《Food Chemistry》：Integrated sensory, volatilomic and metabolomic profiling reveals storage-stage-associated quality evolution of raw Pu-erh tea
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•对RAPT陈化过程进行了感官、挥发性风味组与代谢组学的整合分析。•共筛选出332种差异性非挥发性代谢物。•富集了苯甲酸降解及芳香族化合物相关代谢通路。•8种呈香活性标志物与储存阶段分化相关联。•本研究为陈年RAPT品质评价提供了候选标志物。引言普洱茶作为云南独有的地理标志产
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对RAPT陈化过程进行了感官、挥发性风味组与代谢组学的整合分析。
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共筛选出332种差异性非挥发性代谢物。
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富集了苯甲酸降解及芳香族化合物相关代谢通路。
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8种呈香活性标志物与储存阶段分化相关联。
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本研究为陈年RAPT品质评价提供了候选标志物。
引言
普洱茶作为云南独有的地理标志产品，因其醇厚的口感和潜在的促进健康的功效而备受推崇（Deng等，2024）。它以产地处于地理标志保护范围内的云南大叶种茶树（Camellia sinensis var. assamica (Mast.) Kitamura）鲜叶为原料制作而成。根据加工工艺的不同，普洱茶主要分为生茶（RAPT）和熟茶（RIPT）两类。经过适当的自然存放，生茶的品质会随时间推移而提升，并形成其特有的"陈化"风味特征（Ma等，2025）。与熟茶相比，生茶通常呈现出更深沉的茶汤色泽、更为醇厚的滋味，以及更加复杂且持久的香气（Liu等，2025）。生茶的品质受多种储存因素共同影响，包括时间、温度、湿度和包装等。这些因素相互作用，导致品质变化高度复杂且难以预测。因此，阐明生茶在陈化过程中品质演变的机制，对于制定针对性的储存策略和提升产品一致性至关重要。
以往研究已对生茶陈化过程中的品质演变提供了初步的认识。基于超高效液相色谱-轨道阱质谱（UHPLC-Orbitrap-MS/MS）的非靶向代谢组学分析证实，储存时间而非环境条件是影响滋味特征和非挥发性化合物的主要因素。该研究报告了涉及类黄酮和氨基酸的减少、转化与缩合，以及有机酸、各类衍生物、黄烷类生物碱和没食子酸的积累等显著变化（Ma等，2025）。针对不同储存阶段的生茶分析进一步揭示，茶叶多酚和游离氨基酸的总含量随时间推移而下降，而总类黄酮含量则升高。具体而言，（?）-表没食子儿茶素-3-没食子酸酯（EGCG）、某些氨基酸和黄酮醇O-糖苷的水平显著降低，而没食子酸和几种非酯型儿茶素则有所增加（Xu等，2019）。随着储存时间的延长，生茶的香气从甜香、果香和花香逐渐转变为以木质香、草本香和陈香为主。此前的研究将这种变化归因于随时间发生的化学转化，其特征为醇类和烃类减少、甲氧基苯类增加（Lv等，2015）。此外，研究已确定甲氧基苯类（如1,2-二甲氧基苯）是生茶陈化香气特征的主要驱动因素。其含量随储存时间的延长而上升，并与儿茶素的微生物转化相关（Chen等，2024）。然而，以往研究主要采用单一维度的分析方法，未能系统刻画生茶在陈化各阶段的感官、风味和代谢演变。这一空白阻碍了对陈年生茶品质形成机制的深入理解，凸显了开展整合多组学研究的必要性。
因此，本研究通过结合传统感官评价、定量描述分析、挥发性风味组学和非靶向代谢组学，对不同储存阶段的代表性生茶样品进行了整合分析。本工作旨在建立一个更为全面的感官-化学框架，以理解生茶与储存阶段相关的品质演变。进一步采用多变量统计分析鉴定出与"陈茶"到"老茶"转变相关的关键呈香活性化合物和差异性非挥发性代谢物。因此，本研究通过将感官变化与挥发性及非挥发性化学重塑联系起来，为阶段区分和品质评价提供了候选标志物，从而拓展了对生茶陈化的现有认识。
章节摘要
材料与试剂
正癸酸乙酯和正烷烃（C7-C30）购自Sigma-Aldrich（中国上海）。没食子酸（GA）、可可碱、咖啡碱、咖啡因、（?）-表没食子儿茶素-3-没食子酸酯（EGCG）、（?）-表儿茶素-3-没食子酸酯（ECG）、（?）-表没食子儿茶素（EGC）、（?）-表儿茶素（EC）、（+）-儿茶素（DL-C）、（+）-没食子儿茶素-3-O-没食子酸酯（GCG）标准品均购自Sigma-Aldrich Co., Ltd.（美国密苏里州圣路易斯）。福林酚、茚三酮和乙酸由国药集团提供。
生茶风味特征分析
对八个陈化阶段的生茶样品进行了传统感官评价，以评估风味轮廓的演变。所得感官轮廓详见表S2。图1展示了干茶外观、茶汤色泽和茶渣的代表性照片，直观地比较了不同储存阶段生茶样品的外观相关差异。随着储存时间的延长，干茶逐渐从较为松散的形态转变。
结论
本研究采用整合的感官-化学框架，对不同储存阶段的代表性生茶样品的感官与化学演变进行了表征。在长期储存过程中，生茶的香气轮廓从青草香和花香转变为陈香、木质香和草本香特征，而滋味则由清新收敛逐渐变为醇厚顺滑。非靶向代谢组学鉴定出1341种非挥发性代谢物，其中332种为差异性代谢物。
CRediT作者贡献声明
林志超：撰写——初稿、可视化、调查研究、形式分析、数据整理、概念构思。张晶：撰写——初稿、验证、调查研究、形式分析、数据整理。薛雅洁：验证、方法学、调查研究、概念构思。王联清：撰写——审阅与编辑、验证、方法学、调查研究。杨峰：项目管理、方法学、概念构思。高金文：调查研究、资金筹措，
伦理声明
作者保证，本文所述工作均遵循《世界医学协会医学伦理准则》（《赫尔辛基宣言》）中有关涉及人体实验的规定。感官评价在适用法律中无需获得伦理审批。感官评价无可用的人类伦理委员会或正式文件流程。作者确认，在研究过程中采用了适当方案以保护所有参与者的权利和隐私。
未被引用的参考文献
Lv等，2023
Ma等，2025
Ma等，2025
Xu等，2025
Xu等，2025
利益冲突声明
作者声明，他们没有已知可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到了以下项目的支持：国家重点研发计划（2023YFD1601500）、云南省科技人才与平台计划（202505AK340010）、国家现代茶叶产业技术体系（CARS-19）以及科技人才与平台计划（院士专家工作站）（202104 AC100001-B01）。
Zhichao Lin|Jing Zhang|Yajie Xue|Lianqing Wang|Feng Yang|Jinwen Gao|Jianan Huang|Zhonghua Liu|Chao Wang
