《Journal of Chromatography A》：Data Fusion of High-Performance Liquid Chromatography and Near-Infrared Spectroscopy with Explainable Machine Learning for Commercial Origin Authentication of Cimicifugae Rhizoma
编辑推荐：
•液相色谱与近红外光谱数据融合，共550个样品。•中层融合：0/110个错误；与最佳单源基线无法区分。•SHAP将模型重要性的66.0%归因于HPLC，34.0%归因于NIR。•平台归因在26次扰动下保持稳定（HPLC 65.6 ± 2.7%）。•基于匈牙利匹配的PCA载荷稳
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液相色谱与近红外光谱数据融合，共550个样品。
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中层融合：0/110个错误；与最佳单源基线无法区分。
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SHAP将模型重要性的66.0%归因于HPLC，34.0%归因于NIR。
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平台归因在26次扰动下保持稳定（HPLC 65.6 ± 2.7%）。
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基于匈牙利匹配的PCA载荷稳定性：平均|r| > 0.97。
引言
多仪器分析策略越来越多地应用于复杂样品的真实性鉴定，因为单一技术无法捕获所有与化学相关的信息。数据融合——即对互补分析数据流的系统性整合——已被形式化为三个层次化的策略[1]：低层（原始拼接）、中层（特征提取后拼接）和高层（模型级决策的组合）。这些策略在食品鉴定、环境监测和植物质量评估中均已展现了其价值[2,3]，然而一个根本性的方法学问题仍未解决：在多源融合框架中，每种分析模态对最终分类决策的相对贡献是什么？
这一问题具有超越学术兴趣的实际意义。当多种仪器同时部署时，了解各来源的贡献有助于资源配置决策——是增加色谱能力、扩展光谱覆盖范围，还是加强靶向标志物面板。近红外（NIR）光谱捕获所有X–H官能团的集体振动倍频，提供快速、非破坏性的表征，与色谱分离形成互补[4]，已被广泛应用于传统中药的质量控制[5]，包括物种鉴定和产地鉴别[6]。尽管NIR具有速度快、样品前处理少的优势，但液相色谱提供了NIR无法匹及的化学分辨能力——即单个化合物的鉴定和定量——这就是为什么两个平台都保留在融合框架中：方法学问题不在于NIR能否取代色谱，而在于两个平台是否提供了互补而非冗余的信息。将NIR与其他分析技术——色谱、红外光谱、质谱和电子鼻——相结合的多源数据融合已在多种植物材料中展现出增强的鉴定能力，包括丹参[7]、白术[8]、忍冬花[9]、三七[10]和乌头[11]。近期的综述已系统考察了用于中药质量评估的数据融合策略[12,13]，以及色谱指纹技术的进展[14]和整合互补分析平台的双指纹方法[15,16]。然而，现有的融合研究仅报告了总体分类性能优于单源基线的改善，很少有研究尝试进行定量的来源级归因。SHAP（SHapley加性解释），基于合作博弈论，为将模型预测归因于单个特征提供了理论上有原则的框架[17]。对于基于树的集成分类器，TreeExplainer可实现精确的SHAP值计算[18]。在多仪器数据融合的背景下，特征来源于根本不同的分析技术（色谱、光谱、定量），按来源模态聚合SHAP值可获得定量的来源贡献估计。据我们所知，基于第3.3节所述文献检索，这一特定组合——严格数据分离下的SHAP来源归因及其稳定性的定量评估——尚未见多仪器植物鉴定领域的报道；我们将其表述为检索范围的陈述，而非绝对优先权的主张。
本研究使用真实的多种仪器数据集来解决来源归因问题：来自11个中国省份的550个黑升麻根茎（升麻）样品，每个样品由两种互补的分析平台表征——高效液相色谱紫外检测（HPLC-UV，提供非靶向色谱指纹和靶向酚酸峰面积分析作为同一化学分离的两种特征表示）和傅里叶变换近红外（FT-NIR）光谱（从独立的物理原理提供整体分子振动信息）。升麻是一部药典中药[19]，被认可由三个官方植物种组成[20]，它们在中国地理上分区分布，使其成为一种按采集省份商业交易的多产地药材。由于个别批次未进行物种鉴定，物种身份和采集省份在可用材料中相互混淆；此处所建模的鉴别相应地是一个与采集省份相关的物种-产地复合信号，这对应于该药材实际商业鉴定任务，而非纯粹的地理信号。《中国药典》规定异阿魏酸为定量标志物，但全面的化学成分分析研究已表征了更广泛的成分范围[21]。
我们在标准固定440/110训练/测试留出的设定下评估了九种融合策略，涵盖单平台基线、双源组合以及完整的两平台特征级、中层和高层架构融合，所有预处理和模型拟合均限制在训练分区内，SHAP在留出样本上计算（2.5 验证策略，2.6 SHAP分析）。由于在此设定下预期的接近天花板级准确率限制了单次划分显著性检验的功效，固定留出方案辅以重复重采样、置信区间和配对划分级检验；对SHAP归因在不同随机种子、分类器和主成分分析（PCA）维度下的系统性稳健性分析；以及通过匈牙利算法匹配进行的定量PCA载荷稳定性评估。PCA载荷反向映射独立追溯了模型识别的判别特征到特定的保留时间区域和振动带。
本研究解决五个相互关联的问题：(1) 在标准固定留出设计下，哪种融合架构实现最稳健的分类？(2) 双平台融合是否提供了超越最佳单平台模型的互补信息？(3) 严格数据分离下的SHAP分析能否定量分解来源贡献，这些归因有多稳定？(4) PCA载荷模式在数据划分之间是否稳定，能否定量评估其稳定性？(5) 数据驱动的判别特征在多大程度上映射到两个独立分析平台上化学可解释的信号？
章节片段
样品采集与制备
在2024年收获季节，从全国11个省份采集了550个升麻样品（每省50个）：云南（YN）、内蒙古（NM）、吉林（JL）、四川（SC）、河北（HB）、河南（HN）、甘肃（GS）、西藏（XZ）、辽宁（LN）、陕西（SX）和黑龙江（HLJ）。《中国药典》（2020版）认可升麻的三个官方植物来源[19]：Cimicifuga foetida L.（川升麻）、C. heracleifolia Kom.（关
酚酸谱的省份间差异
单因素方差分析（ANOVA）确认所有三个标志物的省份间差异显著（咖啡酸F = 1,746.8，阿魏酸F = 2,980.6，异阿魏酸F = 648.0；均p < 0.001），效应量较大（η2 = 0.9701、0.9822和0.9232，分别对应）。由于Levene检验表明咖啡酸（p = 1.94 × 10???）和阿魏酸（p = 8.91 × 10?2?）不满足方差齐性假设，因此也应用了Welch's ANOVA；结论未发生变化（p = 6.69 × 10?1?2和
结论
本研究表明，在双平台数据融合框架内，基于SHAP的来源归因可以量化模型对每个分析来源所赋予的决策权重，并且——通过系统性扰动分析——可以评估这种分配的稳定性。基于来自11个中国省份的550个升麻样品，采用随机森林的中层融合在110个样本的留出集上未出现错误（95% CI 96.7–100%），但这并未使其与最佳单源基线区分开来，后者
CRediT作者声明
乔有夫：概念化、方法论、软件、验证、形式化分析、调查研究、数据整理、撰写——原稿、撰写——审校与编辑、可视化。沈宏宽：资源、撰写——审校与编辑、项目管理。孙长海：概念化、撰写——审校与编辑、监督、项目管理、资金获取。
数据可用性
支持本研究结果的数据可向通讯作者合理请求获取。
生成式AI及AI辅助技术在稿件撰写过程中的声明
在本工作准备过程中，作者使用了Claude（Anthropic）来协助英文语言编辑、参考文献格式化和稿件修改。使用此工具后，作者对所审校和编辑的内容进行了审查和修改，并对已发表文章的内容承担全部责任。
CRediT作者贡献声明
乔有夫：撰写——审校与编辑、验证、数据整理、概念化。沈宏宽：可视化、软件、资源、资金获取、概念化。孙长海：撰写——审校与编辑、资源、资金获取。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金黑龙江省（项目编号：LH2024H004）的支持。
乔有夫|沈宏宽|孙长海
