尺寸与形状指标（SSM）：一种通过低成本显微镜技术将颗粒形貌与水泥基粉末性能相关联的基于图像描述符

《Powder Technology》：Size and shape metric (SS M): an image-based descriptor for linking particle morphology to performance of cementitious powders via low-cost microscopy

　　

• 低成本光学显微术可定量测量颗粒尺寸，同时在激光衍射（LD）之外额外提供形状和形态信息。
• 本文提出了一种新的"尺寸与形状指标"（SSM），将颗粒尺寸、形状和细度整合为一个单一的描述符。
• SSM能够捕捉研磨诱导的形态变化，这些变化与单种水泥的水化放热、早期强度和流变响应之间存在强相关性。
• 在成分各异的多种水泥中，SSM对屈服应力的预测比放热量或强度更具一致性，凸显了水泥特有的化学组成和反应活性所产生的影响。
• 所提出的成像框架可扩展应用于硅灰等矿物掺合料及其他粉体材料，用于形态引导的表征。

引言

颗粒尺度的几何形态从根本上决定了颗粒材料的力学行为[1]、[2]、[3]、[4]，影响着矿物加工[5]、粉末冶金[6]、药用粉末[7]、增材制造[8]以及水泥基系统[9]、[10]等多个领域的关键物理和力学响应。水泥是地球上使用最广泛的建筑材料，是一种颗粒固体，其性能与颗粒尺度属性密切相关[11]、[12]。细磨熟料颗粒的水化过程控制着早期反应活性、凝结和长期强度，而颗粒几何形态和空间分布则调节需水量、流变性和微观结构演化[13]。这些相互依存的现象共同由颗粒尺寸、形状和细度所决定。联合量化这些属性，或许能够实现对水泥行为更为完整且基于物理本质的描述：尺寸决定表面反应活性、流变性能[14]和堆积效率[15]；形状影响颗粒间力学行为和流动特性[16]、[17]、[18]；细度则决定了可用于溶解和成核的界面面积[19]、[20]。对这些耦合属性的统一理解，有助于将颗粒尺度几何形态与宏观性能联系起来，并在微观结构演化与宏观性能（如工作性、凝结动力学和长期强度）之间建立桥梁。

在这一框架下，颗粒粒径分布（PSD）长期以来一直是水泥的主要描述参数之一，通常被解释为细度和潜在反应性的度量。大量研究表明，PSD和比表面积（SSA）主导着水化动力学、放热量、孔隙细化以及强度发展，较细的水泥表现出加速水化和更致密的微观结构[21]。这些基于尺寸的参数还控制分散性、堆积效率和超塑化剂吸附，从而直接影响流变性和流动性[22]、[23]、[24]、[25]。然而，PSD和SSA仅提供了水泥微观结构的部分表征，因为它们忽略了颗粒形状和由颗粒数量导出的细度特征，而这两者同样可能影响水化过程中的溶解动力学、堆积机制和渗流行为。

测定PSD最常用的技术——激光衍射（LD），基于颗粒与悬浮介质之间的折射率对比，通过光散射来估算颗粒尺寸[26]。尽管LD快速且具有可重复性，但它假设颗粒为球形且光学均质，这一近似对于水泥这种多相、棱角状且具有复杂光学响应的体系而言并不适用[27]。因此，报告的等效球径可能无法准确反映真实的粒径分布。此外，LD无法直接分辨单个颗粒的形态特征，包括形状和取向，而这些特征可能影响水化和流变性[28]。在当前实践中，细度通常采用ASTM C430[29]和ASTM C204[30]进行评估，前者仅量化粗筛余，后者仅测量整体比表面积，均无法提供关于粒径分布或形态的直接信息。综合的PSD数据通常甚至不出现在水泥厂的产品说明中，进一步限制了对真实颗粒尺度特性的了解。此外，LD仪器的高资本成本，通常在5万至7万美元量级（参见表S1），限制了其可及性，尤其对小型实验室及工业用户而言更是如此。最后，实验伪影，包括超声处理过程中引入的气泡和折射率不匹配，可能进一步扭曲测量结果并掩盖潜在的形态效应，凸显了对能够明确解析颗粒几何形态的表征方法的迫切需求。

高分辨率成像和数字分析技术彻底改变了颗粒表征方法，使其能够以高统计置信度在广泛的长度尺度上直接量化颗粒几何形态[31]。早期的成像研究受限于低分辨率、有限样本量和人工分割，导致显著的统计偏差。尽管这些方法在制药、采矿和增材制造领域被广泛使用，但在水泥基系统中的应用仍然有限，尽管颗粒几何形态对溶解、早期水化、流变性和力学性能具有重要影响[16]。三维成像研究表明，水泥颗粒形状影响水化过程、相组成和流变性，较细的颗粒更加椭长[17]，形状参数与贝利特含量和水化行为相关[32]。模拟研究进一步显示，具有原始非球形几何形态的颗粒与水化的球形颗粒在水化和渗流行为上存在差异，而球形颗粒会降低浆体的屈服应力[16]。类似观察也延伸至矿物掺合料（SCMs），其中颗粒形态发挥关键作用；例如，煅烧粘土的火山灰反应活性[33]以及粉煤灰中的无定形含量均已表明与颗粒尺寸和形状相关[34]。尽管已有这些认识，但一个系统性地将颗粒形状与水化、性能和研磨优化联系起来的框架仍然缺失。

对水泥颗粒尺寸和形状对性能影响的研究之所以有限，在很大程度上是方法学上的原因。精确的三维形状表征通常需要高分辨率技术，如X射线显微断层扫描，而这类技术昂贵、计算量巨大且涉及复杂的重建流程。因此，迫切需要一种简单、易获取且低成本的成像框架，能够在具有统计意义的尺度上同时捕获颗粒尺寸和形状，从而弥合高分辨率成像与实用水泥表征之间的差距。最近，Baten和Garg[35]为砂颗粒引入了一种基于低成本光学图像的方法，并提出了一种简单参数——"颗粒形状指标"（PSM），该参数与砂浆流变性、强度和耐久性之间表现出强相关性。将类似的框架应用于水泥基颗粒，将为商业LD分析仪提供一种可获取且性价比高的替代方案，使其更易于推广，特别是在资源有限的条件下。

在本研究中，我们提出了一种低成本光学显微术框架（< 500美元），能够实现水泥颗粒的具有统计代表性的分析，提取关键物理属性——颗粒尺寸、形状和细度，作为传统激光衍射方法的综合替代方案（图1）。该框架在24个独特样品（6种水泥 × 4种研磨时长）中进行了验证，与LD结果表现出高度一致性（D10和D50误差在± 1 μm以内），同时额外提供了几何各向异性和颗粒细度（PFD）的信息。我们引入了复合尺寸与形状指标，SSM = PFD × PSM_Span，将颗粒细度、形态和各向同性整合为一个物理上可解释的单一描述符。与传统的D50或比表面积等指标不同，SSM为微观结构细化与宏观性能指标（包括早期水化、抗压强度和流变行为）之间的关联提供了统一基础。具体而言，水泥特异性SSM随研磨的演化与累积放热量的增加（8–102 J/g，R2 ≥ 0.88）、早期抗压强度（1.2–6.3 MPa，R2 ≥ 0.81）和屈服应力（30–70 Pa，R2 ≥ 0.94）表现出强相关性，证明了SSM将颗粒尺度形态与性能联系起来的跨水泥体系的能力。总体而言，SSM提供了一个稳健、低成本且可扩展的参数，将颗粒几何形态与水化、强度和流变性联系起来，支持形态驱动的水泥设计和质量控制。

材料

本研究考察了6种市售II类水泥（C1–C6）。采用激光衍射（LD）测量粒径分布（图S1），通过X射线衍射（XRD）确定相组成（图S2）。通过Rietveld精修获得定量相含量，结果汇总于表S2。主要熟料相在各水泥间表现出显著差异：铝酸三钙（C?S）含量范围为48%至57%，贝利特（C?S）为13%至18%，方解石……

基于图像的颗粒分析框架的统计收敛性与稳健性

精确量化颗粒粒径分布（PSD）是描述颗粒系统的核心；然而，大多数现有技术并非通过直接测量，而是从光散射或沉降行为间接推断颗粒尺寸[26]、[36]。这类间接方法可能掩盖物理异质性，并妨碍对颗粒形状的同步评估，而颗粒形状是控制堆积、流动性和反应活性的关键因素。为克服这些局限，本研究采用了一种光学……

局限性与未来展望

量化颗粒尺度几何形态如何主导水泥性能的问题，长期受限于现有表征技术的不足。传统的激光衍射（LD）方法虽然能够提供粒径分布，但无法直接分辨单个颗粒的形态。为弥补这一空白，我们开发了一种基于图像的低价位框架，能够同步测量颗粒尺寸和形状，同时提供一个图像导出的细度描述符。尺寸与形状指标……

结论

本研究提出的尺寸与形状指标（SSM）提供了一个统一且基于物理本质的框架，用于将颗粒尺度几何形态与水泥宏观行为联系起来。通过将颗粒细度和形态各向同性相结合，同时考虑粒径分布宽度，所提出的复合描述符SSM（PFD × PSM_Span）能够捕捉研磨诱导的物理演化，并在微观结构细化与水化动力学、强度发展及……之间建立定量联系。

CRediT作者贡献声明

Tausif E. Elahi：撰写—审阅与编辑、撰写—原稿、可视化、方法论、调查、形式化分析、数据整理、概念构思。Bayezid Baten：撰写—审阅与编辑、撰写—原稿、可视化、监督、形式化分析、数据整理、概念构思。Nishant Garg：撰写—审阅与编辑、可视化、监督、资源、项目管理、资金获取、概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的可能影响本文所述工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究在伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校土木与环境工程系完成。作者感谢部分研究工作在伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校中央研究设施的先进材料研究实验室开展。此外，作者感谢伊利诺伊大学材料科学与工程系Waltraud M Kriven教授提供的帮助。

Tausif E. Elahi | Bayezid Baten | Nishant Garg