《Environmental Research》：Functional upcycling of nanomodified cementitious waste into recycled aggregate with multiscale reinforcement and environmental performance assessment
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•氧化石墨烯（GO）改性的水泥基废料被升级为再生细骨料。•金属可及孔隙率和界面孔隙富集程度降低。•平均抗压强度和抗折强度分别提高27.39%和21.95%。•深度学习和分子模拟支持可能的增强机制。•40%的砂替代率可将成本降低15.97%，并将强度归一化的温室气体排放/潜在生
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氧化石墨烯（GO）改性的水泥基废料被升级为再生细骨料。
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金属可及孔隙率和界面孔隙富集程度降低。
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平均抗压强度和抗折强度分别提高27.39%和21.95%。
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深度学习和分子模拟支持可能的增强机制。
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40%的砂替代率可将成本降低15.97%，并将强度归一化的温室气体排放/潜在生态危害降低超过21%。
引言
随着建筑行业持续向低碳发展和循环利用方向推进，水泥基材料的性能提升以及水泥基产品服役期末的回收再利用已成为水泥基复合材料领域的重要课题（Khan等，2024；Perera和Ranjith，2025）。近年来，氧化石墨烯（GO）因其力学增强效应、成核诱导能力以及水化产物形成与演化的调控作用，被广泛应用于改性水泥基材料（Gao等，2025a；Suh等，2025），显示出提升基体致密度和力学性能的巨大潜力（Sheikh等，2026）。然而，这些纳米改性水泥基材料在服役后同样会成为建筑废料，其高附加值再利用不仅对于节约自然资源和减少固废具有重要意义，而且对于发展低碳建筑材料也至关重要（Rodriguez-Morales等，2024）。先前的研究表明，将废弃水泥基材料经破碎筛分后获得的再生混凝土颗粒（RCP）可作为部分细骨料替代天然砂使用，为闭环回收提供了可行的途径（Gao等，2026a）。然而，RCP具有复杂的多尺度孔隙结构和非均质成分（Mao等，2024a）。RCP与新拌水泥浆体之间新形成的界面过渡区（ITZ）直接影响再生体系中的荷载传递、裂纹扩展和损伤演化（Lu等，2024a）。因此，有必要从孔隙结构与界面特性耦合效应的角度揭示再生纳米改性水泥基材料的性能演化机制，从而为微观结构设计和进一步的工程评估提供机理洞察（Devapura等，2025）。
在纳米改性水泥基材料中，GO显著的增强潜力主要源于其二维片状结构、高比表面积和丰富的含氧官能团所带来的多重界面调控效应（Dai等，2025；Suh等，2023；Alex等，2022）。Fu等发现，GO可通过其高比表面积和表面含氧官能团催化并调控水泥水化过程，从而促进水化产物的形成和微观结构重构，提高基体致密度（Fu等，2023）。Wang等进一步报道，GO的增强效率与其分散状态密切相关（Wang和Zhong，2023）。良好分散的GO纳米片可桥接水化产物、偏转裂纹并传递应力，从而提高水泥基材料的抗裂性能和承载能力（Roudi等，2025）。Gao等发现，通过GO包覆再生混凝土粉将GO改性效应集中于界面过渡区，可显著提高复合体系的微观结构（Gao等，2025a）。GO的成核和孔隙填充效应使孔隙率降低了9.4%–20.3%，而其裂纹桥接效应使破坏位置从RCP-水泥基体界面转移至C-S-H基体。这些研究表明，GO改性不仅体现为强度提升，本质上还受水化调控、孔隙细化、界面致密化和抑制裂纹扩展的耦合效应所支配（Im等，2025；Cheng等，2025）。
然而，GO在原水泥基材料中的增强效应并不意味着该效应在回收过程中能完全保留（Gao等，2026a；Yu等，2025a）。由GO改性水泥砂浆经破碎筛分制成的氧化石墨烯改性再生混凝土颗粒（GO-RCP）不再代表单一的纳米改性基体（Lu等，2024b）。相反，GO-RCP构成了一种多相再生材料，包含旧水化产物、残余未水化颗粒、原始孔隙、破碎诱导的微裂纹以及可能残留的GO纳米片（Jiang等，2022；Li等，2023）。在此过程中，GO纳米片可能仍可通过残余成核位点、界面桥接或微填充效应参与新基体的结构重构（Wang等，2025a）。同时，机械破碎可能导致GO纳米片断裂、卷曲、团聚或从其原始界面区域脱落，从而导致其原有增强效应的衰减甚至形成局部缺陷（Zhang等，2023）。因此，GO-RCP对新型水泥基材料的影响仍不确定。其机制不能简单视为RCP的颗粒填充效应，也不能直接从GO在原水泥基材料中的增强机制进行外推（Mao等，2024b；Sun等，2021）。特别是当GO-RCP作为细骨料替代天然砂使用时，它不仅改变了颗粒堆积和内部孔隙结构，还重构了再生颗粒与新水泥浆体之间的界面过渡区。该界面区域可能成为决定力学性能改善或恶化的关键因素（Qu等，2025；Ma等，2023）。
基于上述问题，本研究调查了由普通水泥砂浆和GO改性水泥砂浆经破碎筛分获得的RCP及GO-RCP。将两者分别作为部分天然砂替代料，评估其对水泥基材料力学性能、孔隙结构和界面过渡区（ITZ）特性的影响。本研究的具体贡献在于：调查引入母体砂浆中的GO相关改性在破碎和再利用后是否仍可被检测到，并通过多尺度综合框架评估其在再生体系中的可能功能相关性。本研究结合了定量微观结构图像分析、CNN-DTD解析、分形分析、分子动力学模拟以及筛选级环境评估，在多个尺度上考察再生材料。通过对比RCP与GO-RCP，本研究旨在考察GO相关特征在回收后是否仍可被检测，研究这些特征与再生体系微观结构和力学性能之间的可能关联，并评估将纳米改性水泥基废料作为再生细骨料再利用的潜力。
章节摘要
材料
胶凝材料采用由江苏南通海螺水泥有限公司生产的普通硅酸盐水泥（P.O 42.5），符合中国国家标准GB 175。其主要化学成分见表1。细骨料采用符合GB/T 17671标准的ISO标准砂，其物理性质见表2。工业级氧化石墨烯（GO）作为纳米增强组分使用，其标称性能汇总于表3。实验室自来水和一种
GO-RCP中GO相关特征的表征
拉曼光谱表明，GO-RCP在破碎筛分后仍保留了可区分的碳相关结构特征。如图4a所示，RCP和GO-RCP在1200–1600 cm?1区域均表现出显著的拉曼带，表明两种再生材料中均存在碳相关结构。与RCP相比，GO-RCP在该区域表现出更显著且更宽的光谱响应，反映了GO改性后局部碳相关结构环境的差异。
局限性及未来研究展望
本研究提供了实验室证据，表明使用GO-RCP作为再生细骨料可以改善28天力学性能和微观结构，同时促进废料再利用和天然砂保护。然而，GO保留率的评估为定性分析，需要进一步量化以明确残余GO的贡献。场金属-BSE方法测量的是成像分辨率范围内的金属可及孔隙率而非总孔隙率，且压力引起的变化无法
结论
本研究考察了由GO改性水泥砂浆经破碎筛分获得的GO-RCP。将GO-RCP作为部分细骨料替代天然砂，评估其对孔隙结构、界面特性、力学性能以及筛选级经济和环境性能的影响。在孔隙结构、ITZ特性、图像衍生的微观结构特征、力学性能及原子尺度界面之间建立了多尺度关联。
CRediT作者贡献声明
包广东：初稿撰写、可视化、验证、方法论、调查研究、形式化分析、数据管理、概念构思。刘子朔：审阅与编辑、可视化、验证、调查研究、形式化分析、数据管理。Ida Jagne：审阅与编辑、可视化、验证、调查研究、数据管理。林军林：审阅与编辑、指导、软件、方法论。刘炎明：审阅与编辑、指导、软件，
利益冲突声明
作者声明，不存在可能被认为影响本文所报告工作的已知竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号：52408271）的支持。
包广东|刘子朔|Ida Jagne|林军林|刘炎明|孙浩|高远
