基于机器学习势的GaN/金刚石异质结构中界面热阻的热与机械调控

《International Journal of Heat and Mass Transfer》：Thermal and mechanical modulation of interfacial thermal resistance in GaN/diamond heterostructures based on machine learning potentials

　　【摘要要点】- 高精度NEP（神经进化势）在GaN/金刚石体系上表现优于Tersoff势。- 相比C–Ga界面，C–N界面凭借更好的态密度匹配，界面热阻（ITR）低约20%。- 600 K温度可使态密度重叠度提升3.65%，从而降低界面热阻。- 8 GPa压缩应力通过声子硬化效应，将界面热阻降至2.1 m2·K·GW?1以下。- 热-力耦合调控可有效最小化GaN/金刚石的界面热阻。引言随着宽禁带半导体技术的快速发展，氮化镓（GaN）已成为下一代高频、高功率电子设备（包括无线通信、雷达系统和固态电力变换器）的基础核心材料[1-3]。这主要得益于其优异的击穿电场强度、高的饱和电子漂移速度以及出色的热稳定性。然而，随着器件架构向更高集成密度和更小型化方向激进缩减，导电沟道内非均匀的瞬态发热日益显著，导致局部热通量急剧升高，可轻易超过300 kW·cm?2，并引发严重的局部热点现象[4]。这种严重的热累积已成为制约GaN基器件综合性能、长期可靠性和使用寿命的主要瓶颈[5]。传统衬底材料因本征热导率较低，已无法满足高功率条件下严苛的散热需求。金刚石具有高达2000 W·m?1·K?1的本征热导率，因此将GaN与金刚石结合作为散热衬底，已成为突破高功率电子散热瓶颈最具吸引力的范式[6-11]。然而，GaN与金刚石在晶格常数与热膨胀系数方面存在显著失配。这种失配不可避免地会在异质结处引入严重的声子失配和结构无序[12]。因此，异质界面处产生的显著界面热阻（ITR）成为阻碍GaN/金刚石异质结构整体散热效率的主要障碍[13]。更重要的是，在器件实际生长、微加工及运行寿命周期中，加工冷却曲线与热膨胀系数失配的共同作用，必然在界面核心处产生复杂的热-力耦合应力和残余应力，其量级常可达数百MPa甚至数GPa[14-16]。这种应力状态会通过改变原子间距和声子频率谱显著改变跨界面热输运行为[17]。然而，外界压力和环境温度如何协同调控GaN/金刚石界面热阻的微观协同机制仍未得到系统探索。阐明这些机制对于实现GaN器件的高效精准热管理至关重要。迄今为止，经典分子动力学（MD）模拟已被广泛用于探测异质界面处原子尺度的热输运网络[18-21]。早期模拟中，传统经验势函数，特别是Tersoff势，被广泛用于描述GaN/金刚石体系中的原子间相互作用[22,23]。然而，这些传统经验势通常是基于有限的力学或结构基态数据拟合的参数化结果，本质上缺乏准确捕捉晶格非谐效应的保真度，这一物理局限导致对材料本征热性质的严重低估，进而削弱了对跨界面声子散射与输运动力学的准确预测能力[24]。近年来，基于第一性原理密度泛函理论（DFT）计算所构建的全面数据集训练出的机器学习势（MLPs）成为克服上述挑战的革命性方案[25]。在各种MLP框架中，神经进化势（NEP）模型凭借其出色的非线性映射能力和极低的计算成本而脱颖而出[26,27]。这些优势使其在进行大规模MD模拟的同时仍保持接近DFT的精度。GaN/金刚石界面的热学性能已被广泛研究[28-31]。例如，Sun等[32]基于NEP模型评估了跨界面热输运行为。在力学行为方面，Ji等[33]利用NEP研究了GaN/金刚石界面的力学性能。Yu等[34]进一步提出了一种可调节界面热导率的机械热开关。即便如此，公开文献中仍明显缺乏一个专用于热-力耦合条件下GaN/金刚石异质界面的高精度、综合性NEP模型。尤其是，压缩应力对界面热阻的定量影响及其背后的声子尺度物理机制尚未被彻底厘清，压力调控与温度调控机制之间的内在关联与差异也理解不足。为解决这些关键科学问题，本工作首先基于涵盖六种代表性异质界面构型的综合性从头算数据集，构建了一个高精度、高可迁移性的NEP机器学习势，并通过声子色散、热导率等多维度准则严格验证了其可靠性。基于该验证框架，采用非平衡分子动力学（NEMD）模拟系统研究了温度和压缩应力对GaN/金刚石界面热阻的调控规律，定量比较了不同界面构型之间的热阻差异，并通过声子态密度（PDOS）分析揭示其物理根源。同时，综合运用PDOS、声子参与率（PPR）和总声子参与贡献（TPPC）等谱分析工具，从微观视角全面解构了界面热阻降低背后的声子动力学本质。最后，通过模拟高分辨率透射电镜（HRTEM）和高角环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）图像，直接提供了压力诱导界面结构演化的原子尺度证据，并阐明了热-力耦合调控机制对优化高功率GaN/金刚石电子散热性能的深远工程意义。本研究所揭示的物理洞见与耦合机制，为宽禁带半导体器件的结构应力工程与高性能界面设计提供了必要的理论指导。【章节摘要】机器学习势的性能与训练需要说明的是，本工作所使用的NEP模型是独立于我们先前研究中报道的势函数（该势函数仅针对力学性能）[33]进行训练的。此处，NEP是在为热-力耦合条件量身定制的扩展数据集上训练的。通过在高温（300–600 K）和单轴压缩应力（0–10 GPa）条件下采样的原子构型，该模型在热输运方面实现了更高的精度和可迁移性。块体材料的热学性能声子色散关系是评估原子间势可靠性的基本热学性质之一。如图3(a)和3(b)所示，使用NEP模型计算的GaN和金刚石的声子色散曲线与DFT参考结果高度一致。这种一致性充分验证了所开发的MLP在准确预测两种材料声子能带结构方面的可靠性，为后续热...结论本工作采用NEP结合NEMD模拟，系统研究了温度和压力对GaN/金刚石异质结构界面热阻的影响，并从声子动力学角度全面阐明了微观层面的热-力耦合调控机制。为确保对原子间相互作用的高保真描述，构建了全面的训练数据集，涵盖GaN块体、金刚石块体以及六种...CRediT作者贡献声明Ji Shengnan（纪盛南）：原稿撰写、方法学、概念构思；Ai Qing（艾青）：审阅与编辑、监督、资金获取；Zeng Bowei（曾博伟）：形式化分析、数据整理；Chen Jialong（陈家龙）：可视化、软件；Liu Meng（刘梦）：验证；Liu Xiangyu（刘湘宇）：调查研究；Shuai Yong（帅永）：项目管理。利益冲突声明作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知经济利益冲突或个人关系。致谢本工作得到了国家重点研发计划（项目编号：2022YFC2204300）和国家自然科学基金（项目编号：52476066、52406077）的支持。作者：纪盛南｜艾青｜曾博伟｜陈家龙｜刘梦｜刘湘宇｜帅永