地下水区域水化学特征
研究区中段地下水pH值在6.35至9.53之间（均值：8.06），Eh值在–216.3至480.3 mV之间（均值：99.1 mV）。TDS值在97至4680 mg·L-1之间（均值：651.1 mg·L-1），表明总体呈淡水特征（TDS < 1000 mg·L-1）。物理化学分析表明地下水呈弱碱性，氧化还原条件范围较广（图2）。地下水砷浓度在0.06至887.0 μg·L-1之间（均值：11.2 μg·L-1
结论
本研究建立了基于UNMIX的水文地球化学因子分析、水文地球化学分析和二维Monte Carlo模拟（2D-MCS）的综合框架，以表征天山北部山前中部地区地下水砷富集及关联的人体健康风险。通过将参数不确定性与固有变异性分离，2D-MCS比常规1D-MCS提供了更明确的特征不确定性表征。
UNMIX解析出a
CRediT作者贡献声明
Mi Lei：撰写初稿、调查研究、获取资金、形式分析、数据管理。 Yinzhu Zhou：撰写与审稿及编辑、可视化、形式分析、数据管理。 Zixuan Qi：撰写与审稿及编辑、可视化、数据管理、概念构思。 Jinlong Zhou：撰写与审稿及编辑、验证、监督、项目管理、调查研究、数据管理。 Yanpeng Cai：撰写与审稿及编辑、可视化、方法学、概念构思。 Qing Pan：
未引用参考文献
Bo等，2025；Buschmann和Berg，2009；Ma等，2018；Usto?lu等，2025。
利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本文所报告工作的经济利益或个人关系方面的竞争关系。
竞争利益声明
? 作者声明没有已知的可能影响本文所报告工作的经济利益或个人关系方面的竞争关系。
致谢
我们衷心感谢新疆人才发展基金"天池英才"引进计划、新疆水利工程安全与水资源灾害防控重点实验室2024年开放研究项目（ZDSYS-YIS-2024-12）以及新疆水资源基础调查启动项目（HYGJ-ZFCG-2024-036）提供的资金支持。资助方未参与研究设计、数据收集与分析、结果解释、稿件撰写或决策
Mi Lei|Yinzhu Zhou|Zixuan Qi|Jinlong Zhou|Yanpeng Cai|Qing Pan
